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使用恒电位保持法评估电解质氟化对混合硅-石墨锂离子电池日历老化的影响
硅基锂离子电池已开始满足循环寿命指标，但其日历寿命较差。本文使用 EC:EMC:FEC 电解质中的 LiPF 6 与 EC:EMC 电解质中的 LiBOB 探究了电解质氟化对混合硅石墨阳极日历衰减的影响。我们利用组合实验建模方法，应用恒电位电压保持 (V-hold) 来评估电解质在缩短的测试时间范围内（约 2 个月）的日历寿命的适用性。我们的理论框架从 V-hold 电化学数据中解卷积了不可逆寄生容量损失（锂损失到固体电解质中间相）。与氟化电解质（主要为 FEC 还原）相比，非氟化电解质（主要为 LiBOB 还原）表现出更高的电池电阻。两种系统在电压保持期间均具有相似的不可逆容量，但 LiBOB 系统的寄生容量损失速度较慢。将寄生损耗外推至 20% 的寿命终止容量衰减表明，LiBOB 电解质在日历寿命方面优于 LiPF 6 电解质。结果证明了 V-hold 协议可用作快速材料筛选工具，提供半定量日历寿命估算。© 2023 作者。由 IOP Publishing Limited 代表电化学学会出版。这是一篇开放获取的文章，根据知识共享署名 4.0 许可条款分发（CC BY，http://creativecommons.org/licenses/ by/4.0/ ），允许在任何媒体中不受限制地重复使用作品，前提是对原始作品进行适当引用。[DOI：10.1149/ 1945-7111/ace65d]
使用FTIR提高电池生产率，性能和稳定性
这些挑战需要在使用前严格对各种原材料进行严格的质量控制（QC），制造过程中的加工材料以及最终产品。一些用于制造锂离子电池（LIB）的材料以其高反应性而闻名。例如，六氟磷酸锂（LIPF 6）是商用可充电液体的电解质中使用最广泛的盐，具有高反应性，可以分解为LIF和PF 5。当PF 5暴露于水分时，它会与水反应形成POF 3和氟化氢（HF），这是一种剧毒和腐蚀性气体。1–4这些特性构成了重大的安全危害，并可以加速电池降解，可能导致故障。
有效锂离子电池的回收中的当前挑战：透视
LIB利用率上升增加了对关键原材料的需求，例如锂（Li），Nickel（Ni）和Cobalt（CO）。但是，这些基本材料中的大多数受特定国家的监管。在刚果民主共和国开采了一半以上的钴矿石，并在中国进行了改进，约有80％的锂由澳大利亚和智利控制。[2]原材料和生产领域的不均匀分布引起了人们对全球供应链的关注。结果，锂和钴价格正在上涨和波动，与此同时，地理垄断可能导致地方政府垄断原材料的供应。[3]因此，从可持续性的角度来看，必须建立从消费液（电动汽车，固定储物电池和家用电器）中回收的关键伴侣的次要供应到期这种潜在短缺的严重性。另一方面，由于LIB通常可以平均使用10年，因此[3,4]到2030年，用过的Libs的数量预计将超过500万吨。[5] LIB的主要组成部分是阴极材料（Lini X Co Y Mn Z O 2（0 ), anode materials (graphite), current collectors (alu- minum (Al) and copper (Cu)), electrolyte salts such as lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), organic solvents (ethylene car- bonate (EC), diethyl carbonate (DEC), ethyl methyl carbonate (EMC), dimethyl carbonate (DMC), etc.).), anode materials (graphite), current collectors (alu- minum (Al) and copper (Cu)), electrolyte salts such as lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), organic solvents (ethylene car- bonate (EC), diethyl carbonate (DEC), ethyl methyl carbonate (EMC), dimethyl carbonate (DMC), etc.).所有这些不同的成分都包含有害物质，并导致金属，灰尘，有机和氟污染。[6]垃圾填埋或焚化会损害生态系统。例如，一旦电极材料进入环境，来自阴极的金属离子，来自阳极的碳灰尘，强碱和来自电解质的重金属离子可能会引起严重的环境污染，危险等，包括提高土壤的pH值[7]，[7]并产生毒性气体（HF，HF，HCL等）。此外，电池中的金属和电解质会损害人类健康。例如，钴可能通过地下水和其他通道进入人体，从而导致
来自用过的锂离子电池的石墨对环境友好的再生，用于可持续阳极材料
锂离子电池（LIB）的独特特征，例如它们的长寿命和高能量密度特征，已促进了它们的全球知名度，并巩固了其作为从便携式电子设备到电动汽车的各种应用的最重要电源的地位。1 - 3液体仍然是消费电子产品和电动汽车中最广泛的电源，甚至是20 - 25年。4,5每年对LIB的需求已达到700 GWH，预计到2030年将攀升至空前的4.7 TWH。6 libs通常包含基于李的阴极（LiCoo 2，Limn 2 O 4，Lini X Mn Y Co Z O 2，Lini X Co Y Al Z O 2，LifePo 4），阳极（石墨），电解质（有机溶剂中的LIPF 6）和分离剂（聚丙烯或多乙烯）。7基于Li的阴极是Libs的关键组成部分；
通过阴离子选择的无机固体电解质相互重点的原位工程可实现稳定的锂阳极
发现液体电池电解质有助于促进稳定的固体电解质相互作用（SEIS）减轻树突形成，这对于在下一代能量密集的电池中启用锂阳极至关重要。与传统的电解质溶剂相比，基于四氢呋喃（THF）的电解质系统已经通过鼓励阴离子的分解（而不是有机溶剂），从而产生了无机富丽石的SEIS，从而在实现高稳定性锂阳极方面取得了巨大成功。在此，通过采用各种不同的锂盐（即LIPF 6，Litfsi，Lifsi和Lidfob），可以证明电解质阴离子会调节SEI的无机组成和产生的特性。通过新的分析时间二级离子质谱法，例如对深度促值的分层聚类和使用综合产量的组成分析，从每个电解质系统产生的SEI的化学组成和形态。值得注意的是，Lidfob电解质提供了一个异常稳定的系统，可实现锂阳极，以0.5 mAh g -1的电流密度传递> 1500个循环，在对称细胞中的容量为0.5 mAh g -1。此外，LI //使用该电解质的LFP细胞表现出高速率，可逆的锂储存，提供139 mAh g（LFP）-1
通过量热和电位计量滴定阐明电池电解质配位球体热力学
可充电金属阳极电池是有希望的锂离子电池开发。然而，金属阳极与电解质的高反应性导致形成固体 - 电解质相间（SEI）。电解质设计是控制金属阳极电池中SEI组成的关键手柄，但是我们对电解质（特别是阳离子的第一个协调球）的理解是有限的。在本文中，对离子溶剂化和络合技术的研究将其带入电池电解质的背景下。在一组偏光溶剂中，总结了文献中的相关数据，并补充了溶液（δsol H）的焓（δsol H）和转移（δTrh）测量的焓（δTrh）测量。通过考虑溶剂和阴离子特性，尤其是溶剂捐赠和阴离子的大小，观察到的趋势是合理化的。使用一组示例电解质来实现LI +配位球，等温滴定量热法（ITC）和电位滴定（PT），以探测Li +协调复杂的较弱的溶剂的热力学演化，该溶剂是由弱溶剂的较弱的溶剂所取代的，该溶剂是由强度溶剂替代的。拉曼光谱法用于确认溶剂位移是按预期发生的，并且研究了阴离子对ITC测量的影响。开发了一个统计结合模型，该模型符合实验滴定数据，以提取Gibbs自由能（ΔG），焓（ΔH）和熵（ΔS）的平均变化。使用此方法对EC的优先溶剂化趋势进行了量化的EC：DMC和EC：PC电解质，并与其他工人观察到的偏好进行了比较。本论文为将来的有关更复杂的电池电解质配位环境的热力学研究及其与SEI组成的联系提供了一个框架。
锂离子电池电解质中乙烯和二氧化碳气体的溶解度
摘要：在锂离子电池运行期间，（电）化学侧反应发生在细胞内，可以促进或降解性能。这些复杂的反应在固体，液体和气相中产生副产品。在这三个阶段中研究副产品可以帮助优化电池寿命。要将测得的气相副产品与溶解在液相中的物种相关联，需要等于亨利法律常数等均衡礼节。本工作实施了一个压力衰减实验，以确定乙烯（C 2 H 4）（C 2 H 4）和二氧化碳（CO 2）之间的热力学平衡浓度，它们是在Li-Ion中通常产生的两种气体，其电池在3：7 wt/wt/wt/wt/wt的电池中均为1.2 m lipf 6：碳酸氟乙二烯（15：25：57：3 wt％总成分）。实验测量的压力衰减曲线适合分析溶解模型，并外推以预测平衡时的最终压力。然后使用= k C H 2 4 2.0×10 4 kPa的亨利定律常数和k co d 2 = 1.1×10 4 kpa的用电解质中的部分压力与溶解气体的浓度之间的关系确定亨利定律常数。 这些值与密度功能理论预测的亨利定律常数进行了比较，并在3倍以内显示出良好的一致性。 ■简介用电解质中的部分压力与溶解气体的浓度之间的关系确定亨利定律常数。这些值与密度功能理论预测的亨利定律常数进行了比较，并在3倍以内显示出良好的一致性。■简介
润湿性工程用于研究二维层状材料中的离子传输
研究二维材料时，一种常见的方法是将它们支撑在固体基底表面上。在这种情况下，如果要按需插入离子，即通过某种控制机制，则必须使离子与电解质接触。二维材料中特定离子相对于对电极的化学势差为离子插入提供了可控的驱动力。尽管基底本身可以充当固态电解质，例如离子导电玻璃陶瓷，[10–12] 但支撑二维材料层之间的离子插入可能会受到阻碍，因为有效插入通常通过边缘或缺陷位进行。从顶部涂抹电解质时更有可能覆盖这些位置——这种方法近年来被广泛使用，主要用于静电门控。 [13,14] 为了系统地解决离子插入和传输问题，将电解质与 2D 材料以图案化方式整合在一起非常重要，例如，对离子扩散过程施加方向性。这主要是样本大小和图案分辨率问题，在 100 µm 及以上的规模上可以解决，例如通过固态电解质的增材制造 [15] 或液态电解质的喷墨打印。[16–18] 目前，这些方法的局限性在于打印分辨率以及电解质的机械性能。因此，粘稠电解质或离子凝胶更容易打印，[16] 而一系列低粘度电池级电解质（如碳酸乙烯酯/碳酸二乙酯中的 LiPF 6）则不然。这些电解质往往很容易润湿样品的大部分表面，必须
用于研究2D层次材料的离子传输的可润湿性工程
要研究2D材料，一种共同的途径是在固体基板的表面上支撑它们。在这种情况下，如果要按需插入离子，即通过某种控制机制，则必须与电解质接触。相对于计数器电极，给定的2D材料中给定的离子物种的化学潜力差异为离子插入的驱动力提供了可以控制的驱动力。尽管底物本身可以用作固态电解质，例如在离子导电玻璃陶瓷的情况下，[10-12]在受支持的2D材料的层之间插入离子插入可能会受到阻碍，因为通常有效地插入了通常通过边缘或缺陷站点进行有效插入。在从顶部施加电解质时，覆盖它们的可能性更大 - 近年来，这种方法主要用于静电门控。[13,14]为了以系统的方式插入和运输的目的解决，重要的是以图案化的方式将电解质与2D材料集成在一起，例如在离子扩散过程上强加方向性。这主要是样本量和模式分辨率问题，可以通过100 µm及以后的规模来解决，例如，通过固态电解质的添加剂制造[15]或通过对液体的喷墨打印。[16–18]这些方法的当前局限性是通过打印分辨率以及通过电解质的机械性能来设置的。这些往往很容易弄湿样品表面的大部分，必须因此，粘性电解质或离子 - 凝胶更直接地打印[16]，而一系列低粘度电池级电解质（例如碳酸乙酯/碳酸乙酯中的LIPF 6）不是。
全电池 LNMO 与 Si/石墨中锂离子电池电解质的 XPS 研究
摘要：对两种不同类型的电解质（共溶剂和多盐）进行了测试，以用于高压 LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 || Si/石墨全电池，并与含碳酸盐的标准 LiPF 6 电解质（基线）进行了比较。在电池的使用寿命内对阳极和阴极进行原位事后 XPS 分析表明，基线电解质的 SEI 和 CEI 不断增长。在共溶剂电解质中循环的电池表现出相对较厚且长期稳定的 CEI（在 LNMO 上），而确定在 Si/石墨上形成了缓慢增长的 SEI。多盐电解质提供更多富含无机物的 SEI/CEI，同时也形成了本研究中观察到的最薄的 SEI/CEI。在基线电解质电池中发现了串扰，其中在阴极上检测到 Si，在阳极上检测到 Mn。观察发现，多盐电解质和共溶剂电解质均能显著减少这种串扰，其中共溶剂最有效。此外，多盐电解质主要在使用寿命末期检测到铝腐蚀，其中阳极和阴极上均有铝。虽然共溶剂电解质在限制串扰方面提供了更优越的界面性能，但多盐电解质提供了最佳的整体性能，这表明界面厚度比串扰发挥了更好的作用。结合它们的电化学循环性能，结果表明多盐电解质为高压电池提供了更好的电极长期钝化。关键词：LNMO-Si/石墨电池、固体电解质界面、SEI、阴极电解质界面、CEI、表面分析、离子液体电解质