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Spatial charge separated 2D homojunction for photocatalytic hydrogen production Xijuan Wang, 1 Saisai Yuan, 1 * Wuxiang Zhang, 1 Chuanxiang Chen, 1 *
2 深圳大学微尺度光电子研究所二维光电子科学与技术教育部国际合作实验室，深圳 518060 3 扬州大学化工学院，扬州 225002 4 九州工业大学工学部应用化学系，北九州 804-8550，日本 抑制光生电荷复合对于高效光催化产氢至关重要。同质结因其优异的晶体结合和能带结构匹配而比异质结受到更多关注。然而，大多数同质结受到连续氧化相和还原相引起的氧化还原反应干扰，阻碍了光催化活性的提高。制备电荷相和氧化还原相完全空间分离的同质结光催化剂仍然具有挑战性。这里，我们通过背靠背几何结构制备了一种氧化相和还原相完全分离的二维同质结 CeO2。所制备的 CeO2 表现出两种不同的表面：一种光滑，另一种粗糙。实验和理论结果表明，与光滑表面相比，粗糙表面上有更多的 CeO2{220} 具有更高的还原能力，而 CeO2{200} 具有更高的可见光吸收能力。二维同质结 CeO2 产生的氢气量是普通 CeO2 纳米片的三倍，甚至超过了负载金纳米粒子的 CeO2 纳米片的氢气量。这项工作提出了一种新的同质结光催化剂模型，其电荷相和氧化还原相都完全空间分离，这将启发对同质结光催化剂的进一步研究。光催化制氢代表了一种很有前途的太阳能燃料生产方法。 1-5 光生电荷的分离 6-8 是增强光催化活性的关键因素，因为它决定了实际转移到催化剂表面的电荷量。促进电荷分离的策略包括形貌控制、9,10 掺入掺杂剂、11-14 用贵金属 15 纳米粒子改性表面以捕获光生电荷并延长其寿命，或构建异质结 16-18 或同质结 19-21 以促进电荷载体的空间分离。异质结或同质结界面处的能带偏移可产生电势梯度，使电荷载体彼此远离，从而抑制它们的复合。与异质结光催化剂相比，同质结光催化剂是同一材料两个区域之间的界面，有利于晶相键合和能带结构匹配。 22,23 同质结光催化剂可分为几种类型，如 pn 结、21,22,24 nn 结、20、25 非晶-晶体结 26 以及结合了不同形貌特征（如 0D、1D 和 2D 材料）的复合材料。23,27 例如，Zou 等人 21 将 n 型氧缺陷的 TiO 2 QD 与 p 型钛缺陷的 TiO 2 结合，制成 TiO 2 pn 同质结，结果表明 pn 同质结 TiO 2 的光催化制氢性能是纯 p-TiO 2 的 1.7 倍。尽管同质结光催化剂具有多功能性和坚固性，但在大多数同质结中，氧化相和还原相是连续的且位于同一侧，导致氧化还原反应相互干扰，阻碍了光催化活性的提高。制备表现出电荷和氧化还原相完全空间分离的同质结光催化剂仍然是一个挑战。在此，我们设计了一种空间电荷分离的二维同质结 CeO2 用于光催化产氢，其氧化相和还原相通过背靠背几何结构完全分离。所制备的 CeO2 呈现二维形貌，并表现出两种不同的表面：一种是光滑的，另一种是粗糙的。实验和理论结果表明，与光滑表面相比，粗糙表面上 CeO2 {220} 含量更高，具有更强的还原能力；CeO2 {200} 含量更高，具有更强的可见光吸收能力。二维同质结 CeO2 的产氢量是普通 CeO2 纳米片的 3 倍，甚至超过了负载金纳米粒子的 CeO2 纳米片。二维同质结 CeO2 产生的氢量是普通 CeO2 纳米片的 3 倍，甚至超过了负载金纳米颗粒的 CeO2 纳米片。二维同质结 CeO2 产生的氢量是普通 CeO2 纳米片的 3 倍，甚至超过了负载金纳米颗粒的 CeO2 纳米片。
