电催化剂,能够在分子水平上精确调节缺陷和可及的活性中心。有趣的是,异质结构体系通常比均匀结构体系表现出更高的催化活性,这归因于电极结构/组成和界面性质的协同效应。[17–21] 在此,我们展示了如何利用 SURMOF 异质结构生长的机会及其独特的变态来产生具有特殊形貌和微观结构的金属氧/羟基材料。在 0.1 m KOH 中 300 mV 的过电位下,我们测得的氧释放质量活性约为 2.90 kA g −1,优于基准贵金属和非贵金属电催化剂。据我们所知,这是报道的 NiFe 基电催化剂的最高质量活性。据报道,SURMOF 可产生对水氧化具有高活性的电催化剂,但 MOF 基催化体系的电化学稳定性或转化以及活性物质的来源仍然不清楚。[22,23] 最近的研究集中于阐明 MOF 基催化体系中的活性物质,并通过一系列先进的物理化学技术发现在电化学测试的 (SUR)MOF 催化剂中存在金属氢氧化物。[24–27] 因此,推测所述活性物质来源于碱性电解质中氧电催化过程中的 MOF 衍生的金属氢氧化物。尽管最近有一些努力致力于阐明催化物质,但对转化机制和结构-性能关系的深入了解仍然是开放的。在这项工作中,我们使用由去质子化的对苯二甲酸 ([TA] 2 − ) 连接体组成的异质结构 NiFe 基 SURMOF,并利用结构和成分的变化来优化 OER 性能。实验表明,异质结构 SURMOF 在碱浸和电化学测量过程中经历了特定的原位重构和自活化过程,从而产生金属氢氧化物和羟基氧化物以及有机连接体的部分浸出。我们建议使用 SURMOF 作为前体,以便访问催化剂制造的参数空间,这超出了现有的合成概念。
共价有机框架(COF)和金属有机框架(MOFS)是两种新兴的延长多孔结构,试图开发分子以外的网状化学,并为组成,结构,结构,性能和应用开放新的视野(Yaghi,2019; Yaghi,2019; Lyu et et lyu等。像将无机金属复合物扩展到2D和3D框架的MOF一样,COF将有机化学从分子和聚合物扩展到2D和3D有机结构(Diercks和Yaghi,2017)。MOF/COF的建造旨在通过拓扑指南(基于含金属的单位有机连接器/有机有机有机单体)之间通过牢固的键(坐标/共价相互作用)扩展多孔框架(坐标/共价相互作用)。这些方法的优点包括可控的合成,可设计的结构和可管理的功能(Geng等,2020)。除了具有高表面积和可调孔外,MOF和COF还显示出许多有趣的特性,包括通过π -π堆积和高稳定性的分层晶体结构和高稳定性,这仅在Graphene(Fritz and Coskun,2020年)中显示出由于存在强大的共振键。然而,无金属的COF远非满足众多领域的不断增长的需求,在这种情况下,金属在框架结构中的作用被强调。这包括诸如气体吸附和分离,异质催化,电子,电催化和电化学能量存储等应用。应对这些挑战的有效方法是将靶向金属离子引入COFS框架中以形成金属共价有机框架(MCOFS)(Dong等,2020)。与无金属COF相比,MCOF不仅具有上电催化活性,而且由于金属成分的参与而显示出更高的内在传导。开发独特的综合方法/策略来实现新颖的MOF,而COFS在促进其应用方面具有很大的希望。例如,通过液体液体界面聚合在室温和大气压下通过液体界面聚合制备灵活和独立的纯COF膜,这解决了一个主要问题,因为COF通常是无法解决的且无法实现的粉末(Liu等,2020)。已经有大量有机单体在其产生的结构中有效的功能化可能性。这导致基于实验室机器人和人工智能(AI)(AI)的“数字网状化学”,可以实现涉及合成和表征的高吞吐量实验。这种方法有望使MOF和COF中的发现更加重要,更容易实现(Lyu等,2020)。自1962年第一份报告使用葡萄糖氧化酶检测葡萄糖以来,电化学传感已被很好地接受为一种强大的工具,在各种领域中,需要高灵敏度,简单的操作,快速反应和低成本。电化学传感特别适合小型化,因此为制造灵活,一次性和廉价设备提供了多种施工优点(Amiri等,2018)。将新型元素引入MOF和COF为电化学传感带来了增强的范围,这有望促进其合成。
Abbreviations and Acronyms AMG Aid Management Guidelines APD Department for Africa, Policy and Development APPR Annual Portfolio Performance Report BDP Bilateral Development Programme CDP Council for Development Policy CEDAW Convention to Eliminate All Forms of Discrimination against Women CFO Chief Financial Officer CSF Country Strategic Framework CSO Civil Society Organisation DAC Development Assistance Committee (OECD) DDD Doing Development Differently DKK Danish Kroner DSIF Danida Sustainable Infrastructure Finance EIA Environmental Impact Assessment ELK Department for Evaluation, Learning and Quality (in Danish) EU European Union FMI Financial Management Interface FRR Final Results Report FRRAT Fragility Risk and Resilience Analysis Tool FRU Department for Financial Management and Support GAD Gender, Age and Disability GRAM Grant Accounts Management HLC High Level Consultations HQ Headquarters HRBA Human Rights-Based Approach INGO International Non-governmental organisation INTOSAI International Organisation of Supreme Audit Institutions IPSAS International Public Sector Accounting Standards ISA International Standards on Auditing JFA Joint Financing Agreement KPPI Key Portfolio Performance Indicators LNOB Leaving No One Behind MEAL Monitoring, Evaluation, Accountability and Learning MFA Ministry of Foreign Affairs MIS Management Information System MPN Mission Preparation Note MRD Human Rights and Democracy (in Danish) NAMA Nationally Appropriate Mitigation Action NAPA National Adaptation Programme of Action
太空系统中的网络安全已成为关注的关键领域,因为人们对卫星和基于空间的资产的沟通,导航,军事行动和科学探索的依赖越来越多。 随着太空活动的迅速扩大,政府和商业实体都投资了卫星技术,这反过来又增加了针对这些基础设施的网络威胁的风险[1]。 现代卫星系统的相互联系性质及其与地面网络的集成使它们容易受到网络攻击的影响,从数据拦截到全尺度的操作中断。 与常规IT系统不同,空间资产在高风险环境中运行,直接干预的机会有限,因此其网络安全框架从根本上截然不同[2]。太空系统中的网络安全已成为关注的关键领域,因为人们对卫星和基于空间的资产的沟通,导航,军事行动和科学探索的依赖越来越多。随着太空活动的迅速扩大,政府和商业实体都投资了卫星技术,这反过来又增加了针对这些基础设施的网络威胁的风险[1]。现代卫星系统的相互联系性质及其与地面网络的集成使它们容易受到网络攻击的影响,从数据拦截到全尺度的操作中断。与常规IT系统不同,空间资产在高风险环境中运行,直接干预的机会有限,因此其网络安全框架从根本上截然不同[2]。
支持该技术在世界范围内成功部署的基本步骤是许可过程。目前,存在三个模型:集中式,分散和混合。欧洲最佳实践表明,随着政府控制进程,集中式模型有助于降低开发商的风险。分散的两阶段模型改变了这一点,以使开发人员更有风险,但灵活性也更高。混合模型是其他两个模型的组合,可以轻松地适应特定的国家环境。的确,尽管可以使用这些模型中的任何一个,但它是一个国家的特定政治,财政和文化背景,决定了应该使用哪些。
金属有机骨架 (MOF) 是由金属离子或金属簇与刚性有机配体配位形成的晶体材料,可形成具有极高孔隙率的一维、二维或三维结构。因此,它们是具有巨大潜力的独特晶体结构。利用它们,可以设计具有非常特殊属性的系统。特别是,由孔隙形成的内部表面可以进行调整,以使其适应特定应用,在表面积与体积比之间“发挥作用”。这些详细的工程特性吸引了许多科学家的兴趣,他们正致力于优化它们以用于工业应用:气体储存和分离、传感器、水和土壤净化、生物医学,还有微电子。在此背景下,我们分析了 7 种 MOF,其预期值为 N:~10% - C:~55% - H:~7% - O:~20%(化合物不含硫)。
01001100101100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000100110010110000 00111010101100100011001010000101011110001001010110001010001001100001010001001100101100000 01110101011001000110010100001010111100010010101100010100010011001011000000111010101100100 01100101000010101111000100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010 111100010010101100010100010011001011000000111010101100100011001010000101011110001001010110 00101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010100010011001 01100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000100110010110000001110101 01100100011001010000101011110001001010110001010001110101011001000110010100001010110001001 01011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010100010 01100101100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000100110010110000001 110101011001000110010100001010111100010010101100010100011101010110010001100101000010101111 00010010101100010100011001100101100000010011001011000000111010101100100011001010000101011 11000100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100 01010001001100101100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000100110000 10100010011001011000000111010101100100011001010000101011110001001010110001010001001100101 10000001110101011001000110010100001010111100010010101100010100010011001011000000111010101 10010001100101000010101111000100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100 00101011110001001010110001010001001100101100000011101010110010001100101000010101111000100 10101100010100010011001011000000111010101100100011001010000101011110001001010110001010001 001100101100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000111010101100100011 00101000010101100010010101100010100010011001011000000111010101100100011001010000101011110 00100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010 100010011001011000000111010101100100011001010000101011110001001010110001010001110101011001 00011001010000101011110001001010110001010001100110010110000001001100101100000011101010110 01000110010100001010111100010010101100010100010011001011000000111010101100100011001010000 101011110001001010110001010001001100101100000011101010110010001100101000010101111000100101 01100010100010011000010100010011001011000000111010101100100011001010000101011110001001010 11000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010100010011 00101100000011101010110010001100101000010101111000100101011000101000100110010110000001110 10101100100011001010000101011110001001010110001010001001100101100000011101010110010001100 10100001010111100010010101100010100010011001011000000111010101100100011001010000101011110 00100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010 1000111010101100100011001010000101011000100101011000101000100110010110000001110101011001000110010100001010111100010010101100010100010011001011000000111010101100100011001010000101 011110001001010110001010001001100101100000011101010110010001100101000010101111000100101011
2D金属有机框架(2D MOF)的设计利用了简单有机配体与不同的过渡金属(TM)中心的各种电子性质的组合。协调键的强大方向性质是在这些体系结构中TM核的结构稳定性和周期排列的基础。在这里,有直接而清晰的证据表明,2D MOF表现出具有混合特性和金属核中具有杂种特性和不同磁性特性的有趣的能量分散性电子带,这是由TM电子水平与有机配体之间的相互作用引起的。重要的是,提出了一种通过利用不同TMS的电子结构来有效调整2D MOF的电子结构和金属芯的磁性的方法。因此,所选TM的电离潜在特征,尤其是3D状态的相对能量位置和对称性,可用于在特定的金属有机框架中进行战略性地设计频段。这些发现不仅为2D MOF中的频带结构工程提供了理由,而且还为高级材料设计提供了有希望的机会。
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