Yugo R. Kamimura、Kenzo Yamatsugu、Tomoya Kujirai、Hitoshi Kurumizaka、Atsushi Iwama、Atsushi Kaneda、Shigehiro A. Kawashima *、Motomu Kanai * DOI:10.1038/s41467-025-56204-2 URL:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56204-2 注释(禁运信息) 禁止在 1 月 24 日日本时间晚上 7 点(英国时间 24 日上午 10 点)之前出版。 这项研究得到了以下赠款的支持:科学研究的授予(项目编号:23H05466,23H05475),科学研究B(项目编号:21H02074),学术变革性研究A(项目编号:24H02328),学术变革研究b(项目编号:22H050501018),挑战7(PISPICT), (项目编号:21K19326,22K19553),年轻科学家研究(项目编号:22K15033),研究活动启动支持(项目编号:23K19423),AMED,AMED(项目编号:24AMA121009,21CM0106510H0006),JST-ERATO(JST-ERATO)(JST-ERATO)(JST-ERATO)(JST-ERATO)(JST-ERATO编号:JPMJERST和JPMJESS),和JPMJES119011901190119011901190119019019019019019019019019001900号。 (项目编号:JPMJCR24T3)、IAAR 研究支持计划、朝日硝子基金会研究补助金、武田科学基金会研究补助金以及持田纪念医学和制药科学基金会研究补助金。 术语表(注1) 催化剂:能促进特定化学反应但自身不发生改变的分子。通过反复作用,可以使用少量的催化剂来生产大量所需的产品。 (注2)表观遗传学:通过化学修饰DNA或蛋白质而不改变DNA碱基序列来控制基因表达的机制。遗传信息以基因组的形式表达,而化学修饰的信息则称为表观基因组。 (注3)乙酰化:在蛋白质的赖氨酸残基上的氨基(-NH2)上引入乙酰基(-COCH3)的反应。 (注4)翻译后修饰:蛋白质在细胞中合成后添加的各种化学修饰。它参与调节蛋白质活性、稳定性和定位。
摘要 铂被广泛用作混合硫 (HyS) 循环中氢气生产的首选催化剂。在此循环中,水 (H 2 O) 和二氧化硫 (SO 2 ) 反应生成硫酸和氢气。然而,铂对 H 2 O 和 SO 2 的表面反应性尚未完全了解,尤其是考虑到表面上可能发生的竞争吸附。在本研究中,我们进行了密度泛函理论计算和长程色散校正 [DFT-D3-(BJ)],以研究 H 2 O 和 SO 2 对 Pt (001)、(011) 和 (111) 表面的竞争效应。比较单个H 2 O分子在不同Pt表面的吸附情况,发现H 2 O在(001)表面的解离吸附能最低(E ads = –1.758 eV),其次是(011)表面(E ads = –0.699 eV)和(111)表面(E ads = –0.464 eV)。对于SO 2 分子的吸附,趋势类似,在(001)表面的吸附能最低(E ads = –2.471 eV),其次是(011)表面(E ads = –2.390 eV)和(111)表面(E ads = –1.852 eV)。因此,在H 2 O和SO 2 竞争吸附时,SO 2 分子会优先吸附到Pt表面。如果SO 2 浓度增加,两个相邻的SO 2 分子之间可能会发生自反应,导致表面形成一氧化硫(SO)和三氧化硫(SO 3 ),这可能导致Pt催化表面硫中毒。
1化学研究所和纳米科学和纳米技术中心,希伯来耶路撒冷大学,耶路撒冷,91904,以色列2化学系 - Ångström实验室,Ångström实验室,UPPSALA大学,乌普萨拉大学,第523箱,SE-75120 UPPSALA,SWEDEN 3. 3PU, United Kingdom 4 Department of Physics, University of Warwick, Gibbet Hill Road, Coventry CV4 7AL, United Kingdom 5 Department of Chemistry, Northwestern University, Evanston, IL 60208, United States of America 6 Division of Chemistry and Chemical Engineering, and Beckman Institute, 210 Noyes Laboratory, 127-72 California Institute of Technology, Pasadena, CA 91125, United States of America 7美国北卡罗来纳大学,美国美国化学系教堂山8号国家可再生能源实验室,美国9号科罗拉多大学,科罗拉多大学,科罗拉多大学,科罗拉多大学,科罗拉多州,科罗拉多州,美国80309,美国化学系10,美国牛津大学,牛津大学,牛津大学,牛津大学,英国牛津大学,英国牛津大学,美国耶鲁大学。
自 20 世纪 70 年代初以来,选择性催化还原 (SCR) 已应用于固定源、化石燃料燃烧装置的排放控制,目前已在日本、欧洲和美国投入使用。该技术已应用于大型(2.5 亿美元英热单位/小时 (MMbtu/hr))公用事业和工业锅炉、工艺加热器和联合循环燃气轮机。SCR 在其他燃烧设备和工艺中的应用有限,例如简单循环燃气轮机、固定往复式内燃机、硝酸厂和钢厂退火炉 [4]。在美国,SCR 主要应用于燃煤和天然气发电锅炉,规模从 250 到 8,000 MMbtu/小时(25 到 800 兆瓦 (MW))。SCR 可以作为独立的 NOx 控制装置使用,也可以与其他技术(如燃烧控制)一起使用。SCR 系统很少出现运行或维护问题 [1]。
AMO 与其他 EERE 技术办公室合作,提供专业知识以解决制造挑战和问题。包括:• 车辆计划 - 能源存储、材料• 生物能源计划 - DOE 塑料• 燃料电池 - H2@Scale 计划旨在增加氢气的生产和使用• 燃料电池、车辆和风能计划 - 碳纤维和复合材料
比较了CVI在Ga 2 O 3上沉积在Ga 2 O 3上的PD行为,以与甲醇的CO 2的氢化进行比较。ga 2 o 3仅是不活跃的,但是在2 O 3中具有良好的转换,并且选择性高达89%,至CH 3 OH。在2 O 3中,向催化剂中添加PD的影响相对较小,但是相反,将PD添加到Ga 2 O 3中,具有很大的作用,引起了对甲醇的高活性和选择性。两种氧化物形成PD Interallics -PD 2中的PD 2和PD 2 GA。然而,对于催化剂中,氧化物的厚(〜3 nm)叠加剂也有厚度(〜3 nm),而对于GA催化剂,则没有这样的覆盖层。因此,这就是为什么与ga。此外,研究了Pd和Zn共沉积对GA o o o₃o和IN₂O₃中的影响,以及支持形态的效果。在PD和Zn的共沉积后,还原后,3催化剂中的PD 2保持相位稳定,而PD 2 GA合金被PDZN取代,并改善了甲醇的产量。
在Ni前体浸渍之前,在N 2等离子体中处理了一系列CEO 2支持,以评估这种影响对金属支持界面和催化性能的影响。使用一套表征方法确定了这种影响,包括X射线衍射(XRD),H 2温度编程还原(H 2 -TPR),EXATU和原位X射线吸收光谱(XAS)和原位Kerr-Gert-Gert-Gert-Gert-Gert-Gert-Gated Raman。联合和自洽的结果表明,CEO 2的血浆处理可以导致氧气空位数量越来越多,并且在样品中处理了1小时的长距离顺序损失,从而在Ni Metal Nanoparticles和Bulk Bulk CEO 2之间实现了高度有缺陷的CEO X膜。然而,这位高度有缺陷的CEO X表面显着增强了Ni-CEO X的相互作用,从而导致许多与支持的较小Ni NP,从而改善了CO 2甲烷的催化性能。原位弥漫性反射率红外傅立叶变换光谱(漂移)表明,缺陷密集的ni-ceo X界面形成了更具骨质的桥接碳酸盐(Vs. Bidentate Chelate)的形成,它们在反应过程中更容易消耗,表明了重要的参数以实现重要的参数(ch 4 00 c)。
2%PD/CEO 2(58.8±2.1 KJ mol -1)> 0.1%PD/CEO 2(43.8±2.2 kJ mol -1),表明0.1%PD/CEO 2具有原子分散的PD物种的催化剂在CO 2水电中产生了本质上的活性。通过表面PD原子归一化的反应速率进一步证实了这一点,该反应速率通过PD含量(表S1)和通过CO滴定确定的PD分散(图s6)。观察到,随着PD载荷的降低,反应速率显着提高,其中0.1%PD/CEO 2催化剂不仅仅仅催化CO 2氢化为CO,而且表现出更多的
Chen 400化学过程合成和设计3.0:3 Cr。e本课程介绍了所有化学过程和操作所共有的核心技术技能和专业职责。该课程还涵盖了过程综合,过程流和图,化学产品设计,过程热力学,化学过程反应,过程传质,传热和流体流,经济有效性和操作安全。Chen 404高级化学反应堆设计3.0:3 Cr。e本课程介绍了对单个反应器系统和多个反应器系统的性能方程的解释。课程主题包括:理想反应堆的设计以及与理想性,多种化学反应,稳态和不稳定状态的操作,反应堆的优化,收集和分析速率法律数据和生物反应器的分析。本课程涵盖了催化科学,催化剂特性,制备和表征,催化反应器设计和催化剂失活的基础。该部分之后是对最重要的工业催化过程的概述:氢产生和合成气体反应,有机化合物的氢化和脱氢,以及有机和无机化合物的氧化。Chen 412工业催化过程3.0:3 Cr。 e本课程涵盖了催化科学的基础;催化剂特性,制备和表征,催化反应器设计和催化剂停用。 Chen 413高级传输现象3.0:3 Cr。 e本课程涵盖了动量,能量和质量运输的基本理论。Chen 412工业催化过程3.0:3 Cr。e本课程涵盖了催化科学的基础;催化剂特性,制备和表征,催化反应器设计和催化剂停用。Chen 413高级传输现象3.0:3 Cr。e本课程涵盖了动量,能量和质量运输的基本理论。该部分之后是对最重要的工业催化过程的概述:氢产生和合成气体反应(Fischer-Tropsch合成),有机化合物的氢化和脱氢,有机和无机化合物的氧化。壳的动量,热量和质量平衡以及变化的方程是确定层流的速度,温度和浓度分布的。粘度,导热率和质量扩散率也被涵盖,以及摩擦因子和宏观平衡。Chen 416化学工程优化3.0:3 Cr。 e本课程介绍了优化方法在热力学,单元操作,分离过程,能量设计和工业实践中优化的重要化学工程问题上的应用。 本课程包括连续,线性和非线性以及混合整数线性编程问题。 该课程强调问题定义,模型公式和解决方案分析,并提供有关现有算法和软件的足够详细信息,以解决问题。 Chen 418聚合物和聚合物工程3.0:3 Cr。 e本课程对聚合物及其商业应用的合成有很好的了解。 这些材料所具有的重要特性,包括它们的分子,物理,化学,热,机械和电特性。 还将涵盖塑料的形成技术(压缩成型,注射成型…)和导致聚合物降解的不同参数。 Chen 420食品工艺工程3.0:3 Cr。Chen 416化学工程优化3.0:3 Cr。e本课程介绍了优化方法在热力学,单元操作,分离过程,能量设计和工业实践中优化的重要化学工程问题上的应用。本课程包括连续,线性和非线性以及混合整数线性编程问题。该课程强调问题定义,模型公式和解决方案分析,并提供有关现有算法和软件的足够详细信息,以解决问题。Chen 418聚合物和聚合物工程3.0:3 Cr。 e本课程对聚合物及其商业应用的合成有很好的了解。 这些材料所具有的重要特性,包括它们的分子,物理,化学,热,机械和电特性。 还将涵盖塑料的形成技术(压缩成型,注射成型…)和导致聚合物降解的不同参数。 Chen 420食品工艺工程3.0:3 Cr。Chen 418聚合物和聚合物工程3.0:3 Cr。e本课程对聚合物及其商业应用的合成有很好的了解。这些材料所具有的重要特性,包括它们的分子,物理,化学,热,机械和电特性。还将涵盖塑料的形成技术(压缩成型,注射成型…)和导致聚合物降解的不同参数。Chen 420食品工艺工程3.0:3 Cr。Chen 420食品工艺工程3.0:3 Cr。e本课程提供了对各种供暖,冷却,冷冻,干燥和食物结晶的各种方法和工程原理的先进知识和理解的概念;它涵盖了食物中的水关系以及加工过程中物理化学变化的动力学。