摘要:基于介质的微生物电化学系统(例如微生物燃料电池 (MFC))的设计、开发和应用进展的核心作用之一是通过细胞外电子转移 (EET) 模式在导电电极表面和微生物之间建立有效且成功的通信。大多数基于微生物的系统需要使用人工电活性介质来促进和/或增强电子转移。我们之前的工作建立了一个外源性吩嗪类介质库作为介质系统,以使模型微生物大肠杆菌作为一种有前途的生物技术宿主能够进行 EET。然而,向微生物电化学系统中添加外源性介质具有某些限制性缺点,特别是关于介质对细胞的毒性和增加的运营费用。在此,我们展示了通过将来自铜绿假单胞菌的吩嗪生物合成途径引入大肠杆菌,大肠杆菌能够内源性地自生成吩嗪代谢物的代谢和遗传工程。该生物合成途径包含一个由七个基因组成的吩嗪簇,即 phzABCDEFG(phzA-G),负责从分支酸合成吩嗪-1-羧酸 (PCA),以及两个另外的吩嗪辅助基因 phzM 和 phzS,用于催化 PCA 转化为绿脓素 (PYO)。我们展示了通过电化学测量、RNA 测序和显微镜成像收集的工程化大肠杆菌细胞的特征。最后,工程化大肠杆菌细胞用于设计性能增强的微生物燃料电池,最大功率密度从未工程化大肠杆菌细胞的 127 ± 5 mW m − 2 增加到基因工程的、产生吩嗪的大肠杆菌的 806 ± 7 mW m − 2。我们的结果表明,将异源电子穿梭引入大肠杆菌可以提高电池的性能。大肠杆菌不仅是一种有效的策略,而且是一种很有前途的策略,可以在活生物电化学系统中建立有效的电子介导,并提高与 MFC 电流产生和功率输出相关的整体 MFC 性能。关键词:微生物燃料电池、基因工程、性能改进、细胞外电子转移 ■ 介绍
吩嗪是橡胶防老剂RT-base生产废渣的主要成分,仅我国RT-base废渣中吩嗪的年产量就超过1000吨,目前产生的吩嗪主要通过燃烧处理,每年释放出3500多吨二氧化碳和大量的氮氧化物。此外,吩嗪还是一种生物质可衍生的物质,可以从取之不尽的木质素衍生的邻苯二酚中高效、大量地生产。15,16吩嗪及其衍生物具有很强的氧化还原活性,被发现是优秀的OEM,包括阳极或阴极材料,在实际应用中显示出巨大的潜力。17 – 20其中,二氢吩嗪(DHP)衍生的正极材料表现出优异的性能,甚至与商业正极材料相媲美。 18,21 – 23 然而,该类材料的实际应用仍存在一些障碍需要解决。需要进一步努力提高它们的易获得性和比容量,即优化合成工艺和降低分子中非活性部分的比例。之前,我们报道了一种稳定但电容较低的 DHP 聚合物 (PVBPZ),其比容量仅为 95 mA hg − 1。PVBPZ 的低比容量主要是由于苄基部分在高电压下的电化学不稳定性,导致其无法利用第二氧化还原电位。因此,PVBPZ 只能