本研究报告了一种前所未有的现象,具有相似结构的水溶性聚合物混合物(注 10)通过两个连续的 LLPS 事件以同心模式分离,即液相中的第一个 LLPS 和固液界面处的第二个 LLPS(图 2,顶部)。这种有趣的分离是通过使用高浓度的高离子强度盐(例如硫酸铵)实现的。 硫酸铵因其对水溶性生物聚合物的有效和非破坏性的盐析而闻名。研究小组在研究分子量(MW)为5,000Da的染料封端PEG存在下蛋白质的盐析行为时发现了PEG的同心分离现象。一般来说,蛋白质很难盐析,因此本实验采用了高浓度的硫酸铵。将此溶液滴到玻璃板上,用共聚焦激光扫描显微镜(CLSM)观察时,发现了意想不到的现象:玻璃表面形成了无数发出黄绿色荧光的环。
用具有开放电路电势的化学物质量化锂离子细胞中的衰老效应是具有挑战性的。我们实施了一个基于物理学的电化学模型,以跟踪基于钛酸锂细胞的电化学阻抗反应的变化。伪二维模型的频域方程是无量纲的,并使用Levenberg-Marquardt例程估算相应的非二维参数。该模型权衡了扩散变化,电解质相内离子传导的相对贡献与固相电子传导对细胞衰老的相对贡献。固相扩散,电荷转移电阻和在固液界面处的双层电容是在粒子阻抗中的。使用来自1000多个循环的完整单元格的加速循环数据,估计程序常规跟踪无量纲参数。该模型可以在短时间内使用基于物理的模型来进行状态估算,而无需先验了解电池化学,格式或容量。©2023作者。由IOP Publishing Limited代表电化学学会出版。这是根据Creative Commons Attribution 4.0许可(CC by,http://creativecommons.org/licenses/ by/4.0/)分发的开放式访问文章,如果原始工作适当地引用了原始作品,则可以在任何媒介中不受限制地重复使用工作。[doi:10.1149/1945-7111/acf52a]
在本研究中,使用了能够选择性地与被荧光染色的单链目标DNA(荧光DNA)结合的单链DNA修饰的2种大小和材质不同的探针粒子(金纳米粒子,Probe1;聚苯乙烯微粒,Probe2),尝试通过用激光照射含有这些粒子的溶液,利用光的力量(光诱导力)以及由该力引起的光诱导对流,使目标DNA和探针粒子局部集中,从而加速DNA双链的形成。结果发现,经过5分钟的光照,探针1和2的凝集物形成约数十μm大小,荧光DNA被聚集并捕获在凝集物的间隙中。还发现,与探针颗粒表面的DNA牢固结合的互补碱基序列(匹配DNA)越强,发出的荧光信号就越强(图2左)。特别地,本研究中使用的微粒经历了“米氏散射”,即当微粒的尺寸与激光波长相当时,光会发生强烈散射的现象。这种增加的光功率可用于提高浓缩效率。此外,由于光力增加时组装体变得更加稳定,因此人们认为可以实现迄今为止难以实现的固液界面光诱导双链形成的加速。通过利用该机制,我们实现了 7.37 fg/μL 的检测限,成功以比传统数字 PCR 方法(检测限:约 200 fg/μL)高一到两个数量级的灵敏度检测 DNA(图 2,右)。通常情况下,由于互补 DNA 分子之间碰撞的概率较低,在如此稀释的 DNA 溶液中形成双链需要很长时间。异探针光学浓缩法对 DNA 的检测之所以具有高灵敏度和快速性,被认为是由于通过显著增加聚集体内的局部 DNA 浓度,加速了这些极少量 DNA 双链的形成。此外,我们证明了通过用光照射金纳米粒子并利用产生的光的热量(光热效应)来松散双链键并增加键断裂的概率,来自聚集体的荧光信号表现出极高的碱基序列特异性,从而能够清楚地检测和识别24个碱基长的目标DNA中仅含有单个碱基的突变,包括位置依赖性(图3)。仅使用聚苯乙烯(Probe2)的情况,在所用激光的波长(1064nm)下几乎没有光热效应,因为与探针是同一类型,所以称为“同源探针”,否则称为异源探针。