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World File Search System岩盐
交换关联函数的层次结构在计算岩盐和闪锌矿半导体晶格热导率中的应用
晶格热导率（κL）是晶体固体的一个重要特性，对热管理、能量转换和热障涂层具有重要意义。基于密度泛函理论（DFT）的计算工具的进步使得能够有效利用基于声子准粒子的方法来揭示各种晶体系统的潜在物理原理。虽然高阶非谐性通常用于解释晶体中的异常传热行为，但DFT中的交换关联（XC）函数对描述非谐性的影响却在很大程度上被忽视了。XC 函数对于确定 DFT 描述固体和分子中电子/离子之间相互作用的准确性至关重要。然而，固体物理中大多数XC泛函主要侧重于计算只需要原子偏离平衡态很小位移（在谐波近似内）的性质，如谐波声子和弹性常数，而非谐性则涉及较大的原子位移。因此，对于XC泛函来说，在非谐性水平上准确描述原子相互作用更具挑战性。本研究采用多种XC泛函,如局部密度近似(LDA)、Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)、固体和表面的修正PBE(PBEsol)、优化的B86b泛函(optB86b)、修正的Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria(revTPSS)、强约束和适当范数泛函(SCAN)、正则化SCAN(rSCAN)和正则化恢复SCAN(r2SCAN)以及不同的扰动阶数,包括谐波近似内的声子(HA)加三声子散射(HA+3ph)、用自洽声子理论计算的声子(SCPH)加三声子散射(SCPH+3ph)、SCPH声子加三声子和四声子散射,系统地研究了16种具有岩盐和闪锌矿结构的二元化合物的室温κL。 (SCPH+3,4ph)。结果表明，XC 函数与扰动阶表现出强纠缠，计算出的 κ L 的平均相对绝对误差 (MRAE) 受 XC 函数和扰动阶的强烈影响，导致误差抵消或放大。在 HA+3ph 级别的 revTPSS (rSCAN)、在 SCPH+3ph 级别的 SCAN (r 2 SCAN) 和在 SCPH+3,4ph 级别的 PBEsol (rSCAN) 中实现了最小 (最大) MRAE。在这些函数中，PBEsol 在最高扰动阶下表现出最高的精度。SCAN 相关函数表现出中等精度，但存在数值不稳定性且计算成本高的问题。此外，所有 XC 函数都识别出了四次非谐性对岩盐和闪锌矿结构中 κ L 的不同影响，这归因于这两种结构中不同的晶格非谐性。这些发现对于选择合适的泛函来描述非谐声子提供了有价值的参考，并为高阶力常数计算提供了见解，有助于开发更精确的固体材料XC泛函。
通过高级表征探索无序岩盐电池正极材料的特性
由于阳离子无序金属氧化物限制了锂离子的扩散，导致其电化学性能较差，因此早期研究较少重视阳离子无序金属氧化物作为锂离子电池正极材料的研究。然而，一种新的无序岩盐 (DRX) 结构材料 Li 1.211 Mo 0.467 Cr 0.3 O 2 的发现，其在 0.05 C 时具有 > 260 mAh g − 1 的高容量，为这一新兴领域开辟了新的研究前景，并确立了 DRX 材料作为一种有前途的替代品的地位，与目前广泛使用的层状正极材料相比，它具有更广泛的过渡金属元素选择。DRX 材料的一些主要障碍包括阻碍锂离子扩散的𝜸-LiFeO 2 型阳离子短程有序性、不可逆氧损失和过渡金属溶解，这些也对适当的表征技术提出了挑战。人们已经采用了多种性能优化策略，包括氟掺入、高熵改性和表面涂层。本评论文章重点介绍表征技术的进步，以揭示锂离子扩散和DRX正极材料降解的潜在机制，以解决上述挑战，并为未来对此类材料的研究提供启发。
过量阳离子无序岩盐阴极 - Ceder Group
摘要 锂过量阳离子无序岩盐 (DRX) 氧化物已显示出作为高能量密度锂离子正极的潜力。它们通常利用 O 的氧化还原来实现高容量，这会导致表面氧气损失，从而影响正极性能。在这里，我们通过比较两个原型 DRX 正极 Li 1.2 Ni 0.333 Ti 0.333 Mo 0.133 O 2 (LNTMO) 和 Li 1.2 Mn 0.6 Nb 0.2 O 2 (LMNO) 来阐明表面结构演变对其电化学性能的影响。两种正极均能实现高容量，但氧气损失会导致 LNTMO 出现显著极化，而 LMNO 受到的影响要小得多。我们表明，虽然两种材料的颗粒表面都会发生金属致密化，但产生的表面结构却截然不同。 LMNO 表面形成尖晶石相，可有效缓解氧损失并实现快速锂传输，而 LNTMO 表面形成致密的 DRX，阻碍锂传输，无法缓解氧损失。这些发现证明了 DRX 正极表面结构的重要性。
用于高能锂离子正极的阳离子无序岩盐过渡金属氧化物和氟氧化物
更广泛的背景 可充电电池仍然是便携式电子设备、混合动力电动汽车和电动汽车的限制组件，这促使人们开展研究以提高锂离子电池，特别是正极材料的能量密度、功率容量和安全性。此外，电能储存在应对全球变暖的全球战略中发挥着关键作用。对于电网储存应用，需要低成本、维护成本低且充放电循环寿命长的电池技术。在过去几年中，具有阳离子无序岩盐型结构的锂过渡金属氧化物已成为潜在的高能量密度正极。当制备过量的锂含量时，这些化合物可以成为合理的离子和电子导体，这一认识导致人们研究这种结构空间中的大量成分。目前，几种阳离子无序岩盐正极已经表现出非常高的比容量和高达 1000 W h kg 1 的能量密度，远远超过市售的层状锂过渡金属氧化物正极。阳离子无序的岩盐阴极也有望整合廉价且地球丰富的过渡金属物质，从而为大规模电力运输和电网存储应用提供更可持续的电池化学反应。