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有机发光的可调量子相干性......
摘要：电子或核自旋，例如金刚石中的无机“氮空位”中心和硅中的其他缺陷，代表了一种很有前途的量子比特（量子位），可用于量子信息处理、数据存储以及量子传感。然而，实现大量自旋作为量子比特的可扩展和空间定义的组织仍然具有挑战性。因此，开发新材料和新技术来调节自旋-自旋距离和相互作用对于保持量子相干性和实现自旋量子比特之间的相干信息交换起着重要作用。本文，我们报告称，可以通过嵌段共聚物自组装策略实现有机自由基作为电子自旋的空间定义组织。我们证明了有机发光自由基自旋的量子相干性和自旋晶格弛豫可以通过使用一个定义明确的星形嵌段共聚物库来轻松调节，该嵌段共聚物的中心含有一个共同的三[4-(对-苄基)-2,6-二氯苯基]甲基自由基核心，通过可控的开环聚合从中接枝二嵌段聚酯。对两种聚酯嵌段的不兼容性和体积比进行微调不仅可以产生一系列自组装模式（即球体、圆柱体、薄片和螺旋体），自旋在纳米尺度上发生相分离，而且可以调节自旋晶格弛豫动力学和自旋相干寿命，这些寿命在很大程度上取决于作为分子自旋的有机自由基周围的聚合物基质的长度和刚度。这种嵌段共聚物自组装策略可能提供一种普遍适用的方法，将分子自旋作为有前途的量子位集成和组织到可扩展的架构和功能设备中，以实现量子信息处理、量子计算和自旋电子学中的前沿应用。
无氧化硅的湿化学表面功能化
硅是迄今为止微型电源行业中最重要的半导体材料，主要是由于Si/Sio 2接口的高质量。因此，需要化学官能化Si底物的应用集中在SIO 2表面的分子移植上。不幸的是，存在与氧化硅（SIO 2）上接枝的许多有机层的均匀性和稳定性的实际问题，例如硅烷和磷酸盐，与SI-O-SI和SI-O-P键的聚合和水解有关。这些问题刺激了在无氧化物Si表面上接管功能分子方面的努力，主要是在潮湿的化学过程中。因此，本综述直接集中于从H端的Si表面开始的无氧化物Si表面的湿化学表面功能化。首先总结了无氧化物H-终止SI的主要制备方法及其稳定性。官能化被分类为通过功能性有机分子（例如氢硅烷化）和其他原子直接取代的H-终止的间接取代（例如卤素）或小型官能团（例如哦，NH 2）可用于进一步反应。重点放在最近发现的方法上，以在其他无氧化物，无h端和原子平坦的Si（111）表面上产生官能团的纳米图案。这种模型表面特别有趣，因为它们使得能够获得表面化学反应的基本知识。关键字硅表面，氢终止，有机官能化，自组装单层，表面激活，纳米图案缩写SI，硅； Sio 2，氧化硅；山姆，自组装的单层； XPS，X射线光电子光谱； FT-IR，傅立叶变换红外； AFM，原子力显微镜； nn，最近的邻居； nnn，下一个最近的邻居； RT，室温； TFT，薄膜晶体管； ALD，原子层沉积； MPA，甲膦酸； ODPA，八烷基膦酸； DFT，密度功能理论； KMC，动力学蒙特卡洛； ML，单层； H，氢； T-bag，通过聚集和生长束缚；哦，羟基； UHV，超高真空； MOF，金属有机框架； SURMOF，表面金属有机框架； lbl，逐层； PL，光致发光； F，氟；
一步合成耐用且防液体的聚（二甲基硅氧烷）涂层
一种液体排斥表面，即光滑液体注入多孔表面（SLIPS），通过动态液体/液体/蒸汽接触线运动来排斥液体。[6] 所需的光滑液体必须与接触的液体介质不混溶且不会被其浸出，以避免润滑剂损失和污染。确保此类涂层的长期坚固性及其润湿性能仍然具有挑战性。[7] 因此，需要其他方法来创建具有良好液体排斥性的表面。提出了一种替代策略，即将柔性大分子刷（如 PDMS 和全氟聚醚）共价连接到光滑表面上以排斥液体。[8] 这个想法是，柔性大分子的高流动性使它们能够作为具有广泛表面张力的液体的液体状润滑层。[8c] 由于与表面的共价连接，这些分子结构不会被接触液体溶解或取代。具体而言，涂覆有PDMS刷的表面表现出优异的耐高温处理、光降解甚至刮擦性能。[8a,9] 此外，由于涂层只有几纳米厚，它们是透明的，不影响涂层表面的外观，对导热性影响也很小。PDMS刷的制备可以追溯到1970年，当时Vermeulen等人通过气相反应16小时在玻璃表面沉积了低液体粘附性的PDMS刷层。[10] 然而，从表面接枝聚合物通常基于复杂且耗时的制备程序，限制了它们在实际应用中的使用。McCarthy等人系统地研究了在表面制造PDMS刷的新策略。[11] 他们提出使用二甲基二甲氧基硅烷（DMDMS）作为单体，在硫酸作为催化剂的情况下聚合PDMS刷。 [8a] 用大量溶剂冲洗表面以去除残留的低聚物和酸，将反应溶液（包括 DMDMS、硫酸和异丙醇）干燥一段时间后，在硅（或玻璃）表面形成具有低液体粘附性的 PDMS 刷。与 McCarthy 的方法相比，我们开发了一种更简单的方法，无需催化剂即可将 PDMS 刷接枝到表面上。此外，我们还表征了 PDMS 刷在胶带剥离、超声处理、滴落滑动腐蚀、加热、紫外线降解、酸腐蚀等条件下的稳定性。McCarthy 等人仅研究了在 100°C 下加热的影响。
Leonard、Szekely 和 Wang：2023 年 ACS 可持续化学与工程讲座奖获奖者
(1) Seuferling, T.；Larson, T.；Barforoush, J.；Leonard, KC 用于高电流密度下电化学分解水的碳酸盐衍生多金属催化剂。ACS Sustainable Chem. Eng. 2021 ，9 ，16678 − 16686。 (2) Stalcup, MA；Nilles, CK；Lee, H.-J.；Subramaniam, B.；Blakemore, JD；Leonard, KC 在 CO 2 膨胀电解质中进行有机电合成：实现选择性苯乙酮羧化生成阿卓酸。ACS Sustainable Chem. Eng. 2021 ，9 ，10431 − 10436。 (3) Farris, BR；Niang-Trost, T.；Branicky, MS； Leonard，KC 使用人工策划的数据集评估电化学 CO 2 还原的机器学习模型。ACS 可持续化学工程。2022，10，10934 − 10944。 (4) Park，S.-H.；Yang，C.；Ayaril，N.；Szekely，G. 来自生物质衍生构建块的耐溶剂薄膜复合膜：壳聚糖和 2,5-呋喃二甲醛。ACS 可持续化学工程。2022，10，998 − 1007。 (5) Voros，V.；Drioli，E.；Fonte，C.；Szekely，G. 通过连续和同时分离抗氧化剂进行工艺强化：一种橄榄叶废料的升级回收方法。ACS 可持续化学工程。 2019, 7, 18444 – 18452。 (6) Didaskalou, C.;库派，J.；切里，L.；巴拉巴斯，J.；瓦斯，E.；霍尔茨尔，T.； Szekely, G. 用于集成合成-分离平台的膜接枝不对称有机催化剂。 ACS目录。 2018, 8, 7430 – 7438. (7) 李杰;特雷奇科，M.；尹，J.；朱，Y。李，G。宋，S。杨，H。李，J。吴，J。卢，J。 Wang, X. 分子成像中的机器视觉自动手性分子检测和分类。 J. Am.化学。苏克。 2021 ，143 ，10177 − 10188。 (8) Zheng, Y.；Wang, X.；Wu, Z. 间歇结晶过程的机器学习建模和预测控制。Ind. Eng. Chem. Res. 2022 ，61 ，5578 − 5592。 (9) Zhu, X.；Ho, C.-H.；Wang, X. 生命周期评估和机器学习在绿色化学替代品高通量筛选中的应用。ACS Sustainable Chem. Eng. 2020 ，8 ，11141 − 11151。
利用双极电化学技术控制导电聚合物中复杂电阻梯度的图案化
由于其电导率的微调，这些聚合物已成为设计微电子局部电活性模式的一种替代方案。 [12,13] 在这种情况下，通常使用不同的制造技术，例如注射打印、光热图案化、3D 打印和压印，以及电子束或紫外光刻，[14–21] 例如，在聚吡咯和聚（3,4-乙烯二氧噻吩）/聚苯乙烯磺酸盐基底上产生明确的导电图案。 [16,20] 然而，人们非常需要用于导电基底局部图案化的低成本和直接的方法。 在这种情况下，双极电化学 (BE) 被认为是一种有趣的替代方法，用于局部改性导电物体。 [22–27] 该概念基于由于外部电场 (ε) 的存在而导致的导电基底的不对称极化。在这种条件下，在暴露于电解质溶液中的ε 的物体双极电极 (BPE) 的每个末端都会产生极化电位差 (ΔV)。在存在电活性物质的情况下，仅当ΔV 超过热力学阈值电位 (ΔVmin) 时，BPE 的两端才会发生氧化还原反应。这一概念已用于不对称生成图案化梯度，范围从材料的化学组成到润湿性。[28–33] 近年来，该方法还被用于通过双极电解胶束破坏或电接枝来产生有机薄膜梯度。[34–36] 一种有前途的替代方法是利用导电聚合物有效的绝缘体/导体转变来产生不对称的充电/放电梯度。[37] 例如，Inagi 等人。已经利用这一概念，使用 U 型双极电化学电池在不同的 π 共轭聚合物（如聚苯胺、聚-3,4-二氧噻吩、聚-3-甲基噻吩和共聚（9-芴醇）-（9,9-二辛基芴））中诱导导电模式。[38–41] 此外，已经证明，通过使用复杂的双极电化学装置，可以产生陡峭的局部掺杂梯度。[42] 在此，我们利用双极电化学方法，在掺杂有十二烷基苯磺酸根阴离子（DBS）的柔性独立聚吡咯条（Ppy）上产生局部电阻梯度。之前已有报道通过双极电化学对导电聚合物进行不对称改性，但主要集中在光学跃迁（颜色变化）上。由于对于导电聚合物，电导率
多功能天然生物粘合剂
缩写：3D，三维；ABA，氨基苯硼酸；ACC，氨基羧甲基壳聚糖；ACNC，乙酰化纤维素纳米晶体；AF，纤维环；AF127，醛封端的普卢兰尼克 F127；AG-NH2，琼脂糖-乙二胺共轭物；Ag-CA，羧基化琼脂糖；AHA，醛基透明质酸；AHAMA，甲基丙烯酸酯化醛基透明质酸；AHES，醛基羟乙基淀粉；ALG，海藻酸钠；AMP，抗菌肽；APC，抗原呈递细胞；ASF，乙酰化大豆粉；AT，苯胺四聚体；ATAC，2-（丙烯酰氧基）乙基三甲基氯化铵；ATRP，原子转移自由基聚合；Azo，偶氮苯；家蚕，Bombyx mori；BA，硼酸；BCNF，氧化细菌纤维素纳米纤维；Bio-IL，生物离子液体；BMP-2，骨形态发生蛋白 2；BSA，牛血清白蛋白；BTB，硼砂-溴百里酚蓝；Ca-FA，CaCl 2 -甲酸；CA，氰基丙烯酸酯；Cat，含儿茶酚的多巴胺-异硫氰酸酯；Cat-ELPs，儿茶酚功能化的 ELR；CBM，纤维素结合模块；CD，环糊精；CD-HA，β-CD 修饰的透明质酸；CDH，碳酰肼；cGAMP，环状鸟苷单磷酸-腺苷单磷酸；CH，胆固醇半琥珀酸酯；CHI-C，儿茶酚共轭壳聚糖； CL/WS2，二硫化钨-儿茶酚纳米酶；CMs，心肌细胞；CMCS，羧甲基壳聚糖；CNC，纤维素纳米晶体；CNF，纤维素纳米纤维；CNT，碳纳米管；COL，胶原蛋白；CPEs，化学渗透促进剂；CS，硫酸软骨素；CsgA，Curli 特异性纤维亚基 A；CS-NAC，壳聚糖-N-乙酰半胱氨酸；CSF，脑脊液；CTD，C 端结构域；CtNWs，几丁质纳米晶须；D-MA，甲基丙烯酸酯化羟基树枝状聚合物；DAHA，二醛-透明质酸；DCs，树突状细胞；DDA，葡聚糖二醛；dECM，脱细胞 ECM； DEXP，地塞米松磷酸二钠；Dex，葡聚糖；DF-PEG，双醛功能化聚乙二醇；DNNA，双网络神经粘合剂；DOPA，L-3,4-二羟基苯丙氨酸；DOX，阿霉素；DPN，脱细胞周围神经基质；DST，双面胶带；E-tattoo，电子纹身；E. coli，大肠杆菌；ECG，心电图；ECM，细胞外基质；ePTFE，聚四氟乙烯；ELP，弹性蛋白样多肽；ELRs，弹性蛋白样重组体；EMG，肌电图；EPL，ε-聚赖氨酸；EPS，胞外多糖；ER，内质网；FDA，食品药品监督管理局；FGFs，成纤维细胞生长因子；FibGen，京尼平交联纤维蛋白凝胶； FITC，硫氰酸荧光素；FS-NTF，纳米转移体；呋喃，糠胺；GA，没食子酸；GAG，糖胺聚糖；GC，乙二醇壳聚糖；Gel-CDH，碳酰肼修饰明胶；GelDA，多巴胺修饰明胶；GelMA，明胶-甲基丙烯酰；GI，胃肠道；GRF，明胶-间苯二酚-甲醛；GRFG，明胶-间苯二酚-甲醛-戊二醛；H&E，苏木精和伊红；HA，透明质酸；HA-Ac，透明质酸-丙烯酸酯；HA-ADH，己二酸二酰肼修饰透明质酸；HA-ALD，醛修饰透明质酸；HA-NB，硝基苯衍生物修饰透明质酸；HA-PEG，透明质酸-聚乙二醇；HA-PEI，透明质酸-聚乙烯亚胺；HA-SH，硫醇化透明质酸；HAGM，透明质酸甲基丙烯酸缩水甘油酯；HaMA，甲基丙烯酸酯化透明质酸； HAp，羟基磷灰石；HBC，羟丁基壳聚糖；HES，羟乙基淀粉；HFBI，疏水蛋白；HIFU，高强度聚焦超声；hm-Gltn，疏水改性明胶；HPMC，羟丙基甲基纤维素；HRP，辣根过氧化物酶；Hypo-Exo，缺氧刺激的外泌体；ICG，吲哚菁绿；iCMBAs，基于柠檬酸盐的受贻贝启发的生物粘合剂；IGF，胰岛素样生长因子；iPSC，多能干细胞；IPTG，β-d-1-硫代半乳糖苷；ITZ，伊曲康唑；IVD，椎间盘；JS-Paint，关节表面涂料；KGF，角质形成细胞生长因子；KaMA，甲基丙烯酸酯化κ-角叉菜胶； LAP，苯基-2,4,6-三甲基苯甲酰膦锂盐；LCS，液晶；LCST，低临界溶解温度；LDH，层状双氢氧化物；LDV，亮氨酸-天冬氨酸-缬氨酸；LM，液态金属；m-AHA，单醛透明质酸；MA，甲基丙烯酸酐；MADDS，粘膜粘附药物递送系统；MAP，贻贝粘附蛋白；MATAC，2-（甲基丙烯酰氧基）乙基三甲基氯化铵；mAzo-HA，mAzo 修饰透明质酸；MBGN，介孔生物活性玻璃纳米颗粒；MCS，修饰茧片；MDR，多重耐药；mELP，甲基丙烯酰弹性蛋白样多肽；MeTro，甲基丙烯酰取代的原弹性蛋白；Mfp，贻贝足蛋白； MI，心肌梗死；MMP，基质金属蛋白酶；MN，微针；MPs，单分散微粒；MRSA，耐甲氧西林金黄色葡萄球菌；MSC，间充质干细胞；NB，N-（2-氨基乙基）-4-[4-（羟甲基）-2-甲氧基-5-硝基苯氧基]-丁酰胺；NFC，纳米纤维化纤维素；NGCs，神经引导导管；NHS，N-羟基琥珀酰亚胺；NIR，近红外光；NPs，纳米粒子；NTD，N-端结构域；ODex，氧化葡聚糖；OHA-Dop，多巴胺功能化氧化透明质酸；OHC-SA，醛功能化海藻酸钠；OPN，骨桥蛋白； OSA-DA，多巴胺接枝氧化海藻酸钠；OU，口腔溃疡；p-AHA，光诱导醛透明质酸；PAA，聚丙烯酸；PAE，聚酰胺胺-环氧氯丙烷；PAMAM，胺基端基第五代聚酰胺多巴胺；PBA，苯基硼酸；PCL，聚己内酯；PDA，聚多巴胺；PDMS，聚二甲基硅氧烷；PDT，光动力疗法；PEA，2-苯氧乙基丙烯酸酯；PEG，聚乙二醇；PEDOT，聚（3,4 乙烯二氧噻吩）；PEI，聚乙烯亚胺；PEGDMA，聚乙二醇二甲基丙烯酸酯；PEMA，2-苯氧乙基甲基丙烯酸酯；PepT-1，肽转运蛋白-1；PG，焦性没食子酚；PGA，聚乙醇酸；pHEAA，聚（N-羟乙基丙烯酰胺）；PMAA，羧甲基功能化聚甲基丙烯酸甲酯；PSA，压敏粘合剂；PTA，光热剂；PTT，光热疗法；PVA，聚乙烯醇；QCS，季铵化壳聚糖；rBalcp19k，重组白脊藤 cp19k；RGD，精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸；rGO，还原氧化石墨烯； RLP，类弹性蛋白多肽；rMrcp19k，Megabalanus rosa cp19k；ROS，活性氧中间体；rSSps，重组蜘蛛丝蛋白；SCI，脊髓损伤；SCS，蚕茧片；SDBS，十二烷基苯磺酸钠；SDS，十二烷基硫酸钠；SDT，声动力疗法；SF，丝素；sIPN，半互穿聚合物网络；S. aureus，金黄色葡萄球菌；STING，干扰素基因刺激剂；SUPs，超荷电多肽；SY5，外皮蛋白抗体；TA，单宁酸；TEMED，四甲基乙二胺；TEMPO，2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基；TGF-β3，转化生长因子-β3；TMSC，三甲基硅纤维素； Trx，硫氧还蛋白；TU，硫脲；UCMRs，上转换微米棒；VEGF，血管内皮生长因子。6-四甲基哌啶-1-氧基自由基；TGF-β3，转化生长因子-β3；TMSC，三甲基硅纤维素；Trx，硫氧还蛋白；TU，硫脲；UCMRs，上转换微米棒；VEGF，血管内皮生长因子。6-四甲基哌啶-1-氧基自由基；TGF-β3，转化生长因子-β3；TMSC，三甲基硅纤维素；Trx，硫氧还蛋白；TU，硫脲；UCMRs，上转换微米棒；VEGF，血管内皮生长因子。