研究了使用两种方法合成的方解石样品的内部结晶度:溶液沉淀法和碳酸铵扩散法。扫描电子显微镜 (SEM) 分析表明,使用这两种方法沉淀的方解石产品具有明确的菱面体形状,与矿物的自形晶体习性一致。使用布拉格相干衍射成像 (BCDI) 表征这些方解石晶体的内部结构,以确定 3D 电子密度和原子位移场。使用碳酸铵扩散法合成的晶体的 BCDI 重建具有预期的自形形状,具有内部应变场和少量内部缺陷。相反,通过溶液沉淀合成的晶体具有非常复杂的外部形状和有缺陷的内部结构,呈现出零电子密度区域和明显的位移场分布。这些异质性被解释为由非经典结晶机制产生的多个结晶域,其中较小的纳米颗粒聚结成最终的自形颗粒。SEM、X 射线衍射 (XRD) 和 BCDI 的结合使用允许在结构上区分用不同方法生长的方解石晶体,为了解晶粒边界和内部缺陷如何改变方解石反应性提供了新的机会。
晶体学是理解晶体如何成核、生长并组装成更大结构的领域。[1,2] 从1611年开普勒对雪花对称性的兴趣,到1669年斯特诺对岩石晶体的迷恋,至今,结晶已被认为是最重要的物理化学过程之一,而晶体结构已被证明可以定义凝聚态物质的物理性质。[3] 传统上,人们对晶体习性和性质的起源的理解是基于这样一个假设:它们通过单个晶格实体逐个单体地添加而生长。[2–5] 虽然这一假设是我们解释晶体生长过程中的原子过程和众多技术应用的核心,但在过去二十年里,它的整体性受到了重大挑战。 [6] 也就是说,来自合成、地质和生物系统的大量证据表明,结晶可以通过多种高级实体——粒子的附着而进行。 [7] 这些包括聚集的离子或分子物质、液滴以及晶体和无定形粒子。粒子附着结晶(CPA)是一种所谓的非经典结晶机制,已知其形成的形态和纹理模式无法在经典成核和生长模型的范围内解释。 [8] 这并不奇怪,因为 CPA 是一个多步骤过程,其中每一步都有其自身的热力学和动力学约束之间的错综复杂的相互作用,从而定义了一条非常独特的晶体生长途径。例如,通过无定形粒子附着结晶涉及无定形粒子的形成和稳定、它们的积聚以及最终转变为结晶相。 [9–11] 每个步骤都可能受到多种物理化学因素的影响。最近,人们投入了大量精力研究和模拟不同的 CPA 途径。[12–14] 对每个步骤的机制理解有可能产生一个全面的工具包,用于设计和合成摆脱传统结晶模型限制的新型材料系统。然而,仍然存在许多知识空白。据推测,在整个动物界的记载历史中,生物矿化组织都是通过无定形前体的结晶形成的。[15] 这些生物材料表现出各种层次结构的矿物-有机结构,为生物体提供各种功能。[16] 选择通过无定形粒子附着结晶
出版物 同行评议期刊上的文章 发表或接受的论文数量:187 篇 Google Scholar(2020 年 2 月更新):h 指数 57;i10 指数 155;总引用量 13,000 2020 年(2 篇;4 篇已提交) X. Zhao、T. Liu、Y.-L. Loo,“通过溶剂蒸汽退火获取高取向二维钙钛矿薄膜,实现高效稳定的太阳能电池”已提交。 C. Yao、Y. Zhu、K. Gu、J. Zhao、J. Ning、DF Perepichka、Y.-L. Loo、H. Meng,“三氟甲基化对苯并二噻吩基聚合物供体的光电特性的影响”已提交。 QC Burlingame、Y.-L. Loo,“有机太阳能电池的未来取决于可靠性”已提交。 M. Reyes-Martinez、P. Tan、A. Kakekhani、S. Banerjee、A. Zhumekenov、W. Peng、O. Bakr、A. Rappe、Y.-L. Loo,《揭秘(准)2D 混合钙钛矿的弹性特性:联合实验和理论研究》,已提交。MV Khenkin、EA Katz、A. Abate、G. Bardizza、JJ Berry、CJ Brabec、F. Brunetti、V. Bulovic、Q. Burlingame、AD Carlo、R. Cheancharoen、Y.-B. Cheng、A. Colsmann、S. Cros、K. Domanski、M. Dusza、CJ Fell、SR Forrest、Y. Galagan、DD Girolamo、M. Graetzel、A. Hagfeldt、E. von Hauff、H. Hoppe、J. Kettle、H. Koebler、MS Leite、S. Liu、Y.-L。 Loo,JM 路德,C.-Q。 Ma、M. Madsen、M. Manceau、M. Matheron、M. McGehee、R. Meitzner、MK Nazeeruddin、AF Nogueira、C. Odabasi、A. Osherov、N.-G。 Park, MO Reese, F. De Rossi, M. Saliba, US Schubert, HJ Snaith, SD Stranks, W. Tress, PA Troshin, V. Turkovic, S. Veenstra, I. Visoly-Fisher, A. Walsh, T. Watson, H. Xie, R. Yildirim, SM Zakeeruddin, K. Zhu, M. Lira-Cantu, “基于 ISOS 程序的钙钛矿光伏稳定性评估和报告共识声明” Nature Energy 5, 35, 2020 . K. Gu, J. Onorato, CK Luscombe, Y.-L. Loo,“连接链对半导体聚合物薄膜机电性能的影响”《先进电子材料》在线文章 1901070,2020。2019 (10) NC Davy、M. Koch、GO Ngongang Ndjawa、X. Lin、GJ Man、Y.-HL Lin、JC Sorli、BP Rand、A. Kahn、GD Scholes、Y.-L. Loo,“在无重原子非平面有机半导体中通过聚集诱导的三重态实现高电压光生成”《先进能源材料》9,1901649,2019。GE Purdum、XA Chen、NG Telesz、SM Ryno、N. Sengar、T. Gessner、C. Risko、P. Clancy、RT Weitz 和 Y.-L. Loo,“溶剂-分子相互作用控制萘四甲酰亚胺的晶体习性选择”材料化学31,9691,2019。