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泛函选择对钇钡铜氧超导体能带与电子性质的影响
高温超导体由于其独特的电子特性和非常规的超导行为而引起了极大的关注。尤其是，由高能离子植入，压力和电磁场等外部场引起的高体性超导材料的相变已成为研究热点。但是，潜在的机械主义尚未完全理解。第一原理计算被广泛认为是深入探索这些内在机制的有效方法。在这项研究中，使用第一原理计算来研究氧空位现象对不同功能下YBA 2 Cu 3 O 7（YBCO 7）的电子传递性能和超导性能的影响（PBE，PBE + U，HSE06）。结果表明，氧空位显着改变了带的结构，并且在不同功能的预测中观察到了考虑的差异。YBA 2 Cu 3 O 6（YBCO 6）的计算带隙范围为0至1.69 eV。较大的带隙表明是绝缘状态，而没有带隙的缺乏表明材料保持金属。通过将结果与实验结果进行比较，我们发现HSE06功能提供了最合理的预测。带隙的存在或不存在主要受铜轨道的影响。氧气空位会导致材料的C轴拉长，这与实验中He-ion辐照后X射线差异（XRD）分析中观察到的趋势是一致的。我们的发现有助于解释在外部田地下，尤其是He-Ion Irra-priation的金属 - 绝缘体相变，并为开发高温超导材料及其设备应用提供了理论基础和新见解。
密度泛函理论简介
这些讲义来自以下课程： - 第 18 届欧洲量子化学暑期学校 (ESQC)，2024 年 9 月 8 日至 21 日，意大利西西里岛。 - 第 4 届国际电子结构理论暑期学校：物理学和化学中的电子相关性 (ISTPC)，2024 年 6 月 16 日至 29 日，法国奥苏瓦。 - 第 18 届欧洲量子化学暑期学校 (ESQC)，2022 年 9 月 11 日至 24 日，意大利西西里岛。 - 第 3 届国际电子结构理论暑期学校：物理学和化学中的电子相关性 (ISTPC)，2022 年 6 月 19 日至 7 月 2 日，法国奥苏瓦。 - 第 17 届欧洲量子化学暑期学校 (ESQC)，2019 年 9 月 8 日至 21 日，意大利西西里岛。 - 第二届电子结构理论国际暑期学校：物理学和化学中的电子关联 (ISTPC)，2017 年 6 月 18 日至 7 月 1 日，法国奥苏瓦。 - 2015 年 ICS 暑期学校“界面科学趋势：数学 - 化学 - 高性能计算”，2015 年 7 月 15 日至 8 月 14 日，法国罗斯科夫。 - 电子结构理论国际暑期学校：物理学和化学中的电子关联 (ISTPC)，2015 年 6 月 14 日至 27 日，法国奥苏瓦。
多硫化锂的密度泛函理论研究......
引言为了满足对电动汽车续航里程不断增长的需求，锂硫（Li-S）电池受到越来越多的关注，其理论能量密度（2600 Wh·kg -1 ）[1]远高于传统锂离子电池（约 400 Wh·kg -1 ）[2]。然而，其商业化应用仍然存在一些障碍：多硫化锂（LiPSs）引起的穿梭效应，Li 2 S的分解能大，S和Li 2 S的绝缘性导致的循环寿命较差，正极活性成分利用率低，锂电极钝化[3,4]，倍率性能差[5]以及循环过程中体积变化剧烈[6]。为了解决上述问题，一系列碳基材料和金属基材料以硫为主体材料，通过物理或化学作用限制LiPSs。碳基材料包括多孔碳 [7-9]、空心碳 [10-12]、木质碳 [13]、碳纳米纤维和碳纳米管 [14]。金属基材料包括 MXene [5] 和过渡金属氧化物/氮化物/硫化物 [15-19]。
第一性原理密度泛函理论和机器学习技术预测 PtPd 基高熵合金催化剂上的水吸附位点
该期刊文章的自存档后印本可在林雪平大学机构知识库 (DiVA) 找到：http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:liu:diva-192317 注意：引用该作品时，请引用原始出版物。 Rittiruam, M., Setasuban, S., Noppakhun, J., Saelee, T., Ektarawong, A., Aumnongpho, N., Boonchuay, S., Khajondetchairit, P., Praserthdam, S., Alling, B., Praserthdam, P., (2023)，第一原理密度泛函理论和机器学习技术用于预测 PtPd 基高熵合金催化剂上的水吸附位点，高级理论与模拟，6(4)，2200926。https://doi.org/10.1002/adts.202200926
走向量子计算机的密度泛函理论？
量子计算机已显示出解决传统计算机目前无法解决的特定问题的潜力，但它们在比传统计算机更快地解决工业问题方面仍处于起步阶段[1,2]。量子计算机的近期应用之一是量子化学（见参考文献[3-7]及其参考文献），其重点是波函数理论（WFT），旨在对电子结构问题进行数值精确解。虽然量子相位估计（QPE）算法原则上能够完全解决该问题[8-12]，但所需的电路深度阻碍了它们在嘈杂的中尺度量子（NISQ）时代的应用[13]。因此，人们开发出了更有效的算法，例如量子随机漂移协议 [ 14 ] ，或使用幺正函数的线性组合和量子比特化形式直接模拟哈密顿量 [ 15 – 18 ] 。为了更适应 NISQ 时代，人们专门设计了几种变分量子算法（混合量子-经典），用于制备基态 [ 19 – 23 ] 和最近的激发态 [ 24 – 26 ] ，并计算原子力和分子特性 [ 27 – 30 ] 。然而，尽管量子计算机宣布了指数级的加速，但何时才能真正在实践中实现实际的量子优势仍不清楚，而且在不久的将来期待任何有重大影响的应用都是困难的 [ 31 – 34 ] 。事实上，量子算法在量子化学中的应用仍然受到可负担系统规模的限制，因为系统的大小决定了所需的量子比特数。尽管量子设备上的量子比特数有望迅速增加，但未来几年预计还不会出现能够处理真实量子化学系统的稳定机器。在 NISQ 时代的噪声量子计算机中，高精度结果是难以实现的，对于具有重大社会和工业影响的相关应用来说，对化学精度的追求仍然是一条漫长的道路。目前，对化学、凝聚态物理甚至生物学等大型系统的经典计算主要依赖于密度泛函理论 (DFT) [ 35 , 36 ]，由于它仅相对于系统尺寸以立方倍数缩放，因此不能预先预期其具有量子优势。相反，最近的研究重点是利用矩阵积态、机器学习和量子计算机构建精确的交换关联 (XC) 密度泛函，而这种密度泛函的精确确定是 QMA 难题 [37]。人们还研究了如何解决 Kohn-Sham 势反演问题，其中在量子计算机上测量随时间演化的多体系统的密度 [44-46]。其他有趣的工作分别将 DFT 及其时间相关版本的 Hohenberg-Kohn 定理和 Runge-Gross 定理推广到量子比特哈密顿量，从而有可能将量子计算中的多体可观测量近似为密度的单量子比特量函数 [ 47 , 48 ]。但上述工作均未旨在解决量子计算机上的 Kohn-Sham (KS) 非相互作用问题。只有少数尝试在量子计算机上执行平均场近似，例如在 12 量子比特平台上具有里程碑意义的 Hartree-Fock 实验 [ 49 ]，或在量子退火器上计算单粒子密度矩阵 [ 50 ]。在这两种情况下，都没有预见到实际的量子优势。因此，DFT 仍然应用于经典计算机，尽管有时通过使用嵌入策略在量子计算机上与 WFT 结合 [ 6 , 51 , 52 ]。在这项工作中，我们研究了使用数字量子计算机扩展 DFT 等平均场型方法的好处。讨论了一种可能的量子优势，即 KS 汉密尔顿量与辅助相互作用汉密尔顿量之间的反直觉映射，以计算基础表示，这与几十年来的做法相反。有了这种新的编码，在某些理想情况下，平均场型汉密尔顿量可以在量子计算机上以指数级的速度得到解决，类似于相互作用汉密尔顿量。
使用密度泛函理论和机器学习预测氧化物钙钛矿的带隙和带边位置
电负性_A 赤道角 顶角 s轨道能量_B p轨道能量_B 原子序数_B 电负性_B s轨道能量_A 电离能_A 电离能_B p轨道能量_A 原子半径_B 原子半径_A 原子序数_A 氧化态_A 氧化态_B
从密度泛函理论系统地调整二元 III-V 半导体的应变诱导带隙
III-V 半导体带隙性质和大小的改变对于光电应用具有重要意义。应变可用于系统地在很宽的范围内调整带隙，并引起间接到直接 (IDT)、直接到间接 (DIT) 和其他带隙性质的变化。在这里，我们建立了一种基于密度泛函理论的预测从头算方法来分析单轴、双轴和各向同性应变对带隙的影响。我们表明系统性变化是可能的。对于 GaAs，在 1.52% 各向同性压缩应变和 3.52% 拉伸应变下观察到 DIT，而对于 GaP，在 2.63 各向同性拉伸应变下发现 IDT。我们还提出了一种通过将双轴应变与单轴应变相结合来实现直接-间接转变的策略。确定了应变 GaSb、InP、InAs 和 InSb 的进一步转变点，并与元素半导体硅进行了比较。因此，我们的分析为二元 III-V 半导体中的应变诱导带隙调整提供了一种系统且可预测的方法。
二维柱状纳米粒子的密度泛函理论研究
图 1：单层结构，(ab) 碘化铅-PbI 2 ，(cd) 氧化铅 PbO ，(ef) 氧化锡 SnO ，(gh) 硫化铟-InS ，(ij) 硒化铟-InSe ，分别为顶视图和透视侧视图。(k) PbO 和 SnO ，(l) PbI 2 ，InS 和 InSe 的第一布里渊区路径。原子颜色代码：黑色=Pb，紫色=I，红色=O，浅蓝/灰色=Sn，浅粉色=In，黄色=S，绿色=Se
密度泛函理论方法研究 2D MXene Hf 3 C 2 F 2 单层的结构稳定性和电子性质
近几年来，电池需求量最大，在移动电子设备、电网和电动汽车中的大规模应用是环保的最新优势 [1- 5]。离子电池需求量最大。与其他具有较长充放电周期和较高能量密度的电池相比，锂离子 (LIB) 是最先进、最稳定的电池技术 [6–9]。钠离子电池 (NIB) 的需求量也很大，因为它们的化学性质相似、存储容量高，而且是地球上最丰富的材料，这使得钠可以与锂竞争。大量实验表明,2D材料表现出高容量[10-14],低开路电压,良好的循环稳定性,其中实验合成的MAX相2D MXenes M n+1 AX n(n=1,2,3..)在电池负极材料中显示出更好的效果,其中M为过渡金属族(Ti,V,Zr,Hf等),A为13-14族元素(Si,Al,Ge,Ga等),X为碳化物或氮化物族[15-21]。其中Ti 3 C 2 报道的容量为410 mAhg -1 Li原子/1C[22]。同时,密度泛函理论(DFT)预测其容量为320 mAh.g -1 。在用卤素基团（F、OH 等）封端后形成 Ti 3 C 2 Li 2 ，锂容量会大幅降低 [23]。最近，通过 Hf 3 [Al(Si)] 4 C 6 固溶体和氢氟酸选择性蚀刻合成了 MXenes Hf 3 C 2
H2O 和 SO2 在催化铂表面的竞争吸附：密度泛函理论
摘要 铂被广泛用作混合硫 (HyS) 循环中氢气生产的首选催化剂。在此循环中，水 (H 2 O) 和二氧化硫 (SO 2 ) 反应生成硫酸和氢气。然而，铂对 H 2 O 和 SO 2 的表面反应性尚未完全了解，尤其是考虑到表面上可能发生的竞争吸附。在本研究中，我们进行了密度泛函理论计算和长程色散校正 [DFT-D3-(BJ)]，以研究 H 2 O 和 SO 2 对 Pt (001)、(011) 和 (111) 表面的竞争效应。比较单个H 2 O分子在不同Pt表面的吸附情况，发现H 2 O在(001)表面的解离吸附能最低(E ads = –1.758 eV)，其次是(011)表面(E ads = –0.699 eV)和(111)表面(E ads = –0.464 eV)。对于SO 2 分子的吸附，趋势类似，在(001)表面的吸附能最低(E ads = –2.471 eV)，其次是(011)表面(E ads = –2.390 eV)和(111)表面(E ads = –1.852 eV)。因此，在H 2 O和SO 2 竞争吸附时，SO 2 分子会优先吸附到Pt表面。如果SO 2 浓度增加，两个相邻的SO 2 分子之间可能会发生自反应，导致表面形成一氧化硫（SO）和三氧化硫（SO 3 ），这可能导致Pt催化表面硫中毒。