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高效能量和电子转移光催化与...
图 3 库仑加速能量转移。（a）主图：在氩气饱和水中，随着 PTS 浓度的增加（30 µM 步长），Ruphen（30 µM）的时间分辨发射轨迹及其在激光激发（λ = 532 nm，~5 ns 脉冲，50 mJ）后的相应寿命。插图：静态猝灭（t = 0 µs 时的强度 I）、动态猝灭（τ）和总发射猝灭（F）的 Stern–Volmer 图。 (b) 在氩气饱和水中经过激光激发（λ = 532 nm）后，3 Ruphen（c ( Ruphen ) = 30 µM，橙色，延迟 50 ns）、3 RuphenPy（c ( RuphenPy ) = 30 µM，蓝色，延迟 50 ns）和 3 PTS（c ( PTS ) = 30 µM，c ( Ruphen ) = 30 µM，青色，延迟 5 µs）的瞬态吸收光谱。 (c) 主图：在λ det = 496 nm 处与 (a) 中相同溶液的时间分辨瞬态吸收轨迹，指示亚纳秒静态能量转移（深绿色箭头）。插图：λ det = 496 nm 处 PTS 浓度依赖性总瞬态吸收信号，分别具有静态猝灭（深绿色箭头）和动态猝灭（浅绿色框）的贡献。有关详细信息，请参阅正文。 （d）简化的能量图展示了钌复合物-芘二元体系中长寿命有机三线态的形成。
双向细胞外电子转移过程有助于在高盐水 - 碱性条件下通过地球分离杆菌halelectricus循环铁循环
此预印本的版权持有人（此版本发布于2023年4月12日。; https：//doi.org/10.1101/2023.04.12.536630 doi：biorxiv Preprint
低活化能电子转移动力学控制的表面氧化还原 DNA 电化学响应
有趣的是，在用荧光团末端标记锚定寡核苷酸并使用表面诱导荧光猝灭来监测 DNA 链运动的实验中，系统地观察到了预期 ms 范围内的链动力学。27,28 荧光猝灭和电化学实验都要求 DNA 链的末端标记在（亚）纳米距离内接近锚定表面，尽管在荧光中没有发生电子转移。这表明通过电化学测得的慢速率常数反映了电子转移步骤而不是链动力学的动力学控制。本研究旨在通过以下方式解决这个问题：（i）组装模型端接氧化还原寡核苷酸系统，（ii）用快速扫描速率循环伏安法表征其电化学响应，和（iii）基于真实的 DNA 分子动力学模型解释结果。这些模拟以前在计算上是无法实现的或定量不够的，但随着粗粒度序列依赖性 DNA 模型（如 oxDNA）的细化，这些模拟成为可能。29 对于目前的工作，我们开发了专用于电化学应用的代码（Qbiol），能够及时以数字方式重现和解析锚定 DNA 的完整动力学。我们的证据表明，单链和双链氧化还原寡核苷酸的电化学响应实际上都是由电极上的电子转移动力学控制的，符合马库斯理论 30-32 但是由于氧化还原标签附着在柔性 DNA 链和电极上，重组能大大降低。重组能的降低极大地改变了氧化还原 DNA 链的电化学响应，这种改变可能被误认为是扩散或弹性弯曲控制。此外，ssDNA 和 dsDNA 的重组能明显不同，这在很大程度上导致了
溴 - 石段插入启用了基于溴的流量电池的两电子转移
抽象的BR 2 /BR - 由于其高电位，溶解性和低成本，是流量电池中有前途的氧化还原夫妇。但是，Br - 和Br 2之间的反应仅涉及单电子转移过程，这限制了其能量密度。在此，研究了一种基于Br - /Br +的新型两电子转移反应，并通过BR +互化来实现石墨，形成溴 - 稀释岩插入化合物（BR – GIC）。与原始的BR - /BR 2氧化还原对相比，石墨中BR插入 /去干扰物的氧化还原电位高0.5V，这有可能大大增加能量密度。与电解质中的Br 2 /Br - 不同，由于石墨中的插入位点的降低，石墨中BR插入的扩散速率随着电荷态的增加而降低，并且石墨结构的完整性对于互相反应很重要。结果，电池可以连续运行300多个循环，其库仑效率超过97％，在30 mA /cm 2时的能量效率约为80％，而与Br - /Br 2相比，能量密度增加了65％。与双电子转移和高度可逆的电化学过程相结合，BR Intercalation Redox夫妇表现出非常有希望的固定能量存储前景。
短程和长程电子转移竞争决定有机半导体中的自由电荷产量
完整作者名单： Carr, Joshua；科罗拉多大学博尔德分校工程与应用科学学院，材料科学与工程；国家可再生能源实验室，太阳光化学 Allen, Taylor；国家可再生能源实验室 Larson, Bryon；国家可再生能源实验室 Davydenko, Iryna；佐治亚理工学院，化学与生物化学学院 Dasari, Raghunath；佐治亚理工学院，Barlow, Stephen；科罗拉多大学博尔德分校，RASEI Marder, Seth；科罗拉多大学博尔德分校，化学；科罗拉多大学博尔德分校，可再生和可持续能源研究所；佐治亚理工学院，化学与生物化学学院 Reid, Obadiah；科罗拉多大学博尔德分校，可再生与可持续能源研究所；国家可再生能源实验室，化学与纳米科学中心 Rumbles, Garry；化学与材料科学中心，国家可再生能源实验室；科罗拉多大学博尔德分校，化学与生物化学
由生物相容性能量输入驱动的基于单电子转移的肽/蛋白质生物结合
对肽作为候选肽的兴趣日益增加，用于制备抗体 - 当前治疗剂中的药物共轭物刺激了人们对新的生物缀合策略的兴趣增加。引入新方法来发现其他类型的肽和蛋白质修饰对研究人员的重要性和吸引力3 - 7。的确，以前可用于标记和修饰肽和蛋白质的氨基酸残基。然而，开发更多针对各个氨基酸的方法有望允许化学生物学，生命科学和临床医学领域的科学家将这些方法应用于特定目的3-13。例如，在最近的，有效的PD介导的方法中，该概念体现在Buchwald和Pentelute 14、15中报道的半胱氨酸的芳基化方法中。此外，靶向靶向不良的亲核，表面暴露较少的疏水氨基酸残基的生物缀合方法也吸引了研究人员在这一领域的注意。通过氧化还原反应性的蛋氨酸生物结合。在过去的几十年中，标记氨基酸残基的传统方法需要引入相对不反应性氨基酸的反应性试剂，或采用相对于半胱氨酸（Cys）或赖氨酸（Lys）（Lys）10、11、11、18、19的电力。现在已经将主动标记试剂添加到生物分子系统中，但与其选择性，毒性和生物相容性有关的问题仍然是科学家的关注点。此外，常识告诉我们