未转化的反应物。在此步骤中,氢气可从混合物中分离出来,并在反应中重新使用。在未来以氢气为主要能源载体的情况下,分离和/或纯化能量昂贵的氢气将变得更加重要。[1–3] 一种有前途的方法是使用由吸氢金属(如钯和钯合金)制成的氢选择性膜。[4,5] 此类膜的渗透性取决于两侧的表面性质(解离/复合)和本体渗透性(扩散和溶解度)。[4] 人们已经进行了大量研究,以寻找比钯具有更高渗透性的廉价材料(例如钒、铌、钽及其合金[6–10]),然而,昂贵的钯和钯基合金由于其良好的表面性质仍然是优越的膜材料。 [5,11] 如果可以修改诸如钒基合金等廉价材料的表面性质以匹配钯的性质,它们将彻底改变该技术。尽管这个目标相当简单,但是对于这些理想的表面性质仍然存在知识缺口。大多数著作引用了表面科学的概念,描述了氢的物理吸附、解离(屏障)和化学吸附。[12] 但是,需要额外的步骤 - 跳跃到亚表面位点和相邻的本体位点 - 才能充分模拟渗透过程。尽管如此,由于步骤之间的复杂相互作用,建模的预测能力有限 [4,6,13],更重要的是 - 由于缺乏原位氢分析,只能通过与非常基础的实验(渗透动力学,例如参考文献 [14])进行比较才能进行实验验证。Baldi 等人已经证明了电子能量损失谱可以作为纳米颗粒中本体氢的分析方法。 [15] 在本文中,我们进一步开发了通过反射电子能量损失谱 (REELS) 原位探测氢化物薄膜表面氢含量的方法。该方法应用于实验方法,其中可以有意改变膜的表面性质并在操作条件下确定其氢含量。我们通过直接观察 Pd/V 复合膜中渗透对氢含量的依赖性证明了限速步骤的存在。建模得出了各个层的相关性,从而可以将结果与从氢吸收中获得的结果联系起来
碰撞结果由多种因素决定,例如表面形貌以及本体和地下材料的刚度。例如,最近的研究表明,软聚合物涂层可能提供一种新颖的技术解决方案,可以显著减少甚至消除飞溅。[11] 然而,迄今为止还无法以动态可调的方式改变此类涂层的机械性能。磁活性弹性体 (MAE),也称为磁流变弹性体,是一种物理性能可通过外部磁场控制的智能材料。[2,12–20] 它们是混合材料 [21],由软聚合物基质(有机成分)和嵌入的铁磁微米级颗粒(无机成分)组成。之前的大部分研究集中在 MAE 的本体特性上。就本体机械性能而言,MAE 在较高的磁场下会变得更硬。这意味着它们的弹性模量会随着磁场的增加而增加。 [22] 然而,最近人们意识到,MAE 的表面性质在磁场中也会发生显著改变。特别是,润湿性[23–27]、表面粗糙度[28–33]、粘合性[23,24,34]和摩擦现象[35–37]都被发现强烈依赖于磁场。众所周知,磁场会影响磁流体液滴在刚性非磁性基板上的撞击动力学[38–40],但非磁性液滴撞击磁性基板的情况似乎是迄今为止被忽视的研究方面。MAE 本体和表面性质发生变化的物理原因是磁化填料颗粒的重构,即由于它们之间的磁相互作用而改变它们的相互排列。只有在足够柔软的聚合物基质中,微观结构才会发生显著的重构。因此,获得适当的基质柔软度是 MAE 制造中的重要挑战之一。根据软 MAE 的大磁场诱导结构变化,可以假设 MAE 表面的液滴飞溅也会受到磁场的影响。本文旨在证明通过外部磁场调节 MAE 表面液滴飞溅行为的可行性。基于高速视频图像分析,我们表明通过改变磁通密度,可以在撞击方式之间切换
碰撞结果由多种因素决定,例如表面形貌以及本体和地下材料的刚度。例如,最近的研究表明,软聚合物涂层可能提供一种新颖的技术解决方案,可以显著减少甚至消除飞溅。[11] 然而,迄今为止还无法以动态可调的方式改变此类涂层的机械性能。磁活性弹性体 (MAE),也称为磁流变弹性体,是一种物理性能可通过外部磁场控制的智能材料。[2,12–20] 它们是混合材料 [21],由软聚合物基质(有机成分)和嵌入的铁磁微米级颗粒(无机成分)组成。之前的大部分研究集中在 MAE 的本体特性上。就本体机械性能而言,MAE 在较高的磁场下会变得更硬。这意味着它们的弹性模量会随着磁场的增加而增加。 [22] 然而,最近人们意识到,MAE 的表面性质在磁场中也会发生显著改变。特别是,润湿性[23–27]、表面粗糙度[28–33]、粘合性[23,24,34]和摩擦现象[35–37]都被发现强烈依赖于磁场。众所周知,磁场会影响磁流体液滴在刚性非磁性基板上的撞击动力学[38–40],但非磁性液滴撞击磁性基板的情况似乎是迄今为止被忽视的研究方面。MAE 本体和表面性质发生变化的物理原因是磁化填料颗粒的重构,即由于它们之间的磁相互作用而改变它们的相互排列。只有在足够柔软的聚合物基质中,微观结构才会发生显著的重构。因此,获得适当的基质柔软度是 MAE 制造中的重要挑战之一。根据软 MAE 的大磁场诱导结构变化,可以假设 MAE 表面的液滴飞溅也会受到磁场的影响。本文旨在证明通过外部磁场调节 MAE 表面液滴飞溅行为的可行性。基于高速视频图像分析,我们表明通过改变磁通密度,可以在撞击方式之间切换
摘要:液晶 (LC) 微液滴阵列是一种精巧的系统,由于其对表面性质变化的敏感性和强光学活性,具有广泛的应用,例如化学和生物传感。在这项工作中,我们利用自组装单层 (SAM) 对表面进行化学微图案化,并优先选择液晶占据的区域。利用不连续脱湿,将一滴液体拖到图案化表面上,展示了一种新颖、高产的方法,可将液晶限制在化学定义的区域中。通过改变液滴的大小和液晶相,证明了该方法的广泛适用性。虽然液滴的光学纹理由拓扑约束决定,但额外的 SAM 界面显示出锁定非均匀排列。表面效应高度依赖于尺寸,其中较大的液滴在向列相液滴中表现出不对称的指向矢结构,而在胆甾相液滴中表现出高度打结的结构。
生物颗粒通常充满负电荷,而施用的颗粒可以积极或负电荷,并且由于流体变化而可以更改电荷。带电的颗粒被相反电荷的相关带电物种包围,形成了电气双层。当带电的载体和生物分子处于近距离接近时,它们相关的带电层将重叠。如果两种材料的收费相同,则会引起排斥,但是如果它们相反,则会引起吸引力。DLVO理论以Derjaguin和Landau,Verwey和Overbeek的名字命名。DLVO理论描述了两个相同电荷彼此接近的粒子之间的净相互作用。在等离子体中,离子强度使得次级最小值可能是可能的,因此相同电荷的材料将在该区域显示出净吸引力。在分离的短距离上,不同的力占主导地位,在该区域,表面性质变得重要。可能会合理地断言,由于生物分子通常是负电荷的(为了防止在生物环境中的电荷相互作用),因此最好将管理载体设计为也是负责(或至少没有积极的)。在大多数情况下,这不足以防止调理。
摘要:石墨烯是用于改性物理化学表面性质的关键材料。然而,其平坦表面限制了需要高比表面积的应用。可以通过将二维材料集成到三维结构中来克服这一限制。本文介绍了一种石墨烯-介孔锗 (Gr-MP-Ge) 纳米材料的受控合成策略。分别采用双极电化学蚀刻和化学气相渗透对 Ge 基底进行纳米结构化,随后进行 3D 纳米石墨烯涂层。虽然拉曼光谱显示纳米石墨烯的域尺寸可随处理温度而调整,但透射电子显微镜数据证实 Gr-MP-Ge 的结晶度得以保留。X 射线光电子能谱表明,对于 Gr-MP-Ge,碳与 Ge 之间存在非共价键合。最先进的分子动力学建模可以通过自由基的存在更深入地了解合成过程。这种纳米材料的成功合成使得纳米石墨烯可以集成到具有高纵横比和轻重量的三维结构中,从而为这种多功能纳米材料的多种应用开辟了道路。
本期特刊聚焦“储能技术的挑战与可能性”,收录了来自德国伊尔默瑙工业大学、苏州大学、中科院半导体研究所、西湖大学、华中科技大学、北京交通大学、南京大学等单位的9篇综述、1篇研究论文和1篇新闻观点,介绍了国内外在该领域的最新进展。伊尔默瑙工业大学雷勇教授题为“高粗糙表面碳纳米纤维薄膜作为锂硫电池有效中间层”的原创研究论文、苏州大学康振辉教授题为“I–III–VI族量子点的光电和光催化特性:传统量子点与新兴量子点之间的桥梁”的评论论文、中科院半导体研究所王志杰教授题为“设计ZnO光电化学行为以实现高效太阳能水分解”的评论论文、舒大军教授题为“应变工程调控光催化材料TiO2表面性质”的评论论文详细介绍了该材料在储能等领域的挑战与可能性。
设计高活性催化剂的关键是确定活性的来源。然而,这仍然是一个挑战。[8,9] 特定催化剂的活性传统上与其表面性质有关。因此,具有大表面积、良好导电性和高迁移率的材料被认为是良好的催化剂,因为它们具有丰富的活性位点,有利于氧化还原反应中中间体的吸附和电子转移。这是广泛使用的催化剂合成策略的动机,例如纳米结构化、掺杂、合金化或添加缺陷。每种方法都旨在暴露优先晶体表面或对其进行工程改造以提高其活性。[10–12] 然而,从设计的角度快速准确地确定活性位点的位置仍然是一项艰巨的任务,这使得从许多潜在的有趣材料中发现高性能催化剂成为一项挑战。拓扑材料具有稳健的表面态和高迁移率的无质量电子。 [13–15] 此外,无论是从理论还是实验角度,许多最先进的催化剂(如 Pt、Pd、Cu、Au、IrO 2 和 RuO 2 )都被认为具有拓扑衍生的表面态 (TSS)。[16,17] 因此,有证据表明 TSS 在催化反应中发挥着重要作用。[18,19] 此类状态主要由
纳米结构薄膜具有改变表面性质的能力,当它们能够生成具有可控孔隙率的层时,这种能力甚至更强。与致密层相比,这些(多)层的隐式完整性较低,阻碍了获得亚微米厚度(薄片)的电子透明切片,这成为(扫描)透射电子显微镜((S)TEM)研究稀缺的主要原因之一。意识到这一机会,本报告概述了应用各种(S)TEM 技术研究纳米结构和多孔光子表面的可能性。提供了几个工作示例来说明在通过斜角物理过程制备的中孔薄膜以及通过外延方法制备的氮化物纳米线阵列的情况下可以获得的信息类型。将证明这种方法能够实现几项开创性的工作,这些工作对于完成此类孔隙率控制涂层的表征至关重要。由于 (S)TEM 的突破性进展,我们得以解决诸如电子透明样品的制备及其结构、形态、界面和成分的高级表征等各种主题,这些突破性进展允许在微观和纳米层面上获得高分辨率成像、光谱或断层扫描。最后,将 (S)TEM 确立为多孔纳米结构皮肤的高级结构、化学和形态表征的参考工具,将开辟新的视野,提供更好和新的见解,从而优化此类结构的制造和设计。
利用纳米技术递送疫苗和调节免疫力在癌症治疗中显示出巨大的潜力。基于肽的超分子水凝胶作为新型疫苗佐剂已被发现能有效提高免疫反应和肿瘤疗效。在本研究中,我们设计了一组还原响应性自组装肽前体(Fbp-G DFDFDYD(E、S 或 K)-ss-ERGD),其可被谷胱甘肽(GSH)还原为 Fbp-G DFDFDYD(E、S 或 K)-SH,以形成具有不同表面特性的水凝胶(分别为 E-gel、S-gel 和 K-gel)。使用相同的方法,也可以通过在 GSH 还原之前将不同的前体与抗原混合来制备共组装水凝胶疫苗(分别为 E-vac、S-vac 和 K-vac)。通过TEM观察纳米结构,我们发现所有共组装水凝胶,尤其是K-vac,与无抗原水凝胶相比,具有更致密、更统一的纳米纤维网络,非常适合用于抗原储存和疫苗递送。虽然这三种肽采用了相似的β-片层二级结构,但它们所形成的共组装水凝胶疫苗的力学性能明显不同。与E-vac相比,S-vac的力学性能弱得多,而K-vac的力学性能高得多。体内实验中,共组装水凝胶疫苗,尤其是K-vac,也比其他两种疫苗更显著地促进了抗体的产生和抗肿瘤免疫反应。我们的结果表明,由肽和抗原共组装形成的共组装水凝胶可以作为有效的疫苗递送系统来促进抗体的产生,并且可以通过调节所涉及自组装肽的表面性质来获得不同的免疫效果。