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虽然DNA的合成通常通过非共价可逆相互作用进行,但是它们也可以被设计为在多种化学和环境刺激下改变其结构构型或功能。[15,16] 然而,对这些超分子功能生物支架的合理和可编程控制仍然具有挑战性,而且通常难以以多功能和动态的方式实现多个标记基团的高阶组织。与用于结构和支架自组装的其他生物分子相比,使用合成DNA作为构建块具有几个优点。首先,DNA-DNA碱基配对的可预测和可编程性质使我们能够合理设计具有明确定义的二维和三维几何形状的DNA结构。[17,18] 其次,DNA链的序列特异性可寻址性加上在DNA寡核苷酸骨架上共价连接不同功能部分的可能性,使得可以使用多个分子标记在DNA结构的特定位置进行受控纳米级修饰。近年来,人们已成功利用上述特性制造出以 DNA 为基础的支架,并用其修饰各种不同的化学和生物物质,如抗体[19,20] 信号部分[21,22] 适体[23,24] 病毒衣壳[25,26] 和蛋白质 [27,28],这些材料已在生物成像、药物输送和癌症治疗中得到应用。[21,29,30] 尽管上述例子清楚地说明了合成 DNA 作为构建分子生物支架的构件的多功能性,但迄今为止用于修饰 DNA 组装体的方法往往缺乏多功能性和可编程性,它们是“静态的”,不能在没有事先拆卸结构的情况下“动态”更换标签。开发新方法以动态方式控制用多个功能部分修饰和标记 DNA 支架,将有助于获得具有更高适应性、精确度和传感能力的功能生物材料。受上述论点的启发,我们在此展示了一种实现 DNA 支架动态和位点特异性修饰的策略。为此,我们使用了一种通过 DNA 片自组装形成的模型支架系统 DNA 结构。更具体地说,我们使用了通过五条不同的 DNA 链杂交形成的反向平行双交叉 DNA 片 (DAE-E)。[31–33] 这些片显示 4 个单链粘性末端(每个 5 个核苷酸),可诱导其

DNA 支架的动态可逆修饰

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