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利用原位冷冻低温电子显微镜在活性电化学界面上绘制离子耗竭微环境
摘要：界面结构和化学演变是电池和其他电化学系统安全性、能量密度和寿命的基础。在锂电沉积过程中，可能会出现局部非平衡条件，从而促进异质锂形态的形成，但直接研究这些条件具有挑战性，尤其是在纳米尺度上。在这里，我们绘制了锂电沉积过程中活性铜/电解质界面的化学微环境，并展示了一种新方法——原位冷冻低温电子显微镜 (cryo-EM)，用于锁定纽扣电池中出现的结构。我们发现局部离子耗竭与锂晶须有关，但与平面锂无关，我们假设耗竭源于根部生长的晶须在生长界面消耗离子，同时限制离子通过局部电解质的传输。这可能导致危险的锂形态传播，即使在浓电解质中也是如此，因为离子耗竭有利于树枝状晶体的生长。因此，原位冷冻冷冻电镜可以揭示活性电化学界面处的局部微环境，从而能够直接研究能源设备运行过程中出现的特定地点的非平衡条件。
静电边界条件和（电）化学界面稳定性
电极接口是电子和电化学设备的必不可少的成分。在运营条件下，其稳定性对于无数应用至关重要，例如，击球手，非易失性记忆，备忘录，压电传输器和电容器至关重要。[1-5]已知材料的热力学稳定性仅限于其成分的固定化学电位（活性）。[6]例如，仅当连接到氧局部压的氧化学电位高于氧化物的形成焓时，氧化物才是最高的。除了（原子）成分的化学势外，还必须保留在特定范围内的（通过电荷中立性条件决定费米的能量）。可以通过两种方式诱导相关的电型不稳定性：i）通过自加密缺陷的伪造； [7] ii）
静电边界条件和（电）化学界面稳定性
电极界面是电子和电化学设备不可或缺的组成部分。它们在工作条件下的稳定性对于无数应用至关重要，例如电池、非易失性存储器、忆阻器、压电换能器和电容器。[1–5] 众所周知，材料的热力学稳定性受限于其成分的化学势（活性）的固定范围。[6] 例如，只有当与氧分压相关的氧化学势高于氧化物的形成焓时，氧化物才是稳定的。除了（原子）成分的化学势之外，通过电荷中性条件决定材料中费米能的电子化学势也必须保持在一定范围内。相关的电化学不稳定性可以通过两种方式引起：i）通过形成自补偿缺陷；[7] ii）通过