利用频域干涉法和从头算分子动力学研究了非晶态碲化锗薄膜对飞秒激光激发的亚皮秒响应。表面动力学的时间分辨测量揭示了薄膜的收缩,其介电性能响应速度超过 300 fs。非平衡条件下的系统从头算分子动力学模拟使我们能够检索离子温度从 300 K 到 1100 K 以及电子分布宽度从 0.001 eV 到 1.0 eV 的原子构型。通过深入分析角度分布、声子模式和对分布函数来表征结构的局部有序性,这证明了向新的非晶态电子激发态的转变,该激发态在键合/结构上接近液态。我们的研究结果为涉及两个重要过程的硫族化物材料中的光学高激发态提供了新的见解:存储器件中的相变材料和静态场引起的 Ovonic 阈值开关现象。
新的光学特性在光热疗法、比色传感、生物成像和光电子学中具有潜在的应用。[1–8] 在过去二十年中,随着 GNR 合成方法的不断改进,[9,10] 人们开发出了许多用于排列和组装 GNR 的技术,从而获得了新的光学特性。[11] GNR 具有纵向和横向表面等离子体共振 (LSPR 和 TSPR),当光的电场分别沿长度和直径方向取向时,会激发这些共振。LSPR 比 TSPR 更强烈,LSPR 的波长取决于纳米棒的长宽比,从而可以调谐到近红外光谱。 GNR 的取向可以选择性地激发 LSPR 或 TSPR,目前已通过拉伸聚合物薄膜[12–14] 静电纺丝聚合物纤维[15,16] 控制蒸发介导沉积[17,18] 模板沉积[19–23] 皱纹辅助组装[24] 机械刷[25] 和液晶分散[26–31] 等方法实现。尽管其中一些取向技术可以提供高度有序性,但利用施加的磁场或电场对分散在液体中的 GNR 进行动态取向的能力因其速度和可逆性而颇具吸引力。利用电场对 GNR 进行取向,
目前对可降解亚胺基聚合物半导体分子设计原理的理解仅限于半结晶聚合物形态。在此,我们设计并合成了一类基于吲哚并二噻吩 (IDT) 单元的新型可降解纳米晶体半导体聚合物,所用方法比常用的 Stille 缩聚反应毒性更小。由于可降解 IDT 基聚合物薄膜缺乏长程有序性,我们表明,在保持与可降解半结晶二酮吡咯并吡咯 (DPP) 基对应物相似的电子性能的同时,可以实现增强的拉伸性。通过紫外-可见光谱、凝胶渗透色谱、核磁共振光谱和石英晶体微天平进行的降解研究表明,IDT 基聚合物的降解速度比半结晶 DPP 基聚合物快几个数量级(在溶液中数小时内,在薄膜中一周内)。此外,与半结晶 DPP 基聚合物相比,IDT 基聚合物可以在更温和的酸性条件(0.1 M HCl)下降解,这类似于人体内的酸性环境,并且允许从合成到降解的条件更加环保。我们的工作加强了我们对聚合物半导体结构-降解特性关系的理解,并为可触发、按需降解的瞬态电子器件铺平了道路。
拓扑绝缘体是凝聚态物理学中很有前途的材料,因为它们具有特殊的自旋结构,可以产生非常高的自旋到电荷电流相互转换,这对于新兴的低能耗自旋电子学器件具有重要意义。本研究的目的是探索一类有前途的拓扑材料,这些材料具有高可调性等独特特性——半赫斯勒。我们专注于 PdYBi 和 PtYBi 薄膜的外延生长,这些薄膜是在一系列互连的 UHV 装置上生长和表征的,这使我们能够获得一整套原位表面表征,例如电子衍射、扫描隧道显微镜和角度分辨光电子能谱。使用标准 x 射线衍射和扫描透射电子显微镜进行非原位结构表征,用于控制薄膜中的晶体质量和化学有序性。进行了角分辨光电子能谱分析,结果显示布里渊区点附近存在线性状态。此外,我们使用设计了几何形状的片上器件进行热自旋传输测量,以控制热传播,以测试我们化合物的潜在相互转换效率,发现 PdYBi 和 PtYBi 在不同厚度下的自旋塞贝克系数值都大于铂。这一观察结果为使用半赫斯勒开发高效自旋相互转换材料开辟了道路。
由于阳离子无序金属氧化物限制了锂离子的扩散,导致其电化学性能较差,因此早期研究较少重视阳离子无序金属氧化物作为锂离子电池正极材料的研究。然而,一种新的无序岩盐 (DRX) 结构材料 Li 1.211 Mo 0.467 Cr 0.3 O 2 的发现,其在 0.05 C 时具有 > 260 mAh g − 1 的高容量,为这一新兴领域开辟了新的研究前景,并确立了 DRX 材料作为一种有前途的替代品的地位,与目前广泛使用的层状正极材料相比,它具有更广泛的过渡金属元素选择。DRX 材料的一些主要障碍包括阻碍锂离子扩散的𝜸-LiFeO 2 型阳离子短程有序性、不可逆氧损失和过渡金属溶解,这些也对适当的表征技术提出了挑战。人们已经采用了多种性能优化策略,包括氟掺入、高熵改性和表面涂层。本评论文章重点介绍表征技术的进步,以揭示锂离子扩散和DRX正极材料降解的潜在机制,以解决上述挑战,并为未来对此类材料的研究提供启发。
脑部计算机界面(BCIS)是人脑和外部世界之间的通信桥梁,使人类无需肌肉干预即可与环境互动。因此,它们的功能取决于BCI系统和用户的认知能力。Motor-Imbery BCI(MI-BCI)依赖用户对身体运动的心理想象。但是,并非所有用户都有能力能够调节其大脑活动以控制Mi-BCI。一个被称为BCI文盲或不明智的问题。这种现象的基本机制和用户之间这种差异的原因尚未完全理解。在这项研究中,我们研究了几种认知和心理措施对MI-BCI表现的影响。五十五个新手BCI-Users参加了左手运动图像任务。除了其BCI分类错误率和人口统计学外,还收集了包括人格因素,技术因素在内的心理措施以及实验期间的动机以及包括视觉空间记忆,空间记忆以及视觉成像的生动性在内的认知措施。被发现对Mi-BCI表现产生重大影响的因素是视觉图像的生动性,以及有序性和自主性的人格因素。这些发现揭示了导致BCI操作困难的单个特征,因此可以帮助用户之间的不良能力早期预测,以优化他们的培训。
基于蛋白质的微纤维在生物工程和食品领域具有潜在的应用,但在微米级上保留和利用其蛋白质构件的独特纳米机械性能仍然是一项挑战。本研究通过同轴微流体纺丝果胶和 β-乳球蛋白在不同构象状态(单体、淀粉样蛋白原纤维、缩短的淀粉样蛋白原纤维,处于各向同性/向列相)下自下而上制造核壳纤维,在 CaCl 2 溶液中凝胶化。纤维直径范围为 478 至 855 μ m(湿态)和 107 – 135 μ m(干态)。它们显示出清晰的核壳横截面,但果胶-β-乳球蛋白单体纤维除外,据推测紧凑的蛋白质会扩散到果胶基质中。纤维构建块的分子取向表示为有序参数,代表果胶链和淀粉样蛋白原纤维平行于纤维轴的排列,该参数通过空间分辨率为 20 μ m 的同步加速器广角 X 射线散射 (WAXS) 计算得出。与纯果胶纤维相比,引入淀粉样蛋白原纤维作为蛋白质核心可使杨氏模量从 3.3 增加到 6.4 GPa,拉伸强度从 117 增加到 182 MPa。然而,将蛋白质核心流速从 1 mL/h 增加到 2 mL/h 会导致核心喷射螺旋弯曲、有序性降低,最终导致机械性能恶化。总体而言,与缩短的淀粉样蛋白原纤维相比,全长淀粉样蛋白原纤维对机械性能更有益。通过深入了解蛋白质构象、纺丝流速和由此产生的核壳微纤维的机械性能之间的关系,这些结果可能有助于新型纤维蛋白质材料领域。
在本节中,我们将回顾一些重要的研究,这些研究涉及有机半导体基薄膜晶体管的溶液加工性和电荷载流子迁移率,以及它们在有机气体传感器制造中的应用。首先,研究致力于探索有机半导体溶剂的可能性,从而调节半导体形貌和电荷传输。45–47 例如,Kim 等人研究了不同溶剂对 TIPS 并五苯薄膜形貌和结晶度的影响。48 沸点较高的溶剂(如氯苯和二甲苯)可形成结晶度较高的树枝状形貌,而沸点较低的溶剂(如氯仿)则可形成结晶度较低的非晶态薄膜。Choi 等人研究了溶剂沸点、晶粒尺寸和电荷传输之间的相关性。 29 使用高沸点氯苯旋涂 TIPS 并五苯可产生晶粒尺寸大、结晶度高的晶体,其迁移率比氯仿等低沸点溶剂高 5 个数量级。Hwang 等人报道了包括氯苯和四氢化萘在内的不同溶剂对 TIPS 并五苯/聚合物共混物的垂直相分离和组成结构的影响。49 使用四氢化萘溶剂时,观察到明显的相分离和增强的结晶,这归因于更高的迁移率值。Ozorio 等人发现了不同溶剂选择如何影响 TIPS 并五苯/聚(3-己基噻吩)(P3HT)共混物中的垂直相分离和电荷传输。溶剂三氯苯导致 TIPS 并五苯和 P3HT 之间出现适度的垂直相分离,并产生优化的 TIPS 并五苯薄膜形貌和增强的 P3HT 有序性,从而产生的输出电流是
在过去十年中,许多晶体硫族化物由于其不寻常的物理特性和键合机制而引起了人们的关注。[1–6] 对于从相变存储器件[7–9]和光子开关[10–12]到热电器件[13–17]到利用拓扑效应的原型器件[18–20]的许多应用来说,通过改变化学计量或退火等方式来调整电传输的能力至关重要。 特别是,控制电荷载流子浓度和迁移率将非常有利。 例如,对于基于拓扑绝缘体的导电表面态的器件,通常重要的是消除不需要的体载流子源以抑制体传输。 对于热电装置,需要具有精确控制载流子浓度的 n 型和 p 型材料。这些方向的努力包括对一系列三元碲化物中载流子类型的化学调节[21,22],以及在 GeSbTe (GST) 化合物(如 Ge 2 Sb 2 Te 5 )和类似的无序硫族化物中通过热退火诱导的安德森跃迁的观察[23–27]。这些硫族化物位于 IV-VI 和 V 2 VI 3 材料之间的连接线上(例如,GST 中的 GeTe 和 Sb 2 Te 3 )。在前一种情况下,[22] 化学计量变化用于诱导从电子到空穴占主导地位的电荷传输转变,而在后一种情况下,[23–27] 化学计量保持恒定,通过退火结晶相来调节无序水平,导致在增加有序性时发生绝缘体-金属转变。非晶态 GST 结晶为亚稳态、无序、岩盐状相,其中 Te 占据阴离子位置,Ge、Sb 和空位随机占据阳离子位置。通过进一步退火立方体结构可获得稳定的六方相。这三个相都是半导体,但由于自掺杂效应,即由于原生点缺陷导致导电的块状状态被空穴占据,并将费米能级移向价带最大值,因此结晶态显示出高浓度的 p 型载流子。这种现象导致非晶相和结晶相之间产生强烈的电对比,这在