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扫描电化学显微镜表明，模型硅阳极在日历老化期间展示了全局固体电解质中相钝化降解
摘要：硅是一种有希望的下一代阳极，可在商业石墨阳极上增加能量密度，但日历寿命仍然有问题。在这项工作中，使用扫描电化学显微镜来跟踪硅薄膜表面随时间表面的位点特异性反应性，以确定在形成的固体电解质相位相（SEI）（SEI）是否发生了不良的法拉达反应（SEI），在日历中，在四个情况下，在四个情况下，在1.5 v和100 mV之间的形式和1.1的形成（1）。 V和100 mV，随后的休息从（3）0.75 V和（4）100 mV开始。在所有情况下，硅的电钝化在3天的时间内随时间和潜力的增加而降低。随着钝化的减少，在500μm2面积上钝化的均匀性随时间降低。尽管反应性有一些局部“热点”，但钝化的面积均匀性表明全局SEI失败（例如，SEI溶解），而不是局部化（例如，破裂）失败。The silicon delithiated to 1.5 V vs Li/Li + was less passivated than the lithiated silicon (at the beginning of rest, the forward rate constants, k f , for ferrocene redox were 7.19 × 10 − 5 and 3.17 × 10 − 7 m/s, respectively) and was also found to be more reactive than the pristine silicon surface ( k f of 5 × 10 − 5 m/s).这种反应性可能是SEI氧化的结果。仅将细胞与li/li +截然不同时，表面仍在钝化（k f为6.11×10-6 m/s），但仍然比岩性表面（k f的3.03×10-9 m/s）少。这表明阳极的电势应保持在或低于〜0.75 v vs li/li +以防止SEI钝化。此信息将有助于调整电压窗口，以进行SI Half Half细胞和SI完整单元的操作电压以优化日历寿命。所提供的结果应鼓励研究界在日历老化期间研究化学而不是机械的故障模式，并停止使用1.5 V的典型惯例作为半细胞中循环SI的截止潜力。关键字：日历老化，硅，电池，SECM，钝化，SEI■简介
锂离子固态导体固态化学博士职位 100%，苏黎世，临时 功能无机博士职位空缺
锂离子固态导体固态化学博士职位 100%，苏黎世，临时 功能无机材料组（KovalenkoLab）有一个博士职位。 职位描述 具有优异锂离子电导率的材料是推动电化学储能技术发展所必需的，例如用于便携式和移动应用的技术。在所研究的大量固体锂电解质材料中，设计具有高电化学稳定电压窗口的快速锂超离子导体仍然是一个巨大的挑战。最近，石榴石家族的锂固体电解质，如 Li 7 La 3 Zr 2 O 12 (LLZO)，引起了研究界的关注，在室温下高达 1 mS cm −1 的高锂离子电导率下，表现出 0 至 6 V vs. Li + /Li 的显着电化学操作窗口。这个博士项目是一个激动人心的机会，可以探索新的 LLZO 锂离子导电无机陶瓷，了解锂的扩散途径，并深入表征它们与金属锂的化学和电化学兼容性。该项目将重点了解与新型 LLZO 化学结构方面相关的电荷传输机制，并开发合成 LLZO 的新化学方法。该项目本质上是多学科的，弥合了固态化学、纳米材料化学和电化学储能之间的差距，从而营造了一个高度激励的研究环境。职责/职位描述 - 研究 LLZO/Li 界面上锂的电化学电镀/剥离机制 - 开发基于 Li 7 La 3 Zr 2 O 12 的混合锂离子和电子传导的新型陶瓷电解质 - 准备同行评审的出版物并在国际会议上展示结果 您的个人资料 候选人应最近以优异的成绩获得化学、物理或工程学硕士学位。候选人应具有电化学储能方面的强大实验背景，并具有出色的固态化学知识。全固态锂离子电池方面的经验将是有益的。感兴趣吗？申请材料包括一封动机信、一份简历、2-3 封推荐信（最好由推荐人发送）、成绩单和任何其他相关文件，请发送至：Kostiantyn Kravchyk 博士（kravchyk@inorg.chem.ethz.ch）和 Maksym Kovalenko 教授（mvkovalenko@ethz.ch）。
通过亚稳定性和动力学稳定性设计朝着更高的电压固态电池
基于硫的陶瓷固态电解质由于其高离子电导率而引起了极大的兴趣。[5]中，据报道，陶瓷硫化物固体电解质的结合率为12-25 ms cm –1，与传统液体电解质相似甚至更高。不幸的是，陶瓷 - 硫化物固体电解质的固有电压窗口狭窄（1.7-2.1 V）。[6]尽管如此，以前的工作报告说，LI 10 GEP 2 S 12（LGP）或LI 9.54 SI 1.74 P 1.44 S 11.7 Cl 0.3（LSPS-CL）的电池可以循环至5 V，并具有最小的降解。[7,8]这些看似发生的结果仍然是固体电解质领域面临的最紧迫的问题之一。试图解释这一点的重点是界面接触或阴极涂层，[9]电子绝缘，[10,11]和电解质的锂化/划定。[12–14]但是，它仍然缺乏对该领域文献中发现的不同结果的定量解释。许多研究都将固态电池的电化学性能（尤其是离子电导率）与堆叠压力相关联，并获得了对系统的新理解。[15–20]先前，我们表明，以核心壳形态的形式机械约束可以在LGP和LSP的扩展电压范围内诱导亚稳定性。[8,21–23]在这项工作中，我们利用细胞级的机械结构来更好地理解LGPS衰变的性质，从而充电至全细胞体系结构中的高压。结果显示了在这些电化学过程中LGP扭曲的直接证据。Through this approach, we identify, for the first time, that not only can mechanical constriction lead to thermodynamic metastability in an expanded window, but that it can also lead to kinetic stability up to the tool testing limit of 9.8 V. Synchrotron X-ray diffraction (XRD) and X-ray absorption spectroscopy (XAS) are used to measure the structural changes of LGPS before and after high-voltage holds.除了（De）岩性引起的LGPS张力外，XRD峰的（DE）较高，[12,14,24]菌株扩展表明，存在高度紧张的区域的小局部域。LGPS颗粒内部的这些紧张的小口袋是固体 - 电元素内分解夹杂物的证据，这是第一次提供直接的实验证据，以预测成核衰减形态的先验预测。[21]通过比较密度功能理论
体积变化和堆叠压力对固态电池阴极的影响
不稳定性发生在固态复合阴极（SSC）中，该阴极（SSC）由阴极活性材料（CAM），SE和通常碳添加剂的颗粒混合物组成。氧化物和硫化物是SE的两个最精心研究的群体。氧化物类型的SE具有优势，包括高机械强度，高温耐受性，对空气和溶剂的稳定性以及广泛的电化学稳定窗口。11然而，基于氧化物的刚性SE不能在没有高温烧结的情况下在颗粒和晶粒之间形成良好的联系。高温烧结将导致CAM和氧化物之间的不希望的元素分化。12–14因此，在大多数类型的阴极中形成直接的阴极/氧化物部分接触是具有挑战性的。不同于氧化物，基于硫化物的SE具有高离子电导率和低/中等温度下的可变形性，希望将电极处理到高，接近理论密度。15–20然而，硫化物易于在CAM（例如Li（Ni X Co Y Mn 1-X-Y）O 2和Li（Ni X Co Y Al 1-X-Y）O 2）的工作势下氧化。21–23即使凸轮颗粒涂有保护层（例如，氧化物），这些保护层部分钝化了表面，例如电子渗透所需的碳添加剂，例如碳纳米诺纤维（CNF），也可能在氧化硫化物电解质中发挥作用。24,25在两种情况下，持续的化学相互作用都破坏了保留的能力和可环性。 26–30凸轮颗粒本身的破裂也可能发生。 每个凸轮都合并24,25在两种情况下，持续的化学相互作用都破坏了保留的能力和可环性。26–30凸轮颗粒本身的破裂也可能发生。每个凸轮都合并从机械上讲，在诱导的插入/提取时，li-ion插入/提取的循环体积变化会导致硫化物SE，CNF和CAM之间的突然或进行性接触损失，从而导致无能力失效和不可逆转的能力损失。31–34为了减轻某些机械效应（以及由于亚最佳电极制备引起的持续孔隙率），细胞可能会在循环测试期间受到超过50 MPa的一层堆栈压力。然而，实践应用需要较低的堆栈压力，例如在电动汽车中，35,36，并且压力过大可能会加速凸轮的损坏并导致LI金属电极的变形。鉴于SSC容量褪色机制的这种复杂性和相互作用，机械降解与化学和电化学侧反应的分离对于阐明发生的各种过程并寻找相应策略至关重要。在这里，我们研究了CAM体积变化和堆叠压力对SSC容量衰减的影响。两种具有相同电压窗口的活性材料，但循环过程中的不同体积变化是Chos的，包括Li 4 Ti 5 O 12（LTO），具有可忽略不计的volume变化和α-NB 2 O 5，其中4％的LI Intercalation in Intercalation 37,38比较了内在的伏特 - UME对已保留能力变化的影响。