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提交给高能化学分子内振动能量传输如何随着分子的刚性和极性而变化
摘要。低聚聚乙二醇 (PEG) 链中的振动能量传输可以通过光学振动链带以弹道方式进行，表现出快速而恒定的传输速度和高传输效率，从而提供了将超过 1000 cm -1 的大量能量传输到超过 60 Å 的远距离的方法。我们报告了分子内能量传输时间、链间传输速度和端基冷却速率如何取决于环境的刚性和极性。实验使用端基标记的 PEG 低聚物和二维红外 (2DIR) 光谱进行。弹道能量传输在链的一端通过在约 2100 cm -1 处激发叠氮基部分来启动，并通过探测琥珀酰亚胺酯的羰基拉伸模式在链的另一端记录下来。我们发现环境的刚性（聚苯乙烯 (PS) 基质与极性相似的溶液）不会对能量传输时间和链传输速度产生太大影响。这些结果表明，在弱极性介质中，尽管溶液中存在快速松弛成分，但溶液中发生的动态波动（但在固体基质中基本冻结）并不是链状态失相的主要原因。不同介质中传输时间的相似性表明二级链结构对 PEG 链中的传输影响不大。溶剂极性显著影响分子内传输：极性 DMSO 中的传输效率比非极性 CCl 4 或 PS 中的传输效率小约 1.6 倍。在极性更强的溶剂中，琥珀酰亚胺酯端基的冷却时间缩短，影响等待时间依赖形状，从而影响能量到达报告器的时间。本文分析了从数据中提取能量到达时间的不同方法。观察到的链间传输时间对溶剂极性的依赖性表明存在多个以不同群速度在 PEG 链中传播的波包。1. 简介。