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自旋分子是量子技术很有前途的构建模块,因为它们可以进行化学调节,组装成可扩展的阵列,并可轻松整合到各种设备架构中。在分子系统中,光学寻址基态自旋将使量子信息科学得到广泛应用,正如固态缺陷所证明的那样。然而,这一重要功能对于分子来说仍然难以实现。在这里,我们在一系列合成的有机金属铬 (IV) 分子中展示了这种光学寻址能力。这些化合物显示出基态自旋,可以用光初始化和读出,并用微波进行相干操控。此外,通过对分子结构的原子修饰,我们可以调整这些化合物的自旋和光学特性,为自下而上合成设计量子系统铺平了道路。