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2D卤化物钙钛矿相形成动力学及其对有效太阳能电池的共同调节
大型有机铵离子的掺入使卤化物钙钛矿复合物的结晶动力学和层形成过程，难以控制，并导致抑制电荷转运的问题，并形成很小的晶粒。在本文中，在前体溶液中引入了氯化甲基（MACL）和过量的PBI 2作为共同辅助剂，以控制苯基甲基铵或苯甲酰胺或苯甲酰胺（PMA + SPACER）（PMA + SPACER）和基于基于fa +）基于fa +）的Quasi-2d pma 2d pma + 1 pba n i i。钙钛矿层的形成。通过这种方法，层的形态，内相分布和电荷传输特性得到改善。采用光泽放电光学光谱（GD-OES）和其他技术，据揭示了在共同添加剂存在下制备的准2D perovskites在整个过程中表现出均匀的溶剂清除动力学。此外，在热退火时，晶粒生长模式是侧向的。它产生了具有低陷阱状态密度和出色的底物覆盖率的大型，整体晶粒。尤其是，共同添加剂在结晶过程上改善了阳离子的分散，从而抑制了通过间隔阳离子的聚集形成的低N相并加速了高N期的形成。
Scalable preparation of asymmetrical bilayer sulfide/halide electrolyte membranes for all-solid-state batteries with high voltage
抽象的全稳态电池（ASSB）被认为是提高电池安全性和能量密度的最有希望的候选者。硫化物电解质具有狭窄的电化学窗口，该窗口阻碍了其应用与高压阴极。具有高压耐力的卤化物电解质可以帮助解决此问题。在此，采用喷涂和污染方法的组合用作处理自由的LI 6 PS 5 Cl（LPSCL）不对称的电解质膜（19.23Ωcm2，75μm），用10μmLi3包含6（Licl）层装饰。LICL-LPSCL不对称的电解质膜增强了高压稳定性，使LINI 0.83 CO 0.83 CO 0.11 Mn 0.06 O 2（NCM811）和LI 1.2 Ni 0.13 CO 0.13 CO 0.13 CO 0.13 Mn 0.54 0.54 O 2（LRMO）Cathodes。NCM811 | LICL-LPSCL | NSI ASSB的初始库仑效率（ICE）为85.13％，在200个周期后的容量保留率为77.16％。Compared with the LPSCl membrane, the LICl-LPSCl membrane displayed high stability with the LRMO cathode as the charging cut-off voltage increased to 4.7 V, which improved the initial charge capacity from 143 to 270 mAh g −1 and achieved stable cycling of 160 mAh g −1 at 0.5 C. Additionally, we attempted continuous LICl-LPSCl membrane production and utilized the product to fabricate a基于LRMO的小袋型ASSB。LICL-LPSCL电解质膜的制造证明了其在Assbs中的可控和行业适应应用的潜力。
聚焦离子束铣削卤化物钙钛矿器件横截面的光发射
Baba , A.、Bai , D.、Sadoh , T.、Kenjo , A.、Nakashima , H.、Mori , H. 和 Tsurushima , T. (1997)。硅晶体中辐射诱导缺陷和非晶化的行为。物理研究中的核仪器和方法。 B 部分：光束与材料和原子的相互作用，121（1 – 4），299 – 301。，Li，X.，Qi，J.，Yu，D.，Li，J.和Gao，P.（2018）。从原子尺度洞察甲基铵碘化铅钙钛矿的结构不稳定性及其分解途径。自然通讯, 9 (1), 4807。陈绍军, 张颖, 张鑫, 赵建, 赵哲, 苏鑫, 华哲, 张建, 曹建, 和冯建军 (2020)。有机-无机杂化钙钛矿通过中间超结构的一般分解途径及其抑制机制。先进材料, 32 (29), 2001107。Cortecchia, D., Lew, K. C., So, J.-K., Bruno, A., & Soci, C. (2017)。多维钙钛矿薄膜中自组织异质相的阴极发光。材料化学, 29 (23), 10088 – 10094。Dar, MI、Jacopin, G.、Hezam, M.、Arora, N.、Zakeeruddin, SM、Deveaud, B.、Nazeeruddin, MK 和 Grätzel, M. (2016)。 CH3NH3PbI3-xBr x 钙钛矿单晶中的不对称阴极发光发射。 ACS Photonics, 3 (6), 947 – 952。Divitini, G., Cacovich, S., Matteocci, F., Cinà, L., Di Carlo, A., & Ducati, C. (2016)。原位观察钙钛矿太阳能电池的热致降解。自然能量, 1 (2), 15012。http://dx.doi.org/10.1037/0021-843X.111.1.15012 Drouin, D., Couture, R., Joly, D., Tastet, X., Aimez, V., & Gauvin, R. (2007)。 CASINO V2.42 — 为扫描电子显微镜和微分析用户提供快速且易于使用的建模工具。扫描, 29 (3), 92 – 101。Ferrer Orri, J.;莱内曼，J.；普雷斯塔特，E.；约翰斯通，DN； Tappy，N.LightSpy。 2021. Giannuzzi, LA、Geurts, R. 和 Ringnalda, J. (2005)。 2 keV Ga + FIB 铣削可减少硅中的非晶损伤。显微镜和微分析，11（S02），828-829。离子偏析对混合卤化物钙钛矿薄膜局部光学特性的影响。纳米快报, 16 (2), 1485 – 1490。Hidalgo, J., Castro-Mendez, A., & Correa-Baena, J. (2019)。钙钛矿太阳能电池的成像和映射表征工具。先进能源材料, 9 (30), 1900444。Huh, Y., Hong, K. J., & Shin, K. S. (2013)。聚焦离子束铣削在金属和电子材料中引起的非晶化。显微镜和微分析，19 (S5)，33 – 37。Jeangros, Q., Duchamp, M., Werner, J., Kruth, M., Dunin-Borkowski, RE, Niesen, B., Ballif, C., & Hessler-Wyser, A. (2016)。原位 TEM 分析
利用扫描纳米探针衍射揭示电子和 X 射线辐射与卤化物钙钛矿半导体的相互作用机制
高能电子和 X 射线光子与诸如卤化物钙钛矿之类的光束敏感半导体的相互作用对于表征和理解这些光电材料至关重要。使用可以在纳米尺度上研究物理特性的纳米探针衍射技术，研究了电子和 X 射线辐射与最先进的 (FA 0.79 MA 0.16 Cs 0.05 )Pb(I 0.83 Br 0.17 ) 3 混合卤化物钙钛矿薄膜 (FA，甲脒；MA，甲铵) 的相互作用，使用扫描电子衍射和同步加速器纳米 X 射线衍射技术跟踪局部晶体结构随通量的变化。从中识别出钙钛矿晶粒，在 200 e − Å − 2 的通量后，与 PbBr 2 相对应的额外反射作为晶体降解相出现。这些变化伴随着相邻大角度晶粒边界上小 PbI 2 晶体的形成、针孔的形成以及从四方到立方的相变。纳米 X 射线衍射中的光子辐照也会引起类似的降解途径，表明存在共同的潜在机制。这种方法探索了这些材料的辐射极限，并提供了纳米级降解途径的描述。解决大角度晶粒边界问题对于进一步提高卤化物多晶薄膜的稳定性至关重要，尤其是对于易受高能辐射影响的应用，例如空间光伏。
在反向偏置和照明下，金属卤化物钙钛矿太阳能电池降解过程中缺陷的演变
在太阳能电池的制造过程中限制了半导体中的有害缺陷或将其驱动的已成为太阳能电池社会1 - 4的最根本任务之一。 这种情况在金属卤化物钙钛矿太阳能电池社区中也普遍存在，后者见证了钙钛矿太阳能电池的功率转化效率（PCE）从3.8％的3.8％增加到25.5％，而在不知所措的情况下，在缺陷量允许疫苗策略上据报道了Prog-Ress。 许多报道的钙钛矿太阳能电池现在可以通过1,000 h的操作稳定性测试9，10。 对钙钛矿太阳能电池的效率或稳定性的任何进一步提高都必须依靠对钙钛矿缺陷性质的更深入的理解，以消除所有非辐射电荷重组路径，以消除或忽略它们。 在偏置或照明下太阳能电池的降解与缺陷进化11 - 14密切相关。 但是，在实验中确定钙钛矿中缺陷的化学性质仍然是一个挑战。 近年来已经对钙钛矿中的缺陷进行了深入的研究，但是关于化学性质，它们的分布和降解过程中的演变仍然没有达成共识。 几个计算给出了有争议的结果，即不同的缺陷，包括卤化物间隙（I I-和I i +），金属空位（V Pb）或抗磷酸盐（I MA） - 导致甲基铵三铅三碘化物（MAPBI 3）15-19-15-19。 但是，没有直接的实验方法来识别批量和表面上缺陷的化学性质已成为太阳能电池社会1 - 4的最根本任务之一。这种情况在金属卤化物钙钛矿太阳能电池社区中也普遍存在，后者见证了钙钛矿太阳能电池的功率转化效率（PCE）从3.8％的3.8％增加到25.5％，而在不知所措的情况下，在缺陷量允许疫苗策略上据报道了Prog-Ress。许多报道的钙钛矿太阳能电池现在可以通过1,000 h的操作稳定性测试9，10。对钙钛矿太阳能电池的效率或稳定性的任何进一步提高都必须依靠对钙钛矿缺陷性质的更深入的理解，以消除所有非辐射电荷重组路径，以消除或忽略它们。在偏置或照明下太阳能电池的降解与缺陷进化11 - 14密切相关。但是，在实验中确定钙钛矿中缺陷的化学性质仍然是一个挑战。近年来已经对钙钛矿中的缺陷进行了深入的研究，但是关于化学性质，它们的分布和降解过程中的演变仍然没有达成共识。几个计算给出了有争议的结果，即不同的缺陷，包括卤化物间隙（I I-和I i +），金属空位（V Pb）或抗磷酸盐（I MA） - 导致甲基铵三铅三碘化物（MAPBI 3）15-19-15-19。但是，没有直接的实验方法来识别批量和表面上缺陷的化学性质最近的实验试图鉴定钙壶中缺陷的化学性质，暗示了对MAPBI 3中深层跨度跨性光谱典型表征20; MAPBI 3中深层陷阱的带负电荷的碘化物间质（I-I-），MA空位（V MA-）和MA间隙（MA I +）的可能起源。 i i-作为甲氨基三碘铅（FAPBI 3）中的主要浅阴离子缺陷，具有正电子歼灭光谱测量结果21或fa i antisite作为Fama Perovskite 22的主要表面深陷阱缺陷。
从对称性角度研究块体、缺陷、二维和零维金属卤化物钙钛矿半导体的物理特性
摘要 金属卤化物钙钛矿基纳米结构、纳米片和纳米颗粒处于最前沿，具有吸引人的光电特性，适用于光伏和发光应用。因此，全面了解这些基本的电子和光学特性是充分利用此类半导体技术的关键一步。迅速发展的化学工程及其不同寻常的结构多样性令人着迷，但对于与传统半导体相媲美的合理描述也具有挑战性。从这个意义上说，基于群论的对称性分析提供了一种通用而严格的方法来理解各种块体钙钛矿和钙钛矿基纳米结构的性质。在本文中，我们使用群论中的对称性分析回顾了金属卤化物钙钛矿半导体的电子和光学响应，回顾了 AMX 3 块体钙钛矿的典型立方 Pm-3m 晶格的主要结果（其中 A 为阳离子，M 为金属，X 为卤化物），然后将分析扩展到三种技术感兴趣的情况：AMX 3 纳米粒子、A 4 MX 6 孤立八面体、A 2 MX 4 层状系统和最近引入的缺陷卤化物钙钛矿 (d-HP)。基于对称性论证，我们将强调这些材料的电子和光学特性的相似性和差异性，这是由空间限制和维数引起的。同时，我们将利用这种分析来讨论文献中的最新结果和争论，如钙钛矿纳米粒子和纳米片的带边激子精细结构中暗/亮态的能量学。从目前的工作中，我们还预测 d-HP 的带边激子精细结构不会呈现光学暗状态，与 AMX 3 纳米粒子和层状钙钛矿形成鲜明对比，这一事实可能对这些新型钙钛矿的光物理产生重要影响。
卤化物驱动的INSB胶体量子点的合成控制使短波红外光电视
与许多候选光感应材料相比，INSB在III-V家族的胶体量子点（CQD）半导体中有望进入更广泛的红外波长。但是，实现必要的尺寸，尺寸差异和光学特性一直具有挑战性。在这里研究了与INSB CQD相关的合成挑战，发现不受控制的锑前体的减少会阻碍CQD的受控生长。为了克服这一点，开发了一种将非流传性前体与锌卤化物添加剂相结合的合成策略。实验和计算研究表明，锌卤化物添加剂减速了锑前体的还原，从而促进了更均匀尺寸的CQD的生长。还发现，卤化物的选择提供了对这种效果强度的额外控制。所得的CQD在光谱范围为1.26–0.98 eV的光谱范围内表现出良好的激发型转变，以及强发光。通过实施结合后配体交换，可以实现胶体稳定的墨水，从而实现了能够制造高质量CQD纤维的胶水。在1200 nm处提出了INSB CQD光电遗传学的第一个演示，在1200 nm处达到75％的外部量子效率（QE），这是最高的短波红外线（SWIR）QE在重型无金属质红外CQD基于CQD基于CQD的基于CQD的设备中所报道的。
卤化物驱动的 InSb 胶体量子点合成控制可实现短波红外光电探测器
在 III-V 族胶体量子点 (CQD) 半导体中，与许多光敏材料候选物相比，InSb 有望获得更广泛的红外波长范围。然而，实现必要的尺寸、尺寸分散性和光学特性一直具有挑战性。本文研究了与 InSb CQD 相关的合成挑战，发现锑前体的不受控制的还原会阻碍 CQD 的控制生长。为了克服这个问题，开发了一种将非自燃前体与卤化锌添加剂相结合的合成策略。实验和计算研究表明，卤化锌添加剂会减缓锑前体的还原，从而促进尺寸更均匀的 CQD 的生长。还发现卤化物的选择可以额外控制这种效应的强度。所得 CQD 在 1.26-0.98 eV 的光谱范围内表现出明确的激子跃迁，同时具有强光致发光。通过实施合成后配体交换，实现了胶体稳定油墨，从而能够制造高质量的 CQD 薄膜。首次演示了 InSb CQD 光电探测器，在 1200 nm 处达到 75% 的外部量子效率 (QE)，据了解，这是无重金属红外 CQD 设备中报告的最高短波红外 (SWIR) QE。
通过微调卤化物隔离来操纵2D混合钙壶中的颜色排放：透明的绿色发射极
在过去的十年中，杂种钙壶被广泛探讨为高性能太阳能电池和发光设备（LED）的有希望的有效材料，如今达到了基于传统半体体导管的先进技术的效率值。[1-4]化学操作时其电子和结构特性的可调性无疑是使该材料家族成为许多不同应用的多功能物体的关键特征之一。尤其是，通过卤化物取代调整材料带隙从一开始就从一开始就有一种强大的策略来获得具有不同颜色和可调发射的混合晶体。[5]这对于Ubiq-uitous ABX 3钙钛矿（或下降中的3D）来说是正确的，但它也扩展到较低维度的系统。[5,6]例如，可以形成一个位点中的大阳离子，可以形成分层的2D钙钛矿（2DPS），这是一种有趣的操场类别的材料类别，相对于更广泛使用的3D混合植物，具有出色的稳定性。[7]此外，它们的独特光学特性，包括量子和介电限制，RashBA分裂和大型激子结合能，使它们对除光线发光应用（例如旋转型，成像，成像和闪烁体）之外的不同领域具有吸引力。[8–13]
通过原子层沉积对有机卤化物钙钛矿的表面钝化：研究有效倒平面太阳能电池的机理
钙钛矿表面很少是化学计量的，通常是排便的。3个钙钛矿表面的缺陷可能会引起显着的非放射电荷重组，并使太阳能电池性能恶化。3 - 7尤其是在最新的太阳能电池中，与散装或晶界相比，钙钛矿和电荷传输层之间的界面的非放射性重组是主要的。4因此，界面缺陷的钝化对于实现高效率PSC是关键。为此，已经报道了许多钝化方法，例如，通过添加小分子，聚合物和无机化合物的层间或掺入宽频段间隙2D perovskites。8 - 11尽管对太阳能电池效率有所改善，但仍然关注这些方法的可观性。最近，宽频段氧化物的原子层沉积（ALD）（例如al 2 o 3）已成为一种有前途的钝化钙钛矿表面的有希望的策略。12 ALD是一种可伸缩的蒸气 - 相薄 - LM沉积技术，它依赖于序列的交替自限制表面反应，它以在具有原子厚度和 lm厚度控制的表面上产生高度均匀的连形薄lms而闻名。