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跨越量子计算应用鸿沟
● DOE 花费数十亿 CPU 小时使用 TDDFT 计算停止能力 ● 仅我们的合作者每年就为此使用了 Trinity 超级计算机的 10%（约 2 亿美元） ● TDDFT 不太准确但别无选择 - 很难通过实验测量 ● 很难进行实验。只有 3 个数据集（即使是现在）处于热致密物质状态 ● 停止是聚变反应堆设计加热和建模的主要源项（准确性至关重要）
时间相关密度泛函理论的最小辅助基组及其与紧束缚近似的比较：应用于银纳米
通过第一性原理方法对等离子体纳米粒子的光谱进行建模需要耗费大量的计算资源，因此需要具有高准确度/计算成本比的方法。本文，我们表明，如果在辅助基组中每个原子仅采用一个 s 型函数，并采用适当优化的指数，则可以大大简化时间相关密度泛函理论 (TDDFT) 方法。这种方法（称为 TDDFT-as，代表辅助 s 型）可以预测不同尺寸和形状的银纳米粒子的激发能量，与参考 TDDFT 计算相比，平均误差仅为 12 meV。TDDFT-as 方法类似于线性响应处理的紧束缚近似方案，但适用于原子跃迁电荷，这里精确计算（即没有来自群体分析的近似）。我们发现，原子跃迁电荷的精确计算大大改善了宽能量范围内的吸收光谱。
迈向光合色素 - 蛋白质复合物中激素耦合的定量描述：量子化学驱动的多尺度方法
对于由多个铬孔组成的分子系统，可以计算激发态，例如，使用多方面配置相互作用（MRCI）10或时间依赖性密度功能理论（TDDFT）。11然而，此类计算的成本随系统大小陡峭。这种蛮力方法的替代方法是使用简化的模型在高水平上计算单个发色团以及它们之间的相互作用。12,13个发色团可以在基于片段的方法中作为片段处理，其中一些含量为14-22，其中一些激子耦合23,24和DeLacalized激发25可以计算。激发耦合负责能量转移，而激发态的离域将光学过渡能的转移以及在分子聚集体上光谱中测得的振荡器强度的重新分布。
氧化钒和锂化磷酸钒材料的价核 X 射线发射光谱
1 华盛顿大学物理系，华盛顿州西雅图 98195-1560，美国 2 太平洋西北国家实验室环境分子科学实验室，华盛顿州里奇兰 99354，美国 3 纽约州立大学宾汉姆顿大学物理系，纽约州宾汉姆顿 13850，美国 4 纽约州立大学宾汉姆顿大学材料科学与工程系，纽约州宾汉姆顿 13850，美国 5 纽约州立大学宾汉姆顿大学东北化学能存储中心，纽约州宾汉姆顿 13850，美国 6 阿贡国家实验室化学科学与工程部，伊利诺伊州莱蒙特 60439，美国 摘要 我们报告了电化学序列 ε-VOPO 4 、ε-LiVOPO 4 、 ε-Li 2 VOPO 4 和参考氧化物 V 2 O 3 、VO 2 和 V 2 O 5 。在对这些结果的分析中，我们建立了一个研究化学键的框架，该框架通常适用于广泛的系统，包括复杂的扩展无机化合物。虽然后一种方式在许多优秀的催化研究中的应用不如金属酶等，但我们表明该技术在以材料为中心的储能研究中具有很高的实用性。这里详细讨论了对局部原子结构和杂化方案的敏感性。同样，锂化对氧化、离域和配体价能级偏移的影响在分析结果中都很明显。最后，TDDFT 投影清楚地揭示了每个钒位点价带的方向依赖性。我们的结果表明，实验室 X 射线光谱仪器是获得 3d 过渡金属无机化合物的良好分辨率 VTC-XES 特征的可行途径，即使对于数量有限或对大气敏感的样品也是如此。实验结果与实空间格林函数和时间相关密度泛函理论 (TDDFT) 方法分别产生的结果非常一致。因此，我们提出，如果配备适当的理论支持，VTC-XES 可以成为 X 射线吸收前边缘特征的宝贵补充，以更详细地表征化合物的电子结构。我们预计类似的分析将在广泛的材料化学研究中得到应用，并提供基础和应用见解。（ж）evan.jahrman@nist.gov - 作者目前在马里兰州盖瑟斯堡的国家标准与技术研究所工作；（†）niri.govind@pnnl.gov；（‡）seidler@uw.edu
金属团簇中通过逆法拉第效应产生的轨道磁性
摘要：鉴于最近人们对纳米长度尺度上的光诱导磁性操控的兴趣日益浓厚，这项工作提出金属团簇是产生全光超快磁化的有前途的基本单元。我们使用时间相关密度泛函理论（TDDFT）在实空间中通过从头算实时（RT）模拟对金属团簇的光磁特性进行了理论研究。通过对原子级精确的简单金属和贵金属团簇中圆偏振激光脉冲等离子体激发的从头算计算，我们讨论了由于光场在共振能量下通过光吸收转移角动量而产生的轨道磁矩。值得注意的是，在近场分析中，我们观察到感应电子密度的自持圆周运动，证实了纳米电流环的存在，由于团簇中的逆法拉第效应（IFE），纳米电流环产生轨道磁矩。研究结果为理解量子多体效应提供了宝贵见解，该效应影响金属团簇中 IFE 介导的光诱导轨道磁性，具体取决于金属团簇的几何形状和化学成分。同时，它们明确展示了利用金属团簇磁化的可能性，为全光磁控领域提供了潜在的应用。