摘要:我们在此报告了对酞菁氧钒 (VOPc) 的磁弛豫和量子相干性的研究,VOPc 是一种多功能且易于处理的潜在分子自旋量子比特。通过一种基于交流 (AC) 磁化率测定法、连续波 (CW) 和脉冲电子顺磁共振 (EPR) 光谱相结合的新兴多技术方法,研究了纯态 VOPc ( 1 ) 及其在同结构抗磁性宿主 TiOPc 中的晶体分散体,这些 VOPc 的化学计量比不同,即 VOPc:TiOPc 1:10 ( 2 ) 和 1:1000 ( 3 )。交流磁化率测量表明,在高达 20 K 的温度下,弛豫速率呈线性增加,这与直接机制的预期一致,但在施加的静态场值(高达约 5 T)的很宽范围内, 仍然很慢。对 3 进行的脉冲 EPR 光谱实验表明,在室温下仍具有量子相干性,T m 在 300 K 时约为 1 s,这是迄今为止分子电子自旋量子比特获得的最高值。在室温下,在这种核自旋活性环境( 1 H 和 14 N 核)中也观察到了 2 的拉比振荡,这表明这种分子半导体中量子相干性的突出稳定性,可用于自旋电子器件。
图 2. 脉冲 EPR 回波检测场扫描 (EDFS) 的模拟取向依赖性。(A) 四方 Cu(II) 复合物的平行和垂直取向定义。(B) 模拟 Cu(II) EDFS 和组成超精细 m I 流形的取向依赖性,自旋哈密顿参数 g ∥ = 2.0912、g " = 2.0218、A ∥ = −500.1 MHz ( − 166.8 × 10 -4 cm -1 )、A " = −116.9 MHz ( − 39.0 × 10 -4 cm -1 )、ν = 9.7 GHz,取自实验 [Cu(mnt) 2 ] 2- CW EPR 光谱的拟合结果。 (C)模拟的 V(IV) EDFS 和自旋哈密顿参数 g ∥ = 1.9650、g " = 1.9863、A ∥ = −478.0 MHz ( − 159.4 × 10 -4 cm -1 )、A " = −167.8 MHz ( − 55.9 × 10 -4 cm -1 )、ν = 9.7 GHz 的方向依赖性,取自实验 VOPc CW EPR 光谱的拟合结果。黑色实线箭头表示 EDFS 中的纯平行方向,而红色实线箭头表示纯垂直方向。