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World File Search System催化效率
从头开始洞察二氧化碳，H2O和N2吸附在bn- ...
这项研究利用密度功能理论（DFT）来探索BN掺杂的准四膜堆积（QTP）C 60 C6 60聚合物纳米片的结构稳定性，电子特性，吸附行为，光学特征和氢进化反应（HER）活性。吸附研究表明，与BN掺杂相比，与CO 2和N 2相比，H 2 O分子的亲和力明显更高，强调了湿度在调节气体感应响应中的关键作用。这与对新型非金属2D接口对水相互作用的有限原子规模的了解有限。Bader电荷传输分析和吸附能量计算进一步验证了H 2 O（+0.056 E）的增强吸附，从而诱导了0.5至1.2 eV的显着带隙修改。光学研究表明，可见光谱中的光吸收得到了改善，这表明了材料的光电和光催化应用的潜力。她的活性评估表明，BN掺杂降低了氢进化的过电势，从而提高了催化效率。总体而言，BN掺杂的QTP C 60纳米片具有较高的气体选择性，提高光学特性和改善的催化性能，使它们成为温室气体捕获，湿度感应和可持续能源应用的有希望的候选者。
适用于航天飞机的先进轻型 TUFROC 热防护系统
增韧单片纤维增强抗氧化复合材料 (TUFROC) 代表了低成本、可重复使用的航天器热防护系统 (TPS) 的最新技术，具有耐高温能力，并已在美国空军 X-37B 上进行了飞行验证。这种两片式设计利用低电导率多孔二氧化硅基材与耐高温碳帽和表面处理相结合。NASA 更新了表面处理的化学成分，从而提高了高加热能力和可重复使用性。与原始配方（现称为标准 TUFROC）相比，这种称为高级 TUFROC 的新系统在相同的气动热加热条件下表面温度较低（低约 80 K）。加热降低的原因是新配方的催化效率较低，从而降低了表面放热原子复合率。多次电弧喷射测试活动表明，Advanced TUFROC 能够承受 1866 K 的长时间反复暴露或 1980 K 的较短时间暴露，而不会衰退或损坏 TPS。此外，还开发并测试了一种用于评估机翼前缘三维流动的改进型电弧喷射制品设计。与以前的工作相比，该制品允许在飞行相关条件下评估瓦片间隙处的加热情况，同时显著降低制品制造和电弧喷射设施配置成本。
可逆的氧化还原控制酸，用于阳离子环的聚合
通过活化的单体机制诱导聚合。光酸发生器（PAGS）46对光刻和微电子发育的e;但是，PAG介导的聚合化不是可逆的，仅提供对聚合物启动而不是链生长的时间控制。为了克服这一挑战并发展可逆的光acid，Boyer和De Alaniz独立使用了基于Merocyanine的催化剂。47,48然而，螺旋罗蛋白酶慢慢的热恢复为质子化的丙氨酸限制了这些系统中时间控制的程度。同样，Hecht和Liao都报道了可拍摄的ROP的催化剂，49,50，但在这些系统中也遇到了与催化效率和可逆性有关的局限性。在此基础上，可以通过外部刺激可逆地激活ROP的酸催化剂仍然是一个挑战。我们假设，可以通过设计可逆的，氧化还原控制的酸来实现对酸催化性的阳离子ROP的时间控制，该酸可以通过氧化状态的变化来改变其p k a。51,52特定的cally，通过将铁链接到酸性官能团53,54中，我们设想了一个系统，在该系统中，P k a会在氧化中从Fe（II）到Fe（II）降低，然后通过活化的单体机制启动ROP（图1）。重要的是，将铁金属物种还原回二茂铁将恢复分子的原始酸度并停用催化剂，可消除可逆的终止，从而对聚合进行时间控制。
CRISPR中非目标DNA裂解的催化机制...
摘要：CRISPR-CAS9是一种尖端的基因组编辑技术，它使用核酸内切酶Cas9在基因组所需的位点引入突变。这个革命性的工具有望治疗无数的人类遗传疾病。然而，尚未确定DNA裂解的分子基础，这是基因组编辑的基本步骤。在这里，使用量子 - 经典分子动力学（MD）和自由能方法来披露CRISPR-CAS9中磷酸二酯键裂解的两级依赖机理。从头算MD揭示了Mg 2+磅重的RUVC活动位点的构象重排，这需要H983的搬迁作为一般基础。然后，DNA的裂解通过两个Mg 2+离子的联合动力学从根本上进行的一致的关联途径进行。这证明了先前有争议的实验证据，这些证据无法完全确定保守的H983和金属簇构象的催化作用。与其他两级依赖性酶的比较支持了识别机制，并提出了基因组编辑和重组的常见催化策略。总体而言，此处描述的非目标DNA裂解催化解决了CRISPR-CAS9生物学中的基本开放问题，并为提高Cas9酶的催化效率和金属依赖性功能提供了宝贵的见解，这是基于基因组编辑工具的开发的基础。关键字：基因组编辑，QM/mm，自由能模拟，蛋白质/核酸相互作用，非编码RNA，磷酸二酯键裂解，镁辅助催化催化，CRISPR-CAS9■简介
材料ab-通往新材料的神经图的旅程
本白皮书介绍了在复杂化学空间的背景下革命性材料发现的创新方法和计算框架的全面探索。利用高级技术，例如图形神经网络（GNN），主动学习框架和密度功能理论（DFT）计算，我们建立了一个数据驱动的，闭环系统，以进行材料预测，验证和优化。Our approach integrates high-throughput simulations, multiscale modeling, and multi-physics coupling to address critical challenges in the design of high-performance materials across diverse domains, including energy storage, quantum information systems, and biomedical applications.Through rigorous model evaluations and experimental validations, we demonstrate the predictive accuracy and generalization capability of our frameworks, achieving substantial breakthroughs in exploring previously未知的化学空间。关键成就包括对离子扩散系数的显着改善，超导体的临界温度预测以及催化效率，所有这些都对实验基准进行了验证。通过进一步扩展我们的算法来支持多尺度模拟并将它们与分布式的开放数据平台集成在一起，这项工作为协作，可扩展和智能材料研究的基础奠定了基础。我们的发现不仅可以通过在计算预测和实验验证之间重新定义材料科学的范围，还可以在批判性的质疑之间启动差距，还可以在关键的领域中解除批判性影响力应用程序。这份白皮书强调了我们方法的技术基础，经过验证的方法和重要的科学贡献，建立了21世纪加速材料发现的新基准。
噻唑基连接的偶联的微孔聚合物，可增强水的吸附和光催化降解，从水中
有机染料和颜料是被排入水源的污染物的常见例子。随后，化学家搜索了新颖和有效的吸附剂，以从着色化合物中处理污水。偶联的微孔聚合物（CMP），在其他独特的优点旁边显示出高毛埃米特和柜员（BET）表面积和多孔形态，通过将染料分子摄入其大型且永久的毛孔，并在光线下消除它们，从而解决了这种挑战的情况。在本文中，我们采用了新的硫烷基链接的CMP的设计合成，其中含有bicarbazole，bi-fureenylidene和二苯甲基乙烯构建块，即：BC-TT，BF-TT和BIPE-TT CMP。对AS合成的CMP进行了所有常见的特征，包括化学，物理和光物理。除了其显着的表面区域达到522 m 2 /g和最大孔隙量（最大0.50 cm 3 /g）之外，它们还具有良好的热稳定性，具有最高值（降解温度¼460c； char tart fars yart yart yart yart yart yart hart yart hart hart hart hart¼67wt％）。更重要的是，已证明产生的聚合物具有吸附能力，并且具有若丹明B（RHB）和亚甲基蓝色（MB）染料的光催化降解。bc-tt CMP表现出最高的吸附效率，其容量为228.83 mg/g，以及MB染料摄取的最大性能（高达232.02 mg/g）。©2023 Elsevier Ltd.保留所有权利。使用这些CMP测量染料的光催化降解后，BC-TT-CMP也完全显示出催化效率的最高值，即用于RHB（速率常数：2.5 10 2 min 1）或MB染料（速率常数）（速率常数：3.5 10 2 min 1）。
具有 Cys-His-Asp 三联体的无金属 α/β-水解酶的超高通量定向进化为高效的磷酸三酯酶
摘要：寻找新的机制解决方案以应对生物催化挑战是酶进化适应以及设计新催化剂的关键。最近人造物质被释放到环境中，为观察生物催化创新提供了动态试验场。用作杀虫剂的磷酸三酯最近才被引入环境中，而它们并没有天然对应物。为了应对这一挑战，酶已迅速进化以水解磷酸三酯，并趋向于相同的机制解决方案，即需要二价阳离子作为催化的辅助因子。相比之下，先前发现的宏基因组混杂水解酶 P91（乙酰胆碱酯酶的同源物）实现了由金属独立的 Cys-His-Asp 三联体介导的缓慢磷酸三酯水解。在这里，我们通过对 P91 进行定向进化来探究这种新催化基序的可进化性。通过将聚焦库方法与液滴微流体的超高通量相结合，我们仅通过两轮进化就将 P91 的活性提高了约 360 倍（达到 ak cat / KM ≈ 7 × 10 5 M − 1 s − 1 ），可与自然进化的金属依赖性磷酸三酯酶的催化效率相媲美。与其同源物乙酰胆碱酯酶不同，P91 不会遭受自杀抑制；相反，快速的去磷酸化速率使共价加合物的形成而不是水解速率成为限制因素。定向进化改进了这一步骤，中间体的形成速度提高了 2 个数量级。将聚焦的组合库与液滴微流体的超高通量相结合，可以用于识别和增强自然界中尚未达到高效率的机制策略，从而产生具有新型催化机制的替代试剂。■ 简介
合金和化合物杂志-RUA
这项研究介绍了TiO 2 @cu 2 O-Cus异质结构的发展和优化，随着氧化石墨烯（RGO）的减少增强，以有效地催化有机污染物的光催化降解，重点介绍IMI daCloprid。探索了两种配置，即TiO 2/rgo/cu 2 o-Cus和Cu 2 O-CUS/RGO/TIO 2，以突出材料分层对光催化效率的影响。RGO的战略整合优化了电荷转移，对于光催化至关重要。全面的特征技术，例如X射线衍射（XRD），传输电子显微镜（TEM），X射线光电子光谱镜（XPS），拉曼光谱和氮的吸附 - 吸附 - 吸收吸收等渗透疗法，为晶体结构，形式，表面化学性质和文学作用，提供洞察力。TIO 2 /RGO /CU 2 O-CUS构型在全谱（UV - VIS - IR）照明下显着优于其在光催化活性中的表现，这是由于改进的电荷载体动力学和复合材料之间的协同相互作用。值得注意的是，在模拟的太阳能照射下，imidacloprid的95％降解的TiO 2 /rgo /cu 2 o-cus组装标志着太阳能光催化的突破，用于光催化的突破，并表现出可回收性的可回收能力，可在多次启动后施加启动，以维持多个启动的启动，以维持良好的启动，并构成了多次启动。此外，与单独的紫外线和VIS辐射相比，这种配置表明降解效率增加了双重，强调了其快速污染物的去除能力。这项研究强调了材料层测序在开发高效光催化系统中的关键作用，并标志着环境补救技术的显着进步，该技术利用可再生能源的来源。
通过碳足迹催化可持续燃料和衍生物的催化产生的编辑
抗击气候变化的紧迫性需要向可持续能源系统过渡，而先进的催化过程起着至关重要的作用（Blay-Roger等人。）。但是，这种过渡面临着重大挑战，包括对化石燃料的根深蒂固的依赖以及克服技术，经济和基础设施障碍的需要（Blay-Roger等，2024b）。最重要的挑战之一是对化石燃料的根深蒂固的依赖，它们深深地嵌入了我们的工业和经济体系中，在我们的工业和经济体系中，将生物量和CO等可再生资源转移到了诸如生物量和CO 2之类的可再生资源中，需要克服明显的技术，经济和基础结构障碍（Nawaz等，20223年）。从技术上讲，在轻度条件下运行的有效和选择性催化剂对于最大化产品产量和最大程度地减少废物至关重要，同时还可以解决催化剂的稳定性和对失活的耐药性（Fanhui等，2022）。在经济上，需要大量的初始投资和全面的生命周期评估，以确保新的催化过程的生存能力（Blay-Roger等，2024a）。从逻辑上讲，将这些过程集成到现有的工业框架中需要战略规划和政策支持。基础结构，过渡涉及对能网和供应链的显着变化，需要可靠的可再生原料和有效的转换方法。跨学科合作对于解决这些复杂挑战至关重要。催化是化学工业的核心，它正在发展，以通过将可再生资源转换为有价值的产品来满足可持续性原则。研究主题“通过碳足迹催化可持续燃料和衍生物”强调了催化技术的进步，这些技术减少了碳排放并增强了环境可持续性。本研究主题解决了提高催化效率和选择性的关键挑战和策略，从而有助于可持续且经济上可行的过程。它强调了高级材料科学和化学工程在培养中的重要性
深层生成模型用于功能蛋白的分析和工程
蛋白质是通过各种功能，从结构支持到催化生化反应的不同功能来维持生命的重要生物分子。它们的催化效率使它们对于工业应用来说是无价的，在这些应用中，它们通常需要优化才能在特定条件下运行。虽然实验和计算方法在蛋白质工程方面取得了进展，但由于蛋白质结构和功能的复杂性，不存在通用方法。机器学习的最新进展通过利用大量蛋白质序列数据提供了新的可能性。然而，仍然存在关键挑战，包括描述酶活性和热稳定性等基本特性的高质量标签的有限可用性和不均匀分布。解决这些问题对于开发能够精确特征选择的模型至关重要。我的工作重点介绍了蛋白质工程的两个关键步骤：多样化和选择。为了改善选择，使用转移学习，数据增强和蛋白质语言模型（PLM）开发了深度学习模型，以预测物理和功能特性，例如熔化温度，酶温，蛋白质丰度和体外活性。这些模型不仅可以实现精确的性状选择，而且还提供了有关序列，热适应性和构象稳定性之间关系的见解。为了多样化，创建了一个深层生成模型，以捕获自然序列多样性并扩展其以生成跨蛋白质家族的新型变体库。这种方法优先考虑功能序列，并允许具有增强特性的蛋白质的靶向工程。超越了一般序列的生成，开发了一个框架来创建针对特定性状优化的变体池，例如增加的热稳定性。通过整合这些进步，我们从各种野生型序列中设计了功能性蛋白质变体，达到熔化温度的36°C升高。这项工作突出了生成机器学习的潜力，以完善和加速蛋白质工程周期，为更高效，更可扩展的生物技术应用铺平了道路。