摘要 金刚石中的氮空位 (NV) 缺陷中心是量子传感和量子计算应用的关键。它们在金刚石晶格中产生局部电子态,在光激发后具有不同的群体弛豫路径,最终使其具有独特的性能。已知缺陷存在于两种电荷状态:中性和负电荷状态,分别具有一个和两个已知的光学活性电子跃迁。在这里,我们报告了在两种电荷状态下观察到的大量迄今未被发现的激发电子态,这可以通过光谱中红外到紫外部分的明显光学跃迁来证明。通过使用瞬态吸收光谱监测光激发后 NV 中心的电子弛豫来观察这些跃迁,直接探测在飞秒到微秒的时间尺度上发生的瞬态现象。我们还首次探究了从 NV − 的 3 E 态到附近的单取代氮缺陷 (N s ) 的电子转移动力学,这导致了众所周知的 NV 光致发光猝灭效应。
摘要:稀土掺杂纳米粒子 (RENPs) 因其光学、磁性和化学特性而引起材料科学界越来越多的关注。RENP 可以在第二生物窗口 (NIR-II,1000 − 1400 nm) 发射和吸收辐射,使其成为光致发光 (PL) 体内成像的理想光学探针。它们的窄发射带和长 PL 寿命可实现无自发荧光的多路复用成像。此外,其中一些 RENP 的 PL 特性具有很强的温度依赖性,这使远程热成像成为可能。钕和镱共掺杂的 NPs 就是一个例子,它们已被用作热报告基因,用于体内诊断,例如炎症过程。然而,由于缺乏关于这些 NP 的化学成分和结构如何影响其热敏感性的知识,阻碍了进一步优化。为了阐明这一点,我们系统地研究了它们的发射强度、PL 衰减时间曲线、绝对 PL 量子产率和热灵敏度与核心化学成分和尺寸、活性壳和外部惰性壳厚度的关系。结果揭示了每个因素在优化 NP 热灵敏度方面的关键贡献。最佳活性壳厚度约为 2 nm,外部惰性壳为 3.5 nm,可最大化 NPs 的 PL 寿命和热响应,这是由于温度相关的反向能量转移、表面猝灭效应和活性离子在薄层中的限制之间的竞争。这些发现为合理设计具有最佳热灵敏度的 RENPs 铺平了道路。关键词:稀土纳米粒子、核心@壳@壳、温度测定、光致发光发射、NIR、量子产率、PL 寿命。