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皮级原子位移对折射率的巨大调节
结果表明，结构无序（以各向异性、皮级原子位移的形式）会调节折射率张量，并导致在准一维六方硫族化物 BaTiS 3 中观察到巨大的光学各向异性。单晶 X 射线衍射研究表明，沿 c 轴相邻 TiS 6 链内存在 Ti 原子的反极性位移，以及 a – b 平面上的三重退化 Ti 位移。47/49 Ti 固态 NMR 为这些 Ti 位移提供了额外的证据，这些 Ti 位移呈三角 NMR 线形，是由 Ti 原子周围低对称性局部环境引起的。扫描透射电子显微镜用于直接观察全局无序的 Ti a–b 平面位移，并发现它们在几个晶胞上局部有序。第一性原理计算表明，Ti a – b 平面位移选择性地降低了沿 ab 平面的折射率，而对沿链方向的折射率影响最小，从而导致光学各向异性大幅增强。通过展示具有皮尺度位移的结构无序与 BaTiS 3 中的光学响应之间的紧密联系，本研究为设计具有高折射率和大光学各向异性和非线性等功能的光学材料开辟了一条途径。
Si（100）热氧化动态建模
自 20 世纪 50 年代以来，硅及其原生氧化物 SiO 2 就已用于半导体技术，并且对于当今新型器件技术的开发仍然至关重要。最近的理论和实验研究表明，制造高质量的界面层对于现代纳米级器件的可靠运行至关重要。本文提出了一种基于第一性原理的方法，从理论上评估 2 纳米以下超薄层范围内技术相关的 Si(100) 表面的热氧化过程。通过从头算分子动力学和基于密度泛函的紧密结合模拟动态模拟氧化过程。我们定性地解释了实验上众所周知但理解甚少的初始氧化阶段氧化速率下降，这是各种氧化机制之间的复杂相互作用，例如表面的快速 O 2 解离、由分子前体状态介导的较慢氧结合以及 O 2 通过氧化物的扩散。我们的模型结合了以前报告的实验见解，形成了 Si 氧化物生长的全面图像。发现氧化物表面层立即非晶化的有力证据，并确定这是晶格振动的直接结果。此外，我们的建模方法是一种基于晶体硅表面的逐步氧化来生成逼真的非晶界面结构的新方法，也可以扩展到其他材料系统。
预测 ABN3 钙钛矿的带隙 - RSC 出版社
并提出极有可能通过实验实现。19 最近，人们利用第一性原理 DFT 计算来计算某些稀土氮化物钙钛矿 ABN 3（A = La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu 和 B = Re、W）的磁矩和热力学稳定性，并提出了它们在氮化物材料领域的众多技术应用。16 在这方面，DFT 现在被认为是一种估算所研究材料的电子和光电特性的优雅方法。电子和光电特性主要由材料的带隙决定。虽然采用局部密度近似 (LDA) 和广义梯度近似 (GGA) 的 DFT 计算低估了 E g 值，33 – 36 但未经筛选的混合函数和 Perdew – Burke – Ernzerhof – Hartree – Fock 交换 (PBE0) 函数会高估化合物相对于其实验对应物的带隙能量。37 – 39 在这方面，使用混合交换关联 (XC) 函数，例如 Heyd – Scuseria – Ernzerhof (HSE)、Becke-3 参数-Lee-Yang-Parr (B3LYP) 和 B3PW91，通过单次 GW (G 0 W 0 ) 近似完成的 DFT 计算可以预测接近实验结果的化合物的 E g 值。 14,33,40 – 48 此类计算的主要缺陷在于它们对计算要求高并且需要高端服务器来运行它们。在这种情况下，机器学习（ML）现在被认为是一种有效的替代途径，可以避免与 DFT 计算相关的固有计算成本，并有助于在材料特性和目标变量（此处为 Eg）之间建立一个简单的模型。49 – 60 尽管最近已成功实施 ML 方法预测氧化物、卤化物钙钛矿和双钙钛矿化合物的带隙，61 – 66 但在预测氮化物钙钛矿的带隙方面尚未发现此类报道。考虑到上述问题，本文旨在从 ML 模型中预测 ABN 3 钙钛矿的带隙。已经进行了 DFT 研究以估计两种新型氮化物钙钛矿 CeBN 3（B = Mo，W）的电子能带结构、Eg 值和光电特性。本文的结构如下：第2节讨论了计算方法，包括ML方法和第一性原理DFT计算。第3.1节分享了ABN 3钙钛矿数据的清理和预处理。第3.2节讨论了ML模型的训练和验证。第3.3节致力于理解两种新发现的氮化物钙钛矿化合物CeBN 3 (B = Mo, W)的结构性质和稳定性。第3节。图4以CeBN 3 化合物的电子能带结构和带隙计算为框架，采用不同层次的DFT理论进行计算。相应的光电特性已在第3.5节中重点介绍。本研究的总体结论已在第4节中讨论。
白天无云天空辐射度量化...
白天的光谱天空辐射度或天空亮度非常复杂，难以准确预测。激光环境效应定义和参考 (LEEDR) 第一性原理大气模型通过模拟辐射光穿过代表性大气层的散射、吸收和透射，将太阳的光谱辐射度传播到传感器。对于此应用，LEEDR 用于摄取数值天气预报 (NWP) 模型，并缩放边界层并将气溶胶负荷与地面测量结合起来。本研究将 LEEDR 得出的光谱天空辐射度模拟（包括测量的气候学、测量的气象学和气溶胶负荷数据）与直接天空辐射度测量进行了比较。白天天空的直接测量是使用 1 米口径望远镜和同时进行的 I 波段和 J 波段相机观测（分别为；0.8 和；1.2 毫米）完成的。将 LEEDR 白天天空模型与多个方位角、仰角和观测时间的 I 波段和 J 波段辐射率进行比较。残差分析用于确定模型的准确性，包括数值天气预报数据、历史气候学、通过现场粒子计数测量得到的缩放气溶胶负荷以及气象更新。关键发现促使将实时粒子计数测量纳入未来的白天天空辐射率模型，以通过真实的大气气溶胶负荷提高散射精度。
过渡金属氮化物卤化物电介质
利用第一性原理计算，我们研究了六种过渡金属氮化物卤化物 (TMNH)：HfNBr、HfNCl、TiNBr、TiNCl、ZrNBr 和 ZrNCl 作为过渡金属二硫属化物 (TMD) 沟道晶体管的潜在范德华 (vdW) 电介质。我们计算了剥离能量和体声子能量，发现这六种 TMNH 是可剥离的并且具有热力学稳定性。我们计算了单层和体 TMNH 在平面内和平面外方向的光学和静态介电常数。在单层中，平面外静态介电常数范围为 5.04 (ZrNCl) 至 6.03 (ZrNBr)，而平面内介电常数范围为 13.18 (HfNBr) 至 74.52 (TiNCl)。我们表明，TMNH 的带隙范围从 1.53 eV（TiNBr）到 3.36 eV（HfNCl），而亲和力范围从 4.01 eV（HfNBr）到 5.60 eV（TiNCl）。最后，我们估算了具有六个 TMNH 单层电介质和五个单层通道 TMD（MoS 2 、MoSe 2 、MoTe 2 、WS 2 和 WSe 2 ）的晶体管的电介质漏电流密度。对于 p- MOS TMD 通道晶体管，30 种组合中有 25 种的漏电流小于六方氮化硼 (hBN)，一种众所周知的 vdW 电介质。对于以 HfNCl 为栅极电介质的 ap -MOS MoSe 2 晶体管，预测最小双层漏电流为 1.15×10 -2 A/cm 2。据预测，HfNBr、ZrNBr 和 ZrNCl 也会在某些 p-MOS TMD 晶体管中产生微小的漏电流。
室温大磁电在过渡态...
人们越来越关注新型磁电 (ME) 材料，这种材料在室温 (RT) 下表现出强大的 ME 耦合，可用于高级存储器、能源、自旋电子学和其他多功能设备应用，利用通过磁场控制极化和/或通过电场控制磁化的能力。获得具有强 ME 耦合的 ME 材料、了解其起源并操纵其加工和成分以实现室温下的大 ME 系数是多铁性研究的重要一步。为了解决这个问题，我们研究了 Ni 掺杂的 Pb(Zr 0.20 Ti 0.80 )O 3 (PZT) 的多铁性和 ME 特性。我们发现 Ni 掺杂 PZT 的铁电（TC ~ 700 K）和弱铁磁（~ 602 K）相变远高于 RT，导致强 ME 耦合系数（ E,31）为 11.7 mVcm -1 Oe -1（H ac = 1 Oe 和 f = 1 kHz）。虽然 X 射线衍射表明这是一种单相材料，但高分辨率透射电子显微镜揭示了有和没有 Ni 存在的区域；因此两相之间的磁电耦合是可能的。第一性原理计算表明 (Ni Pb ) × 缺陷可能是造成 Ni 掺杂 PZT 中实验观察到的磁性和 ME 耦合的原因。我们进一步证明 Ni 掺杂 PZT 表现出低损耗角正切、低漏电流、大饱和极化和弱
J-2022-Chem-Mater-钴矿.pdf
摘要：层状缺氧钙钛矿氧化物具有优异的混合离子和电子电导率、快速的氧动力学和成本效率，在作为固体氧化物燃料电池的高效阴极和水氧化阳极方面具有巨大潜力。在工作条件下，由于双钙钛矿 (DP) 的形成，阳离子有序化被认为可以显著增强氧扩散，同时保持结构稳定性，从而吸引了广泛的研究关注。相反，尽管氧空位的引入和相关的空位有序化在调节电子和自旋结构以及区分与 DP 的晶体结构方面起着决定性的作用，却很少在原子尺度上进行研究。在这里，原子分辨率透射电子显微镜用于直接对在 SrTiO 3 基底上生长的 (Pr,Ba)CoO 3 ‑ δ 薄膜中的氧空位进行成像并测量它们的浓度。我们发现，伴随着 Co − O 平面氧空位有序化的存在，A − O（A = Pr/Ba）平面也表现出类似呼吸的晶格调制。具体而言，经第一性原理计算证实，AO − AO 晶面间距与包围 Co − O 平面的空位浓度呈线性相关。在此基础上，讨论了氧占有对结构纯 PBCO 相催化性能的潜在影响。通过建立氧浓度与易于实现的晶格测量之间的简单关联，我们的研究结果为更好地理解用于电催化的缺氧复合钴酸盐的结构 - 性能关系铺平了道路。■ 简介
2021 年 2 月 18 日
当今的大趋势，如电子产品的小型化、汽车电气化的推动以及对可持续建筑能源技术的需求，都需要具有极端或动态可切换热性能的新型热管理和存储材料。为了实现这一目标，了解材料的热传输和相关特性对于材料开发至关重要，需要可靠的高通量热特性。在本次研讨会上，我将讨论与极端热导率 (Λ)、新型热特性技术和热能应用相关的四个主题。首先，我将介绍 BA 和同位素增强 BN 中超高 Λ 的建立，其值分别为 1000 W m-1 K-1 和 1600 W m-1 K-1，远远超过铜 (400 W m-1 K-1)。这些材料具有成为微电子和电力电子领域下一代散热器的潜力，超越成本低廉的合成金刚石。它们的极高值可以通过现代第一性原理理论来理解，该理论仔细考虑了声子、同位素无序和其他缺陷的相互作用。其次，我将展示一类新型相变材料 (PCM)，即 Ni-Mn-In 合金，用于固态热开关的动态热管理，以提高各个领域的能源效率，例如汽车发动机、快速充电电池和建筑围护结构。这些材料通过马氏体转变引起的电子迁移率变化在 300 K 附近表现出高对比度（高达 ~75%）的可逆 Λ 变化，在高温相中显示出更高的 Λ（与常见 PCM 中的趋势相反）。第三，我将介绍一种基于结构化照明和热成像的首创热计量法，用于高通量材料表征。该技术能够高效地并行研究多个样品，并有可能实现百万像素属性映射，这是传统激光技术无法实现的。它还可以方便地测量各向异性的热
周期性超表面的综合多极理论
超表面应用数量的不断增长以及其制造和特性的快速发展[30]促使人们开发出精确分析和设计超表面的方法。虽然全波数值解始终是一种选择，但分析工具可能更具吸引力，因为它们有助于设计并提供有关超表面底层物理的宝贵见解。对于每个单位晶胞由单个散射体组成的周期性超表面，即我们在此重点讨论的超表面类型（图1），有几种用于此目的的技术。首先，开发了可理解的超表面和超材料电路模型[31–33]，这些模型易于在工业中使用，尤其是对于微波应用。第二种方法遵循均质化原理。它旨在用具有相同表面磁化率的表面替换有问题的超表面。[34–36]尽管这些方法对组件设计非常有帮助，但它们不足以描述所研究结构的内部物理特性，例如组成粒子的相互作用。此外，电路建模和均质化方法有时会涉及一些假设，这些假设会以牺牲准确性为代价来简化所研究的问题。第三种方法更多地来自“第一性原理”，旨在通过求和其组成粒子的响应，自下而上地构建二维阵列的响应。虽然这种自下而上的方法与最初提到的两种方法有一些共同之处，但它更通用、更灵活。它使大量设计更容易处理，包括毫米波和光学应用。[7,37–44] 在这种方法中，最好使用场的多极展开来讨论组成粒子的光学作用。[45–51] 在多极展开中，散射体的光学响应用一系列由外部照明和形成超表面的所有其他粒子的散射场引起的多极矩来表示。使用不断增加的
第 61 门课程：量子晶体学
量子晶体学 (QCr) 是一个快速发展的领域，它将理论与实验相结合，以了解原子和分子水平上物质的基本行为。它提供的分子或晶体结构的测定质量超过了传统的 X 射线或电子晶体学方法所获得的质量。通过用丰富的电子和键合信息丰富结构信息，QCr 为合理的药物设计和新材料的工程做出了重大贡献。在本学院期间，我们将提供易于理解的深入量子力学和相关半经验方法教育，旨在为理解材料结构、物理化学性质以及材料对物理变化和实验探测的响应奠定坚实的基础。将简要回顾晶体学实验的理论基础，并详细介绍和培训量子晶体学方法的数据收集和分析方法。本学院的演讲者将超越理论计算，展示理论与实验之间的深层相互作用：例如，通过展示如何使用实验观察来限制或约束第一性原理计算，或以其他方式展示计算如何改善对实验结果的解释。为了实现这一总体目标，将强调理论和实验领域之间的协同作用，以提供对量子晶体学不同领域的整体看法。由于新的耦合方法和新社区的相互联系，这一知识领域在过去几年中经历了重要的推动。本学院将汇集这两个社区的学生，为这一新知识领域提供素材，并让学生之间的跨学科发展。研讨会将提供与主题相关的软件的使用和开发动手教程，包括开发所需的输入数据和使用案例研究。此外，学院将受益于与同时运行的电子晶体学学院的协同作用，两个学院将共享几场讲座。这将为探索晶体学在量子科学和结构研究中的跨学科应用提供独特的机会。