摘要:能够可控地增强或抑制层状二维 (2D) 杂化钙钛矿中不同物种的发光贡献,有利于开发颜色可调的宽带发射器。特别是对于表现出有机阳离子层间敏化三重态发射的 2D 钙钛矿,最终的分子发射曲线通常受相邻发色团之间分子间相互作用的影响。将这些发色团嵌入惰性宿主阳离子是一种新兴的策略,用于控制分子间耦合程度,从而影响孤立单体与多分子状态的形成。在这项工作中,我们展示了含有不同数量的萘发色团与己基铵阳离子混合的 2D 钙钛矿的可调宽带发射。在一系列钙钛矿中,自由或自陷激子和萘三重态单体或准分子的发射有助于从绿色到黄色再到橙色的广泛颜色可调性。这些结果表明,有机阳离子混合可能是一种通用方法,可用于修改二维杂化钙钛矿中的光物理结果。关键词:激子、钙钛矿、层状材料、能量转移、磷光、准分子、三重态敏化、杂化界面■ 简介
光学纳米天线能够在纳米尺度上压缩光并增强光与物质的相互作用,因此对光子器件和光谱学具有重要意义。其中,由支持声子极化子的极性晶体制成的纳米天线(声子纳米天线)表现出最高的品质因数。这是因为这些材料固有的低光损耗,然而,由于它们的介电性质,阻碍了纳米天线的光谱调谐。在这里,通过近场纳米显微镜监测,在很宽的光谱范围(≈ 35 cm − 1 ,即共振线宽 ≈ 9 cm − 1 )内实现了声子纳米天线中超窄共振的主动和被动调谐。为此,将由六方氮化硼制成的单个纳米天线放置在不同的极性基底上(例如石英和 4H-碳化硅),或用高折射率范德华晶体 (WSe 2 ) 的层覆盖它,以改变其局部环境。重要的是,通过将纳米天线放置在费米能量变化的门控石墨烯单层顶部,可以实现纳米天线极化子共振的主动调谐。这项工作提出了具有超窄共振的可调极化子纳米天线的实现,可用于主动纳米光学和(生物)传感。
嵌入纳米线波导的外延量子点 (QDs) 是单个光子和纠缠光子的理想来源,因为这些设备可以实现高收集效率和发射线纯度 1 – 4 。此外,这种架构有可能通过在纳米线内串联耦合量子点来形成量子信息处理器的构建块。具有清晰分子键合和反键合状态特征的量子点分子已被证明,其中可利用量子限制斯塔克效应 5、6 调整载流子群。这些光学活性量子点也是量子网络单元非常有希望的候选者,因为它们可以将光子量子比特中编码的量子信息传输到固态量子比特并在耦合的量子点电路中处理该信息 7 – 9 。控制点之间的隧道耦合是适当调整和执行量子比特之间量子门所需的关键特性。例如,在静电定义的量子点中,可通过为此目的设计的电门实现点间隧道耦合,并且已实现多达 9 个量子比特的线性阵列 10 。在外延量子点中,隧道耦合由量子点之间的距离决定,该距离在生长过程之后无法改变 7 、 11 – 13 。由于原子级外延生长的不确定性,这会产生可重复性问题。克服这些问题的尝试包括旨在引入受控结构变化的措施,例如激光诱导混合 14 、将发射器放置在光子腔中 13 或调整点附近的应变场 15 。这些过程可提高量子点发射器的均匀性,但是它们无法实现时间相关的调整和可寻址性。为了实现这一点,通过金属栅极将外部电场施加到量子点上,从而控制电荷状态 16 、通过斯塔克位移 5 进行光谱调谐以及通过四极场 17 控制激子精细结构。此外,最近在外延量子点中进行的电子传输实验已经证明了隧道耦合的电调谐 18 – 20 。然而,这些方法需要复杂的设备设计和工程。在本信中,我们通过施加垂直于点堆叠方向的磁场来演示点间耦合的可调谐性。我们首先对 InP 纳米线中的 InAsP 双量子点 (DQD) 进行光学磁谱分析,并确定了逆幂律,该定律控制每个点的 s 壳层发射之间的能量差,该能量差是点间距离的函数。发射能量受点成分和应变差异的影响,而点之间的耦合则在生长阶段由分隔它们的屏障厚度决定。但是,我们将证明我们可以调整对于特定状态,通过施加平行于量子点平面的磁场(即 Voigt 几何),发射能量差可在约 1 meV 的范围内按需变化。正如我们将要展示的,如果没有点之间的量子力学耦合,这种能量转移就不可能实现,我们将此结果解释为点间隧道耦合的磁场调谐是由于经典洛伦兹力的量子类似物而发生的。
硅光子学正迅速扩展到传感和微波光子学等新应用领域 [1]。此类应用需要可调谐滤波器,而可使用波导环形谐振器 (RR) 高效构建。此类无限脉冲响应 (IIR) 滤波器也可采用可配置的循环波导网格灵活实现,但由于光学长度较长且采用多个分立元件,因此品质因数 (Q) 和自由光谱范围 (FSR) 较低。此外,由于采用了热光驱动,当前代工平台中可用的有源元件功耗在 mW 级。基于 MEMS 的元件对于可编程电路而言颇具吸引力,因为它们可以在短光学长度内高效调整相位或功率,功耗低于 µW [2]。MEMS 执行器已用于可调 RR [3-5],但尚未出现可控制相位和两个耦合器的紧凑型分插环。 Chu 和 Hane 展示了一种光学长度极短、谐振调谐范围大的 RR,但 Q 值限制为 1.6 × 103 [ 3 ]。Park 等人报道了完全可重构环,但 FSR 低于 0.2 nm [ 5 ]。这里,我们展示了一个分插环谐振器,其 FSR 为 4 nm,并且对相位(失谐)和两个定向耦合器均进行了模拟控制。该设备是在 IMEC 的 iSiPP50G 代工平台上实现的,经过了一些后处理步骤。
对氧气还原反应(ORR)活性的电活性和具有成本效益的电催化剂的简单设计对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的商业化中的能量转化至关重要。在本文中,我们合成了稳定的Ni的稳定的电活性双金属催化剂,该催化剂以低负载的Pt纳米颗粒锚定,并用作催化剂整合的支持材料(PT3-NI/G)。它表现出最大的电化学表面积(ECSA,108.56 m2/gpt),质量活性(2.2 a mgpt)和特定活性(3.47 mA cm -2),表示出色的ORR活性。此外,通过0.2 mgPTCM -2 pt3-ni/g作为阴极的可伸缩PEMFC制造,活性面积为25 cm 2,不锈钢-314L(SS-314L)用作蛇纹石流场。此策略在电流密度1.59 a cm -2时提供了71.25 W mgpt -1的最大功率输出。此外,即使连续循环4小时,基于PT3-Ni/c/pt/c,基于PT/C的PT/C系统也提供了恒定的功率输出(68.75 W mgpt -1)。
对氧气还原反应(ORR)活性的电活性和具有成本效益的电催化剂的简单设计对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的商业化中的能量转化至关重要。在本文中,我们合成了稳定的Ni的稳定的电活性双金属催化剂,该催化剂以低负载的Pt纳米颗粒锚定,并用作催化剂整合的支持材料(PT3-NI/G)。它表现出最大的电化学表面积(ECSA,108.56 m2/gpt),质量活性(2.2 a mgpt)和特定活性(3.47 mA cm -2),表示出色的ORR活性。此外,通过0.2 mgPTCM -2 pt3-ni/g作为阴极的可伸缩PEMFC制造,活性面积为25 cm 2,不锈钢-314L(SS-314L)用作蛇纹石流场。此策略在电流密度1.59 a cm -2时提供了71.25 W mgpt -1的最大功率输出。此外,即使连续循环4小时,基于PT3-Ni/c/pt/c,基于PT/C的PT/C系统也提供了恒定的功率输出(68.75 W mgpt -1)。
应变工程已成为一种强大的技术,可以调整二维半导体(如钼二二二硫化物)的电子和光学特性(MOS 2)。尽管几项理论作品预测双轴菌株比单轴菌株更有效,以调整MOS 2的带状结构,但文献中仍缺少直接的实验性验证。在这里,我们实施了一个简单的实验设置,该设置允许通过弯曲十字形聚合物底物施加双轴应变。我们使用该设置来研究双轴菌株对12个单层MOS 2平流的差异反射光谱的影响,以40 MEV/%和110 MeV/%的双轴张力介绍了激子特征的红移。我们还直接比较了双轴和单轴应变对同一单层MOS 2发现的效果,即双轴应变量表因子是单轴菌株1的2.3倍。
纳米结构的应用受到限制,因为事实证明,在制造之后修改其静态属性过于困难。[19] 为了解决这一重大问题并开辟在纳米尺度上动态控制光的途径,研究正转向具有可调特性的动态系统,例如基于相变材料[20–24]、掺杂的金属氧化物纳米晶体[25]和石墨烯[26–28]。受极强的氧化还原可调性的推动[29],我们最近引入了导电聚合物作为动态等离子体的新材料平台。[30] 导电聚合物以前曾被用来调节由金等传统金属制成的纳米结构的等离子体响应。 [31–34] 我们证明了高导电聚合物聚(3,4-乙烯二氧噻吩:硫酸盐)(PEDOT:Sulf)的纳米盘无需任何金属纳米结构即可用作动态等离子体纳米天线,聚合物本身由于其高移动性和大密度的极化子电荷载体(2.6×1021cm-3,由椭圆偏振法测定)而成为等离子体材料。[30] 令人兴奋的是,这些纳米天线可以通过化学调节聚合物的氧化还原状态来完全打开和关闭,这极大地调节了材料的电导率和光学性质。[30] 然而,调节过程基于暴露在气体和液体中,而未来的系统将需要更方便、更快捷的电调节。
X 射线自由电子激光器 (XFEL) 的光子束比第三代光源亮 10 个数量级,是科学应用中最亮的 X 射线源 1 – 4 。其独特的波长可调性、飞秒脉冲持续时间和出色的横向相干性被用于多个科学研究领域,包括原子、分子和光学物理、化学、生物、凝聚态物理和极端条件下的物质 5 。X 射线脉冲定制一直是一个非常活跃的研究领域,包括新型超短高功率模式 6、7,极化控制 8 – 10 和双色双脉冲 11 – 18 。双 X 射线脉冲被开发用于进行 X 射线泵/X 射线探测实验,其中由一个 X 射线脉冲引发的超快物理和化学动力学可以通过第二个超短 X 射线探测脉冲来探索。这种脉冲通常是用分裂波荡器11、16或双束流技术15产生的。在双束流模式下,脉冲之间的时间间隔限制在125 fs以内,而使用新鲜切片方案16通常会产生最大延迟约为1皮秒的双脉冲。然而,有些实验需要更长的时间间隔。例如,可以通过用第一个X射线脉冲触发取决于压力的过程,然后在几纳秒后用第二个X射线脉冲探测它们,来研究水滴的爆炸19。可以用延迟超过120纳秒的第二个脉冲来探测X射线在气体装置中引起的丝状效应20。在X射线探针/X射线探针类实验中,两个脉冲都不是用来驱动样品进入不同状态的,但两个X射线脉冲在散射后可以进行有效比较,并用于在明确定义的时间间隔内提取信息。例如,从记录的散斑图案研究了磁性 skyrmion 的平衡波动,这些散斑图案是纳秒范围内两个衰减 x 射线脉冲之间的时间延迟的函数 21 – 25。最近,随着 LCLS 基于 x 射线腔的系统的出现,双脉冲和多脉冲模式传输变得至关重要 26、27。基于腔的 XFEL(CBXFEL)项目目前依赖于 220 ns 双脉冲模式,而 x 射线激光振荡器 (XLO) 28 将使用最多 8 个脉冲串,间隔为 35 ns。许多极端条件下的物质 (MEC) 实验也需要最多 8 个 x 射线脉冲,间隔 ≤ 1 ns,现在可以传输 29 – 31。在本文中,我们完整描述了一种新型双桶方案,该方案在 LCLS-I 和 LCLS-II 波荡器上使用铜直线加速器 32 – 34 运行。我们使用在不同射频 (RF) 桶中加速的两个电子束将 x 射线脉冲延迟范围扩展到 1 ps 以上。使用现有的 S 波段加速结构,工作频率为 2.856 GHz,可用的最小时间延迟为 ∼ 350 ps,对应于单个桶分离。延迟可以按整数桶数进行控制,也可以按 350 ps 的步长控制,最高可达数百纳秒。基于超导加速器技术的现有和计划中的高重复率 FEL 机器将产生重复率为 MHz 量级的光子束串,因此 XFEL 脉冲之间的最小距离比使用所提出的方案可实现的距离长得多。FERMI 展示了一种类似的技术,可以产生最大分离为 ∼ 2.5 ns 的双电子束。然而,激光过程仅限于极紫外波长。
光学纳米天线能够在纳米尺度上压缩光并增强光与物质的相互作用,因此对光子器件和光谱学具有重要意义。其中,由支持声子极化子的极性晶体制成的纳米天线(声子纳米天线)表现出最高的品质因数。这是因为这些材料固有的低光损耗,然而,由于它们的介电性质,阻碍了纳米天线的光谱调谐。在这里,通过近场纳米显微镜监测,在很宽的光谱范围(≈ 35 cm − 1 ,即共振线宽 ≈ 9 cm − 1 )内实现了声子纳米天线中超窄共振的主动和被动调谐。为此,将由六方氮化硼制成的单个纳米天线放置在不同的极性基底上(例如石英和 4H-碳化硅),或用高折射率范德华晶体 (WSe 2 ) 的层覆盖它,以改变其局部环境。重要的是,通过将纳米天线放置在费米能量变化的门控石墨烯单层顶部,可以实现纳米天线极化子共振的主动调谐。这项工作提出了具有超窄共振的可调极化子纳米天线的实现,可用于主动纳米光学和(生物)传感。