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北京大学量子材料科学中心 - International Center for Quantum ...
量子力学的很大一部分效力在热平衡中被掩盖。不同的领域依赖于创建远离平衡的量子相，例如量子化粒子和多体系统，它们应用于量子信息处理和存储。超快太赫兹频率 (THz) 激光脉冲具有实现由集体量子效应决定的非平衡相的诱人能力，因为它们的时间尺度与电子、自旋、晶格离子等的纳米级动力学相称。在本次演讲中，我将展示太赫兹频率脉冲可以控制单个量子点中的通用光致发光闪烁 [1,2]，尽管经过了二十年的研究，但这仍然是一个持续的挑战。然后，我将介绍一种用于选择性相位控制的新型非共振激发方法，以 LiNbO 3 中的铁电反转和 SnSe 和 MoTe 2 中的多态跃迁为例，它们与非平凡的能带拓扑交织在一起 [3,4]。最后，我将说明如何利用对太赫兹与物质相互作用的基本理解来设计用于偏振敏感太赫兹成像的纳米光子装置 [5]。[1] Shi, J. 等人。Nat. Nanotechnol. 16, 1355 (2021)。[2] Shi, J. 等人。Nano. Lett. 22, 1718 (2022)。[3] Shi, J. 等人。Nat. Commun.，即将出版。arXiv : 1910.13609 (2023)。[4] Shi, J. 等人。Nat. Phys.，正在审查中。[5] Shi, J. 等人。Nat. Nanotechnol. 17, 1288 (2022)。
混合非均匀材料中铁电性的光诱导控制......
铁电体 (FE) 具有自发和可切换的电极化，不仅在基础科学领域，而且在器件应用领域都具有重要意义。传统的铁电性，例如钙钛矿氧化物 BaTiO 3 中的铁电性，归因于 Ti d 0 和氧 p 态之间的 pd 杂化，其中长程库仑力优于短程排斥力 [1]。结果，BaTiO 3 中 Ti 偏心位移被诱导，从而破坏了中心对称性。在钙钛矿超晶格如ABO3/A'BO3和层状钙钛矿（ABO3）2（AO）[2-4]中发现的“混合不当”铁电性具有不同的起源，它源于A位上的极性模式与BO6八面体的两个非极性倾斜模式之间的三线性耦合。该机制更多地依赖于晶格的几何形状（即不同层上A阳离子的反极性位移之间的非完全补偿），而不是像传统FE那样依赖于静电力[5，6]。已经提出了不同的方法来操纵铁电性。施加在薄膜上的应变可以影响BaTiO3的电极化，也可以使量子顺电的SrTiO3变为铁电体，甚至提高其转变温度[7，8]。电荷掺杂已被证明是调节铁电性和创造新相的另一种有效方式。在传统铁电材料如 LiNbO 3 和 BaTiO 3 中，可以通过增加掺杂载流子的数量来抑制铁电位移 [9–12]。而在层状钙钛矿的三线性 Ruddlesden-Popper 相中，最近的一项研究表明，在 A 3 Sn 2 O 7 中静电掺杂会导致八面体旋转增加 [13]，从而增强极化。由于载流子可以屏蔽长程相互作用并倾向于保持中心对称性，因此铁电性与金属性共存是违反直觉的。这种不寻常的共存直到 2013 年才被发现，当时 LiOsO 3 被认定为第一个“极性金属” [14] − 比它的理论预测晚了六十年 [15]。最近的研究表明，二维拓扑半金属WTe 2 也表现出可切换的极化[16]。
第三十七届人工智能不确定性会议（UAI 2021）论文集，PMLR 161：1-11。
Ashish Sabharwal Allen 人工智能研究所 Bo Liu 奥本大学 Aaditya Ramdas、Kun Zhang 卡内基梅隆大学 Sebastien Destercke 法国国家科学研究院 Elias Bareinboim 哥伦比亚大学 Alexander Shekhovtsov 布拉格捷克技术大学 Linda van der Gaag Dalle Molle Molle 人工智能研究所 Dalle Marco | Artificialy Nevena Lazic、Silvia Chiappa、Theophane Weber、Tim Genewein DeepMind Sach Mukherjee DZNE |剑桥大学 Mykola Pechenizkiy、Robert Peharz 埃因霍温理工大学 Christina Heinze-Deml、Fanny Yang、Niao He 苏黎世联邦理工学院 Zoltan Szabo 巴黎综合理工学院 Mats J. Stensrud 巴黎联邦综合理工学院 德国 Magers A 中心 Jausanne |柏林工业大学 Branislav Kveton 谷歌研究中心 Aurelie Lozano IBM 研究中心 Jin Tian 爱荷华州立大学 Vanessa Didelez 不来梅莱布尼茨研究所 Vasilis Syrgkanis 微软研究中心 Rajesh Ranganath 纽约大学 Fabio Ramos NVIDIA |悉尼大学 Johannes Textor、Tom Claassen、Tom Heskes 拉德堡德大学 Qiang Ji 伦斯勒理工学院 Shohei Shimizu 滋贺大学 | RIKEN Mathias Drton 慕尼黑工业大学 Uri Shalit Technion Amir Globerson 特拉维夫大学 | Google Vibhav Gogate 德克萨斯大学达拉斯分校 Alessio Benavoli 都柏林圣三一学院 Kristian Kersting 达姆施塔特工业大学 Anna Helena Reali Costa、Fabio Cozman 圣保罗大学 Piotr Zwiernik 庞贝大学 詹姆斯·席尔瓦大学学院 Davido Fabra Eric Nalisnick 不列颠哥伦比亚大学 詹姆斯·席尔瓦大学学院 Bricardo、欧文·尼尔斯 Richard Hansen 哥本哈根大学 Aapo Hyvarinen、Mikko Koivisto 赫尔辛基大学 Benjamin Marlin 马萨诸塞大学阿默斯特分校 Robin Evans 牛津大学 Marco Valtorta 南卡罗来纳大学 Linbo Wang 多伦多大学 Alex Luedtke、Emilija Perkovic、Thomas Washington S. Richardson 大学
固态锂硫电池的放电机理
实用产品开发。锂离子电池已成为替代镍氢电池的主要候选者，然而，对续航时间更长、充电速度更快、续航里程更远的电动汽车的需求，使得后锂离子电池材料、结构和系统的研究变得多样化[1-3]。一种潜在的、有吸引力的替代品是固态电池；其前提是用固态离子导体取代锂离子电池中常见的有机液体电解质[4,5]。宽电化学窗口、不可燃性以及实现锂金属阳极的潜力是将固态电池推向下一代储能前沿的优势。然而，要与传统的液体电解质竞争，实现高锂离子电导率是一个巨大的挑战。固态离子领域发展迅速，各种能够在中等温度下实现快速锂离子传输的锂离子导体正在实现下一代电化学存储。聚合物、凝胶、熔融盐和陶瓷电解质在集成到实际设备中时各有优势，也面临挑战；然而，硫化物基电解质已成为有力竞争者，其电导率可匹敌甚至超越有机液体电解质 [6]。LGPS、Li 7 P 3 S 11 玻璃陶瓷、银锗石 Li 9.54 Si 1.74 P 1.44 Cl 0.3 是表现出优异 Li + 电导率的电解质例子，尽管在电化学窗口和抵抗锂金属强还原电位的能力方面结果不一[5,7-9]。Sakamoto 等人 [10] 通过拉曼光谱证明了硫代磷酸锂 Li 3 PS 4 在与对称 Li-Li 电池循环后还原形成 Li 2 S 和 Li 3 P 产物，这已通过原位 XPS 实验证实并通过 DFT 计算进行预测 [11,12]。研究表明硫化物电解质还会与高压正极发生反应，形成的薄界面足以降低电池容量和循环能力。为实现该技术，用 LiNbO 3 进行表面改性可以阻碍化学交叉扩散并减少空间电荷层的锂损耗 [13]。高能正极研究对于实现全固态锂电池至关重要。硫作为高能量密度正极的出现是正极、电解质和隔膜技术的产物，旨在实现高倍率下的可逆容量。硫的优点是理论容量高（1675 mAh g -1 ），这平衡了低平均正极放电电位（~2.0 V），从而产生高理论能量密度（~2600 Wh kg -1 ）。然而，必须克服重大挑战，例如硫和多硫化物溶解在电解质中，有机电解质的持续分解以及锂金属的树枝状生长。其结果是无法在长时间循环过程中保持容量，而解决方案则是采用精妙的材料设计和工程来封装和保护活性材料。碳、聚合物和隔膜技术在实现高负载和可持续硫正极方面都发挥了至关重要的作用 [14-16]。或者，更换有机液体电解质可以提供一条多方面的途径来解决持续的 SEI 形成和多硫化物溶解问题，因此固态 Li-S 电池有可能拥有出色的循环寿命。事实上，利用固体电解质已显示出无需封装活性材料就能提高容量保持率，这为高负载活性材料以增加能量密度并降低成本铺平了道路 [17-20]。为了实现这样的改进，阐明放电机制将加深对电化学反应的理解，并为进一步改进扩大电池电极所需的设计和工艺提供见解。在这里，我们通过分离碳、固态电解质（非晶态 Li 3 PS 4，LPS）和硫/硫化锂这三种基本成分的反应性，研究了固态硫阴极复合阴极的制备过程如何影响电化学放电。研究人员最近意识到