杂交钙钛矿半导体的溶液加工是制造成本效率电子和光电设备的一种高度有希望的方法。然而,这种方法的挑战在于克服钙钛矿形态的可控性和设备官方的可重复性。在这里,据报道,一种轻松而实用的老化治疗(AT)策略可以调节钙钛矿晶体生长,以产生足够高质量的钙钛矿薄膜,并具有改善的同质性和完整覆盖的形态。与参考相比,所得的AT-FIFM显示出更少的缺陷,更快的电荷载体转移/提取和抑制非辐射重组。AT设备在设备的可重复性,操作稳定性和光伏性能方面取得了明显的改善,平均效率提高了16%。它还证明了AT策略在优化其他钙钛矿组件的膜形态和设备性能方面的可行性和可扩展性
摘要:甲基铵三溴化铅 (MAPbBr 3 ) 钙钛矿单晶被证明是出色的直接 X 射线和伽马射线探测器,具有出色的灵敏度和低检测限。尽管如此,对于高剂量电离辐射对这种材料的光物理影响的深入研究仍然缺乏。在这项工作中,我们介绍了关于受控 X 射线辐照对 MAPbBr 3 单晶光电特性影响的研究结果。使用成像 X 射线管在空气中进行辐照,模拟医疗设施中的实际应用。通过表面光电压谱,我们发现 X 射线照射会猝灭材料中的自由激子并引入新的结合激子物质。尽管有这种剧烈的影响,但晶体在黑暗和低湿度条件下储存 1 周后会恢复。通过 X 射线光电子能谱,我们发现新束缚激子物种的起源是溴空位的形成,导致材料介电响应的局部变化。恢复效应归因于大气氧和水对空位的填充。关键词:混合铅卤化物钙钛矿、甲基铵溴化铅、电离辐射、表面光电压谱、X 射线光电子能谱、激子
摘要:甲基铵铅三纤维胺钙钛矿(Mapbbr 3)是重要的材料,例如,用于发光应用和串联太阳能电池。相关的光物理特性受激发态以激发态的复杂且相对较少理解的相互作用和自由电荷载体的相互作用而产生的许多现象。在这项研究中,我们在可见光和Terahertz范围内结合了瞬态光谱镜,以在各种光子能量和密度下激发时在超快时在超消极时段研究激发子和自由载体的存在。对于上述和谐振带隙激发,我们发现自由电荷和激发子共存,并且两者主要是在我们的50 - 100 fs实验时间分辨率中迅速生成的。然而,随着对谐振带隙激发的调子能量降低,激子与无电荷比增加。自由电荷签名主导了瞬时启动激发和低激发密度的瞬时吸收响应,从而掩盖了激发型特征。具有谐振带隙激发和低激发密度,我们发现尽管激发子密度增加,但仍保留自由电荷。我们表明,激子将其定位到浅陷阱和/或Urbach尾部状态中形成局部激子(在Picseconds的数十个内部),后来被逐渐降低。使用高激发密度,我们证明了多体相互作用变得明显,诸如苔藓 - 爆发的偏移,带隙重新归一化,兴奋能源排斥和Mahan激子的形成之类的作用显而易见。■简介在超快时间尺度上,我们在此处证明的激发型Mapbbr 3的激子和自由电荷的共存证实了材料对发光二极管和串联太阳能电池应用的高潜力。
相比之下,最近人们已使用基于 MHP 且不需要光刻的技术来生产大面积、高效且低成本的光电子器件和太阳能电池。[8] MHP 尤其适合用溶液处理法,因为它们易于在低温下合成、对缺陷具有耐受性、吸收能力强、在可见光和近红外范围内可调谐带隙能量、光致发光量子产率 (PLQY) 高、发射峰窄、传输特性好、非辐射复合中心密度低。[9–13] 例如,文献中已报道了高效的钙钛矿发光二极管 (PeLED)[2,14–17],其发射波长在可见光范围内。 2014 年报道的第一款 PeLED 的外部量子效率 (EQE) 约为 0.1%(混合甲基铵溴化铅,MAPbBr3)[18],其发展速度极快,迄今为止报道的 EQE 已超过 21%,可与最先进的 OLED 相媲美。[2,19]
近年来,卤化物钙钛矿材料已用于制造高性能太阳能电池和发光装置。然而,材料缺陷仍然限制了器件的性能和稳定性。在这里,基于同步加速器的布拉格相干衍射成像用于可视化卤化物钙钛矿微晶体中的纳米级应变场,例如缺陷局部的应变场。尽管 MAPbBr 3 (MA = CH 3 NH 3 + ) 晶体具有很高的光电质量,但其内部存在明显的应变异质性,并且通过分析其局部应变场可以识别出〈100〉和〈110〉刃位错。通过在连续照明下对这些缺陷和应变场进行原位成像,发现了数百纳米范围内剧烈的光诱导位错迁移。此外,通过选择性研究被 X 射线束损坏的晶体,较大的位错密度和增加的纳米级应变与材料降解和使用光致发光显微镜测量评估的显著改变的光电特性相关。这些结果证明了卤化物钙钛矿中扩展缺陷和应变的动态性质,这将对设备性能和操作稳定性产生重要影响。
摘要。串联结构已引入光伏(PV)市场,以提高功率转换效率(PCE)。以同义或异缝格式的单连接细胞的PCE被剪辑至与吸收材料带隙相关的理论极限。将单连接细胞扩展到多结构结构可穿透这些限制。有希望的串联结构之一是硅拓扑上的钙钛矿。si连接在应用带隙工程方面的情况下用作上面的钙棍夹层的反裸单元。在此,我们采用BATIO 3 /CSPBCL 3 /MAPBBR 3 /CH 3 NH 3 PBI 3 /C-SI串联结构进行研究。在串联PV中,可以调整各种输入参数以最大化PCE,从而大大增加输入组合。如此庞大的数据集直接反映了模拟广泛组合和计算时间所需的计算要求。在这项研究中,我们使用3×10 6分的数据集播种了我们的随机机器学习模型,并在SCAP中使用光电子数值模型播种。机器学习可以估计所提出的串联结构的最大PCE极限约为37.8%,这是裸露的SI细胞报告的两倍以上。
摘要:在光激发钙钛矿材料中解开电子和热效应对于光伏和光电子应用至关重要,但由于其在时间和能量域中的相互交织的性质,因此仍然是一个挑战。在这项研究中,我们采用了温度依赖性的可变角度椭圆法,密度功能理论计算和宽带瞬态吸收光谱范围跨越可见至中深到深度 - 粉状物(UV)的Mapbbr 3薄膜的范围。使用深紫外线检测可以打开一个新的光谱窗口,该窗口可以探索布里鲁因区域内各种对称点的高能激发,从而促进了对紫外线频带的超快响应以及控制它们的基本机制的理解。我们的研究表明,光诱导的光谱特征非常类似于纯晶格加热产生的光谱特征,并且我们使用与衰减相关光谱和温度诱导的差异吸收的组合,在不同的延迟时间内脱离了相对的热和电子贡献及其在不同延迟时间的发展。结果表明,光诱导的瞬态具有显着的热起源,不能仅归因于电子效应。在光激发之后,随着载体(电子和孔)将其能量传递到晶格,热贡献从1 ps时的约15%增加到500 ps时的〜55%,随后降低到1 ns时的〜35 - 50%。这些发现阐明了荷载载体材料中的电荷载体和晶格之间的复杂能量交换,并提供了对光生荷载体的利用率有限的见解。
尽管取得了显着的进展,但关于MHP的光扣材料和设备属性的典型问题尚未得到充分解决。[13]一个重要的问题是这项工作的中心,它是费米水平(E F)位置在MHP的能量差距中的强烈变化,名义上未含量的MHP据报道表现出从N型到P型的行为。[14–20],例如,Schulz等。表明,仅通过将基板从TIO 2变为NiO X,可以将三碘铅中的E F(MAPBI 3)移动多达0.7 eV。[17]在Concontast,Zohar等。发现,基于单乙烯的钙钛矿(例如Mapbbr 3和Cspbbr 3)表现出与底物无关的常数E F位置。[18]此外,OLTHOF报告了MHP E F位置与底物工作功能之间的关系,以表现出相当大的散射,超过1 eV。[21]这种相互矛盾的观察结果已暂时归因于薄膜化学计量,样品制备条件和方法以及样品处理的历史(例如,空气暴露)的差异。[22]例如,已经表明,样本工作功能可以受到化学计量组合的强烈影响。[20,21]此外,根据表面状态的存在,表面带弯曲可以进一步使MHP能级的相互作用与底物的关系复杂化。[23]最后,源自样本制备和/或处理的不同环境条件已显示出不一致的行为。[24–32]因此,急需对钙钛矿/底物界面的能级比对机理进行彻底的和系统研究。