据我们所知,本手稿是第一个全面的多体光发射框架,其中包括相干的三体电子 - 光子 - photon-Phonon散射,以预测来自单晶光子座的体积光电子的跨性能分布和平均横向能量(MT)。需要开发这种理论的需求源于缺乏研究,这些研究提供了对管理从单晶发出的光电子横向动量分布的基本基本过程的完整理解。例如,基于密度功能性电子质量的密度官能理论计算的初始谓词表明,PBTE的(111)表面会产生非常小的MTE(≤15meV),而我们的实验产生的MTES比这些预测大十到二十倍,并且还表现出比较低的光学发射阈值比预测较低的预测。本手稿中介绍的AB从头算框架正确地从我们的PBTE(111)中的测量值和在预测阈值下方观察到的光学范围中从我们的测量中重现了MTE的大小。我们的结果表明,在大部分材料和相干的多体电子散射过程中,两种光兴奋的状态都在忽略的初始预测中,它们在PBTE的光发射中起着非常重要的作用(111)。最后,从所吸取的教训中,我们建议一项程序,以快速计算对下一代超快电动局部应用的潜在单晶光阴极和X射线自由电子激光器的应用,这将使在凝聚力问题研究中实现可显着的进步。
valleytronic,光学,热,磁性和铁电性能在新型异质结构和设备中。它们的弱层间耦合可以通过机械堆叠2D材料来相对简单地制造垂直侵蚀。另一方面,侧面异质结构(LHSS)的层次是现代金属 - 氧化物 - 氧化物 - 氧化导向器磁场晶体效应的基于微电极的基本结构,由于需要更多的复杂生长和兴奋剂技术,因此受到了探索的较少。受到可能从2D LHSS出现的潜在杰出性能和多功能调整自由的鼓励,在该领域进行了多项实验和理论研究。[1] The earliest experimentally realized 2D LHSs were those between graphene and hexagonal boron nitride (hBN) [2–6] grown by chemical vapor depo- sition (CVD), from which prototype field effect transistors (FETs) were demonstrated [2–5] Shortly later, a series of transition metal dichalcogenide (TMDC) mono layer (ML)通过一步或两步的CVD方法制备LHSS,包括MOS 2,MOSE 2,WS 2和WSE 2的组合。[7-12]所有这些TMDC LHSS都显示二极管样电流的整流效应。[26]同时,制造了具有高性能的原型设备,包括光电二极管和互补的金属 - 氧化物 - 半导体晶体管逆变器,[7,10–12]通过控制良好的气体流量切换技术或光刻辅助辅助阴离子的替代品,TMDC LHS的脱位量很清晰。 LHSS仅由一种材料组成,但具有不同的厚度,[16,17]或介电环境[18]在其界面上,产生了电子带隙,整流和光伏效应的修饰。将材料与不同空间对称性组合的2D LHS的其他形式,例如石墨烯-TMDC LHSS [19-22] HBN-TMDC LHSS,[19]石墨烯纳米替伯型LHSS与不同的兴奋剂[23]或宽度[23]或宽度[24] [24]单钙化剂 - 二甲基二苯二苯lhss [26]是通过各种增强的CVD方法创建的,例如机械 - 脱落的辅助CVD,[19]种子促进的CVD,[20]由等离子体蚀刻定义的模板生长,由等离子体蚀刻[21] [21] [21]和热层转化化学构图。
摘要 - 使用BRUS方程研究了限制方程中PBSE,PBS和PBTE半导体的光学性质。结果表明QD表现出尺寸依赖性的光学行为,因此,由于量子限制,QDS表现出可调的带隙和发射波长。随着QD尺寸的减小,所有三种材料的吸收边缘和发射峰均为蓝色。发现PBSE QD即使在较大尺寸的情况下也会显示出明显的量子限制。由于其相对较大的激子BOHR半径(〜46 nm),随着尺寸从10 nm降低到2 nm,频带gap从0.27 eV增加到1 eV,将吸收和排放转移到近红外(NIR)中,导致应用于NIR PhotodeTectors,太阳能电池,太阳能电池,太阳能电池,杂音,并将其应用于。此外,与PBSE相比,PBS QDS在较小的激子BOHR半径(〜20 nm)上显示出较小的量子限制效应。随着尺寸从10 nm降低到2 nm,带隙从0.41 eV增加到1.5 eV,将吸收和发射从NIR转移到可见范围。这是在太阳能电池中使用的,NIR光电探测器和LED可见。此外,PBTE QD还显示出明显的量子限制效应,因为它们相对较大的激子BOHR半径(〜46 nm)。随着尺寸从10 nm降低到2 nm,带隙从0.32 eV增加到约1 eV,将吸收和发射转移到NIR和中红外(miR)区域,使其成为红外探测器,热电和miR应用的出色材料。在研究的半导体材料中,PBS QD通常显示出带隙的最大增加,尺寸降低,使其适合需要更大的带隙可调性的应用,其次是PBSE和PBTE。这些不同的光学特性是由于其独特的电子特性和激子BOHR半径所致。
事实证明,最大化能带简并度和最小化声子弛豫时间对于推进热电学是成功的。与单碲化物合金化已被公认为是收敛 PbTe 价带以改善电子性能的有效方法,同时材料的晶格热导率仍有进一步降低的空间。最近有研究表明,声子色散的加宽衡量了声子散射的强度,而晶格位错是通过晶格应变波动实现这种加宽的特别有效的来源。在本研究中,通过精细控制 MnTe 和 EuTe 合金化,由于涉及多个传输带,PbTe 价带边缘附近的电子态密度显著增加,而密集的晶内位错的产生导致声子色散有效加宽,从而缩短声子寿命,这是由于位错的应变波动较大,这已由同步加速器 X 射线衍射证实。电子和热改进的协同作用成功地使平均热电性能系数高于工作温度下 p 型 PbTe 的报道值。
微/纳米结构对热导率的影响是一个具有重大科学意义的课题,对热电技术尤其重要。目前的理解是,结构缺陷主要通过声子散射降低热导率,其中描述热传输时声子色散和声速是固定的,特别是当化学成分不变时。对 PbTe 模型系统进行的实验表明,声速随内部应变的增加而线性减小。这种材料晶格的软化完全解释了晶格热导率的降低,而无需引入额外的声子散射机制。此外,我们表明,高效率 Na 掺杂 PbTe 的热导率降低和随之而来的热电品质因数(zT > 2)的提高主要归因于这种内部应变引起的晶格软化效应。虽然已知非均匀内部应变场会引入声子散射中心,但这项研究表明,内部应变也能平均软化材料晶格,从而改变声速和声子色散。这为控制晶格热导率提供了新途径,超越了声子散射,利用微结构缺陷和内部应变。在实践中,许多工程材料都会表现出软化和散射效应,就像硅中显示的那样。这项研究为能源材料、微电子和纳米级传热领域的热导率研究带来了新的启示。
材料必须在表现出低的导热率的同时结合高塞贝克系和电导率。3广泛认可了常规无机半导体材料(例如BI 2 SB 3,BI 2 TE 3和PBTE)的进步。2,3与它们的无机柜台相比,进行聚合物有望在废热收集中使用时出色的优势,可享有丰富的可及性,丰富的可用性,成本效益,轻度和固有的低导热率。4 - 6聚(3,4-乙二醇乙烯噻吩):聚(苯甲酸苯甲酸酯)(PEDOT:PSS)是一种导电聚合物,在TE应用中具有有希望的利用特征。这种可商购的聚合物表现出显着的优势,例如水的差异性,良好性,高透明度和易于加工性。7 - 9这些特征有助于其在热电学中的可行材料。但是,应注意,与以前的研究相比,该特定聚合物表现出的TE性能显着降低。10,11
其中,S 为塞贝克系数,σ 为电导率,κ 为热导率,T 为绝对温度。ZT 用于比较热导率不同材料的热电性能。而功率因数(PF = S2σ)则比较热导率相近材料的热电效率。[1–7] 目前,Bi 2 Te 3 、PbTe 和 SiGe 等无机化合物占据热电市场主导地位。[8–12] 然而,这些化合物的使用存在若干缺点,例如毒性、原材料稀缺、成本高和不可持续。因此,人们对寻找可替代的可持续、高度丰富、低成本和无毒的材料有着浓厚的兴趣。有机半导体(例如:导电聚合物、碳质材料和纳米复合材料)由于其优越的性能(例如可用性、低热导率、易于化学改性和大规模生产)而提供了一种新兴的替代方案。通过掺杂 PEDOT 来提高导电聚合物的热电性能,可使 ZT 值达到 0.2–0.4。[13] 碳纳米结构,特别是碳纳米管 (CNT) 在通过以下方法制备的多层系统中表现出优异的热电行为
• Sessi 等人,拓扑手性半金属 PdGa 两种对映体中手性相关的准粒子干涉。自然通讯 11 ,3507 (2020) https://doi.org/10.1038/s41467-020-17261-x • Zhang 等人,拓扑超导异质结构中的竞争能级。纳米快报 21 ,2758-2765,(2021)。https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04648 • Chang 等人,SnTe/PbTe 单层横向异质结构中的涡旋取向铁电畴。先进材料,33 ,2102267 (2021)。 https://doi.org/10.1002/adma.202102267 • Küster 等人,将约瑟夫森超电流和 Shiba 态与非常规耦合到超导体的量子自旋关联起来。《自然通讯》12,1108 (2021)。https://doi.org/10.1038/s41467-021-21347-5 • Küster 等人,与超导凝聚态耦合的局部自旋之间的长距离和高度可调相互作用。《自然通讯》12,6722 (2021)。https://doi.org/10.1038/s41467-021-26802-x • Brinker 等人,原子制作的量子磁体的异常激发。《科学进展》8,eabi7291 (2022)。 DOI:10.1126/sciadv.abi7291 • Küster 等人,稀疏自旋链中的非马约拉纳模式接近超导体。美国国家科学院院刊 119,e2210589119 (2022)。https://doi.org/10.1073/pnas.2210589119 • Soldini 等人,二维 Shiba 晶格作为晶体拓扑超导的可能平台。自然物理学 19,1848–1854 (2023)。https://doi.org/10.1038/s41567-023-02104-5 • Wagner 等人,Designer-Supraleiter nehmen Form an。物理学家时代 (2024) https://doi.org/10.1002/piuz.202401701