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硫族化物钙钛矿：诱人的前景、具有挑战性的材料
这几乎是之前所有技术都无法比拟的。高吸收系数允许用 300-500 纳米厚的薄膜制成高效的太阳能电池，而高电子和空穴迁移率以及缺乏深缺陷允许较长的电荷载流子扩散长度并导致光激发电子的有效收集。[1,2] 这些特性支撑了某些卤化物钙钛矿在光伏电池中的快速发展和高效率。虽然单结太阳能电池的效率已经非常惊人，[3] 但光伏钙钛矿在短期内的“杀手级”应用被认为是用宽带隙钙钛矿顶部电池增强商用晶体硅太阳能电池，以创建串联器件。硅钙钛矿串联器件的效率已经达到 29%，已经超过了硅技术本身的记录，清楚地展示了这一概念的前景。 [4] 此类串联器件可以实现高产量生产，一些研究预测其每瓦成本将低于现有技术。[5] 毫不奇怪，这项技术的商业化尝试已经在进行中。[6]
光激发二维钙钛矿中的非平衡晶格动力学
2D金属卤化物钙钛矿是一类新兴的可溶液加工半导体，由于其依赖于厚度和成分的电子可调性、简便的合成和高缺陷容忍度而引起了人们的浓厚兴趣，这使得它们在各种光电应用中具有吸引力。 [1] 这些2D变体是通过有机铵阳离子和金属卤化物八面体自组装成量子阱结构而形成的。 与相关的3D组合物相比，这种维度赋予了电荷载流子的量子限制，并且由于介电屏蔽减少而增加了激子结合能。 [2] 3D组合物中低频声子的数量和室温下的动态无序影响电子-空穴对的介电环境，从而导致电子-声子相互作用，例如电荷载流子屏蔽
使用无金属钙钛矿 - tspace
gao，Y.，Meshkat，S.，Johnston，A.，Zheng，C.，Walters，G.，Feng，Q.，Wang，X.使用无金属钙钛矿的电声调制。ACS应用材料和界面，13（16），19042– 19047年。https://doi.org/10.1021/acsami.1C03406版权所有/许可©美国化学学会
基于光致发光的光伏用卤化物钙钛矿表征
光致发光光谱是一种广泛应用的表征技术，通常用于表征半导体材料，特别是卤化物钙钛矿太阳能电池材料。它可以直接提供有关复合动力学和过程的信息，以及单个半导体层、具有传输层的层堆栈和完整太阳能电池中自由电荷载流子的内部电化学电位。正确评估和解释光致发光需要考虑适当的激发条件、校准和将适当的近似应用于相当复杂的理论，其中包括辐射复合、非辐射复合、界面复合、电荷转移和光子循环。本文概述了该理论及其在特定卤化物钙钛矿组合物中的应用，说明了在这些材料中应用光致发光分析时应考虑的变量。
卤化物钙钛矿：从材料到光电器件
近十年来，卤化物钙钛矿得到了广泛的研究，部分原因是钙钛矿基太阳能电池的能量转换效率得到了前所未有的快速提高。除了太阳能电池之外，基于钙钛矿的光电器件如光电探测器和发光器件也已展示出令人印象深刻的性能，这得益于大的吸收系数、可调的带隙、缺陷容忍度和长的载流子扩散长度。尽管这些领域已经取得了重大进展，但是包括长期稳定性和铅的毒性在内的一些挑战极大地限制了它们的商业化。人们已经付出了巨大的努力，从光物理的基本理解、材料工程和性能优化等方面来解决这些长期存在的问题。本期特刊以“卤化物钙钛矿：从材料到光电器件”为主题，包括一条评论、四篇综述和五篇原创研究文章，涵盖了所有提到的主题。在本期特刊中，熊等人。来自新加坡南洋理工大学的李建军等 [1] 深入评述了基于钙钛矿的激子极化玻色-爱因斯坦凝聚态的研究现状和未来的研究方向。Koleilat 等 [2] 详细总结了维度工程包括形态工程和分子工程如何影响它们的带隙、结合能和载流子迁移率，从而影响光电探测器和太阳能电池的性能。李等 [3] 综述了二维钙钛矿中自陷激子的研究进程，包括自陷激子的起源，如何检测和控制自陷激子以及自陷激子的存在如何影响钙钛矿基光电器件的性能。唐等 [4] 详细评述了自陷激子在钙钛矿中的研究进展，包括自陷激子的起源，如何检测和控制自陷激子以及自陷激子的存在如何影响钙钛矿基光电器件的性能。 [4] 收集了钙钛矿基发光二极管的外量子效率、亮度和稳定性状态等性能矩阵，向读者简要而全面地介绍了该领域。陈等 [5] 总结了下一代硅基串联太阳能电池的可能顶部电池，并进一步提出了有希望的候选顶部电池。梅等 [6] 通过一种简单的一步滴涂法探索了前体浓度如何影响可印刷无空穴导体介观钙钛矿太阳能电池的性能；游等 [7] 通过使用无掺杂聚合物聚（3-己基噻吩-2,5-二基）（P3HT）作为空穴传输层，研究了无机钙钛矿太阳能电池的性能和热稳定性。钟等[8] 采用刮刀涂布法制备宽带隙甲脒溴化铅薄膜，并研究表面活性剂种类对基于所制备薄膜的太阳能电池性能的影响。魏等。[9] 展示了如何通过复合工程制造高效的钙钛矿基发光二极管。Mu 等人 [10] 提出了一种电晕调制装置结构，以在电子束激发下实现钙钛矿量子点中的随机激光发射。本期特刊中出现的十篇文章仅涵盖了这个快速发展的钙钛矿社区最新进展的一小部分。我们希望本期特刊能为卤化物钙钛矿社区提供有用的参考，并激发这些研究领域的更多研究。
mapbi3 perovskites的频率响应用于光电检测应用
在钙钛矿光电探测器中产生的光电流（I pH）的频率响应是成像或电信应用中的关键问题，尽管文献中讨论了它。目前的工作是在第一次获得MAPBI 3（MA：甲基氨基）perovskite perovskite polycrystalline薄膜上产生的I pH的完整表达。条件电路用于在平方调节激发激励下的1 V处提取I pH，其灵敏度小于1 nW，线性动态范围LDR> 200 dB；它允许准确确定I pH的模块以及相位，这通常在光电探测器系统中不报告。频域分析表明，I pH可以通过位于低（10 kHz）和高（39-250 kHz）切割频率的两个分数极点进行建模。最佳的几何参数和激发功能是针对更广泛的响应发现的，从而在最高250 kHz的速率上获得了最佳设备，并在高达100 kHz的方形光波的繁殖中繁殖。这些结果代表了对MAPBI 3（或其他钙钛矿材料）进行电气分析的重要策略，以设计后电子阶段，优化设备的优化并确定其功绩。
sn卤化物钙壶通过高通量探索
与表现出尖锐的兴奋性光致发光（PL）的单一组件二维（2D）金属卤化物钙钛矿（MHP）不同，混合的PB-SN 2D晶格中出现了宽带PL。已经提出了两个物理模型 - 自我捕获的激子和缺陷诱导的stokes变度 - 用于解释这种非常规现象。然而，这两个解释都提供了有限的合理化，而无需考虑强大的组成空间，因此，宽带PL的基本起源仍然难以捉摸。在此，我们建立了高通量自动化的实验工作流程，以系统地探索混合PB-SN 2D MHP中的宽带PL，采用PEA（苯乙酰胺）作为一种模型阳离子，可作为刚性有机隔离器起作用。从频谱上讲，随着早期结晶期间PB浓度的增加，宽带PL通过快速PEA 2 PBI 4相分离而进一步扩大。违反直觉，尽管缺陷密度很高，但具有高PB浓度的MHP表现出长时间的PL寿命。高光谱显微镜在这些膜中识别出实质性PEA 2 PBI 4相分离，假设结晶时通过相分离来建立电荷转移激子，是造成非凡行为的原因。在高PB组成下，这远远超过了缺陷引起的发射的杠杆，从而产生了独特的PL性质。我们的高通量方法使我们能够调和有争议的先验模型，这些模型描述了2D PB-SN MHP中宽带发射的起源，从而阐明了如何全面探索复杂材料系统的基本原理和功能。
金属卤化物钙钛矿中的应变：A-的关键作用......
4. Tu, Q.; Spanopoulos, I.; Hao, S.; Wolverton, C.; Kanatzidis, MG; Shekhawat, GS; Dravid, VP, 探究二维混合有机-无机钙钛矿中的应变诱导带隙调制。ACS Energy Letters 2019, 4 (3), 796-802。5. Zhu, C.; Niu, X.; Fu, Y.; Li, N.; Hu, C.; Chen, Y.; He, X.; Na, G.; Liu, P.; Zai, H., 钙钛矿太阳能电池中的应变工程及其对载流子动力学的影响。Nature communications 2019, 10 (1), 1-11。6. Ghosh, D.; Acharya, D.; Zhou, L.; Nie, W.; Prezhdo, OV; Tretiak, S.; Neukirch, AJ，混合钙钛矿中的晶格扩展：对光电特性和电荷载流子动力学的影响。物理化学快报 2019，10 (17)，5000-5007。7. Nishimura, K.；Hirotani, D.；Kamarudin, MA；Shen, Q.；Toyoda, T.；Iikubo, S.；Minemoto, T.；Yoshino, K.；Hayase, S.，Sn-钙钛矿太阳能电池的晶格应变与效率之间的关系。ACS 应用材料与界面 2019，11 (34)，31105-31110。8. Zhao, J.；Deng, Y.；Wei, H.；Zheng, X.；Yu, Z.；Shao, Y.；Shield, JE； Huang, J., 应变混合钙钛矿薄膜及其对钙钛矿太阳能电池固有稳定性的影响。Science advances 2017, 3 (11), eaao5616。9. Liu, Y.; Collins, L.; Proksch, R.; Kim, S.; Watson, BR; Doughty, B.; Calhoun, TR; Ahmadi, M.; Ievlev, AV; Jesse, S.; Retterer, ST; Belianinov, A.; Xiao, K.; Huang, J.; Sumpter, BG; Kalinin, SV; Hu, B.; Ovchinnikova, OS, CH3NH3PbI3 钙钛矿中铁弹孪晶畴的化学性质。Nature Materials 2018, 17 (11), 1013-1019。10. Bush, KA; Rolston, N.; Gold-Parker, A.; Manzoor, S.; Hausele, J.; Yu, ZJ; Raiford, JA; Cheacharoen, R.; Holman, ZC; Toney, MF，钙钛矿薄膜形成过程中控制薄膜应力和起皱。ACS Energy Letters 2018, 3 (6), 1225-1232。11. Rolston, N.; Bush, KA; Printz, AD; Gold ‐ Parker, A.; Ding, Y.; Toney, MF; McGehee, MD; Dauskardt, RH，钙钛矿太阳能电池中的工程应力以提高稳定性。Advanced Energy Materials 2018, 8 (29), 1802139。12. Liu, Y.; Ievlev, AV; Collins, L.; Belianinov, A.; Keum, JK; Ahmadi, M.; Jesse, S.; Retterer, ST; Xiao, K.; Huang, J., 金属卤化物钙钛矿中的应变-化学梯度和极化。先进电子材料 2020，6 (4)，1901235。 13. Jacobsson, TJ；Schwan, LJ；Ottosson, M.；Hagfeldt, A.；Edvinsson, T.，利用 x 射线衍射确定甲基铵铅钙钛矿中的热膨胀系数并定位温度诱导的相变。无机化学 2015，54 (22)，10678-10685。 14. Rolston, N.；Bennett-Kennett, R.；Schelhas, LT；Luther, JM；Christians, JA；Berry, JJ；Dauskardt, RH，关于“光诱导晶格膨胀导致高效率钙钛矿太阳能电池”的评论。 Science 2020, 368 (6488)。15. Tsai, H.；Asadpour, R.；Blancon, J.-C.; Stoumpos, CC; Durand, O.; Strzalka, JW; Chen, B.; Verduzco, R.; Ajayan, PM; Tretiak, S.，光诱导晶格膨胀可实现高效钙钛矿太阳能电池。Science 2018，360 (6384)，67-70。16. Tsai, H.；Nie, W.；Mohite, AD，对“光诱导晶格膨胀可实现高效太阳能电池”评论的回应。Science 2020，368 (6488)。17. Liu, Y.；Ievlev, AV；Collins, L.；Borodinov, N.；Belianinov, A.；Keum, JK；Wang, M.；Ahmadi, M.；Jesse, S.； Xiao, K., 有机-无机杂化钙钛矿中的光-铁相互作用。先进光学材料 2019, 7 (23), 1901451。18. Zhou, Y.; You, L.; Wang, S.; Ku, Z.; Fan, H.; Schmidt, D.; Rusydi, A.; Chang, L.; Wang, L.; Ren, P., 有机-无机铅卤化物钙钛矿中的巨光致伸缩。自然通讯 2016, 7 (1), 1-8。
对卤化物钙棍的孤对动力学的新观点
卤化物钙钛矿构成了新兴材料类别的基础，用于在可再生和可持续应用中进行广泛应用，包括光催化和太阳能收集。这些材料具有有益的光物理特性，包括适合太阳能收集的带镜和有效的电荷筛选，这些筛选是有效的电荷载体分离和对缺陷的阻力的基础。对于有机 - 无机杂化钙化物，这些益处被认为是由于偶极分子阳离子而产生的，这些阳离子可以响应带电的颗粒和缺陷而重新定向。在这项工作中，我们为无机金属卤化物钙钛矿提供了类似的观点，这些卤化物钙质不包含带有永久偶极子的分子物种。我们讨论了孤对电子如何导致与传统分子塑料晶体和杂化钙钛矿相比表现出动力学的偶极离子。我们认为，使用第一原理模拟和同步加速器散射的这些电子塑料晶体运动可以进一步理解对金属卤化物perovskites的光物理特性的基本理解，并为高级功能材料的设计提供了信息。