基于冯·诺依曼体系结构的传统计算机,内存与中央处理器是分离的,处理速度与数据传输速度的不匹配,导致在数字革命面前难以解决海量数据的快速处理和存储问题 [10]。神经形态计算受到生物神经形态系统的启发,由同时充当存储和处理单元的器件组成,可以并行处理大量数据,同时解决记忆墙问题 [11]。各种材料已被应用于塑性突触类器件,以在神经形态计算中同时发挥记忆和处理功能,例如忆阻器、相变材料、钙钛矿等[7,12,13]。基于钙钛矿的突触器件因功耗低、响应快、光电可调等优点而受到广泛欢迎[7,14−18]。Han et al.将CsPbBr 3 量子点与并五苯结合制成光子存储器(图1(a))。该器件表现出光学编程和电擦除的特性(图1(b))。展示了多种突触功能,可进一步应用于图像识别和分类[ 7 ]。
随着有机-无机杂化钙钛矿的技术应用范围不断扩大,从光伏太阳能电池到发光器件,再到纳米级晶体管,确定微结构在决定载流子动力学如何影响器件效率方面的作用至关重要。本文,我们报告了杂化钙钛矿在成核和生长动力学的各个阶段的电荷载流子的超快动力学。溶液加工制造技术,其旋涂条件经过优化以控制中间相的成核密度,在温度梯度退火后转化为杂化钙钛矿。该策略将最终形成大晶粒薄膜的成核和生长步骤解耦,使我们能够探测电子和载流子动力学的差异。令人惊讶的是,我们发现成核微晶已经显示出杂化钙钛矿的电子特性,并且与大晶粒杂化钙钛矿薄膜具有相似的飞秒到纳秒动力学。
密度泛函理论计算用于预测 Cd 基混合有机-无机高 TC 铁电钙钛矿的电子结构,TMCM-CdCl 3 是其中一种代表。我们报告了这些非磁性化合物价带中的 Rashba-Dresselhaus 自旋分裂。有趣的是,我们在计算中发现分裂不一定对材料的极化敏感,而是对有机分子本身敏感,这为通过分子的选择实现其化学可调性开辟了道路。通过在 CdCl 3 链中替换 Cl,可以进一步实现自旋分裂的化学可调性,因为发现价带源自 Cl-Cl 周键合轨道。例如,在 TMCM-CdCl 3 中用 Br 替换 Cl 导致自旋分裂增加十倍。此外,这些材料中的自旋极化产生了与极化方向耦合的持久自旋纹理,因此可以通过电场进行控制。这对于自旋电子学应用来说很有前景。
Huang,Z.,Chen,B.,Sagar,L。K.,Hou,Y.,Proppe,A. 稳定,无溴,四方钙钛矿,1。 7 eV带隙通过A位置阳离子取代。 ACS材料信,2(7),869–872。 https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.0c00166版权所有/许可©美国化学学会Huang,Z.,Chen,B.,Sagar,L。K.,Hou,Y.,Proppe,A.稳定,无溴,四方钙钛矿,1。7 eV带隙通过A位置阳离子取代。ACS材料信,2(7),869–872。https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.0c00166版权所有/许可©美国化学学会
钙钛矿表面很少是化学计量的,通常是排便的。3个钙钛矿表面的缺陷可能会引起显着的非放射电荷重组,并使太阳能电池性能恶化。3 - 7尤其是在最新的太阳能电池中,与散装或晶界相比,钙钛矿和电荷传输层之间的界面的非放射性重组是主要的。4因此,界面缺陷的钝化对于实现高效率PSC是关键。为此,已经报道了许多钝化方法,例如,通过添加小分子,聚合物和无机化合物的层间或掺入宽频段间隙2D perovskites。8 - 11尽管对太阳能电池效率有所改善,但仍然关注这些方法的可观性。最近,宽频段氧化物的原子层沉积(ALD)(例如al 2 o 3)已成为一种有前途的钝化钙钛矿表面的有希望的策略。12 ALD是一种可伸缩的蒸气 - 相薄 - LM沉积技术,它依赖于序列的交替自限制表面反应,它以在具有原子厚度和 lm厚度控制的表面上产生高度均匀的连形薄lms而闻名。
摘要 金属卤化物钙钛矿是一类因具有优异的光电性能而成为光电探测器和太阳能电池的理想材料。它们的低成本和低温合成特性使其在旨在彻底改变半导体工业的广泛研究中具有吸引力。金属卤化物钙钛矿的丰富化学性质使其可以通过成分工程轻松调整所需的光电性能。此外,使用不同的实验合成和沉积技术,如溶液处理、化学气相沉积和热注入方法,钙钛矿的维度可以从 3D 改变为 0D,每种结构都因其独特的性质而开辟了新的应用领域。维度工程包括形态工程(将 3D 钙钛矿的厚度降低为原子薄膜)和分子工程(将长链有机阳离子掺入钙钛矿混合物中并在分子水平上改变组成)。钙钛矿结构的光电特性包括其带隙、结合能和载流子迁移率,取决于其组成和维度。本文将回顾使用不同成分和尺寸的钙钛矿制成的大量光电探测器和太阳能电池。最后,我们将讨论不同维度的动力学和动力学、其固有的稳定性和毒性问题,以及如何在较低维度上达到与 3D 类似的性能以及如何实现大规模部署。
近十年来,卤化物钙钛矿得到了广泛的研究,部分原因是钙钛矿基太阳能电池的能量转换效率得到了前所未有的快速提高。除了太阳能电池之外,基于钙钛矿的光电器件如光电探测器和发光器件也已展示出令人印象深刻的性能,这得益于大的吸收系数、可调的带隙、缺陷容忍度和长的载流子扩散长度。尽管这些领域已经取得了重大进展,但是包括长期稳定性和铅的毒性在内的一些挑战极大地限制了它们的商业化。人们已经付出了巨大的努力,从光物理的基本理解、材料工程和性能优化等方面来解决这些长期存在的问题。本期特刊以“卤化物钙钛矿:从材料到光电器件”为主题,包括一条评论、四篇综述和五篇原创研究文章,涵盖了所有提到的主题。在本期特刊中,熊等人。来自新加坡南洋理工大学的李建军等 [1] 深入评述了基于钙钛矿的激子极化玻色-爱因斯坦凝聚态的研究现状和未来的研究方向。Koleilat 等 [2] 详细总结了维度工程包括形态工程和分子工程如何影响它们的带隙、结合能和载流子迁移率,从而影响光电探测器和太阳能电池的性能。李等 [3] 综述了二维钙钛矿中自陷激子的研究进程,包括自陷激子的起源,如何检测和控制自陷激子以及自陷激子的存在如何影响钙钛矿基光电器件的性能。唐等 [4] 详细评述了自陷激子在钙钛矿中的研究进展,包括自陷激子的起源,如何检测和控制自陷激子以及自陷激子的存在如何影响钙钛矿基光电器件的性能。 [4] 收集了钙钛矿基发光二极管的外量子效率、亮度和稳定性状态等性能矩阵,向读者简要而全面地介绍了该领域。陈等 [5] 总结了下一代硅基串联太阳能电池的可能顶部电池,并进一步提出了有希望的候选顶部电池。梅等 [6] 通过一种简单的一步滴涂法探索了前体浓度如何影响可印刷无空穴导体介观钙钛矿太阳能电池的性能;游等 [7] 通过使用无掺杂聚合物聚(3-己基噻吩-2,5-二基)(P3HT)作为空穴传输层,研究了无机钙钛矿太阳能电池的性能和热稳定性。钟等[8] 采用刮刀涂布法制备宽带隙甲脒溴化铅薄膜,并研究表面活性剂种类对基于所制备薄膜的太阳能电池性能的影响。魏等。[9] 展示了如何通过复合工程制造高效的钙钛矿基发光二极管。Mu 等人 [10] 提出了一种电晕调制装置结构,以在电子束激发下实现钙钛矿量子点中的随机激光发射。本期特刊中出现的十篇文章仅涵盖了这个快速发展的钙钛矿社区最新进展的一小部分。我们希望本期特刊能为卤化物钙钛矿社区提供有用的参考,并激发这些研究领域的更多研究。
卤化物钙钛矿构成了新兴材料类别的基础,用于在可再生和可持续应用中进行广泛应用,包括光催化和太阳能收集。这些材料具有有益的光物理特性,包括适合太阳能收集的带镜和有效的电荷筛选,这些筛选是有效的电荷载体分离和对缺陷的阻力的基础。对于有机 - 无机杂化钙化物,这些益处被认为是由于偶极分子阳离子而产生的,这些阳离子可以响应带电的颗粒和缺陷而重新定向。在这项工作中,我们为无机金属卤化物钙钛矿提供了类似的观点,这些卤化物钙质不包含带有永久偶极子的分子物种。我们讨论了孤对电子如何导致与传统分子塑料晶体和杂化钙钛矿相比表现出动力学的偶极离子。我们认为,使用第一原理模拟和同步加速器散射的这些电子塑料晶体运动可以进一步理解对金属卤化物perovskites的光物理特性的基本理解,并为高级功能材料的设计提供了信息。
Righetto,M.,Meggiolaro,D.,Rizzo,A.,Sorrentino,R.,He,Z.,Meneghesso,G.,。 。 。 Lamberti,F。(2020)。 将卤化物钙钛矿与不同的材料耦合:从掺杂到纳米复合材料,超越光伏。 材料科学的进展,110,100639-。 doi:10.1016/j.pmatsci.2020.100639Righetto,M.,Meggiolaro,D.,Rizzo,A.,Sorrentino,R.,He,Z.,Meneghesso,G.,。。。Lamberti,F。(2020)。 将卤化物钙钛矿与不同的材料耦合:从掺杂到纳米复合材料,超越光伏。 材料科学的进展,110,100639-。 doi:10.1016/j.pmatsci.2020.100639Lamberti,F。(2020)。将卤化物钙钛矿与不同的材料耦合:从掺杂到纳米复合材料,超越光伏。材料科学的进展,110,100639-。doi:10.1016/j.pmatsci.2020.100639