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World File Search System层状材料
用于大面积光电器件的免费 In2Se3 薄片
B为VI族元素，例如Bi 2 Se 3 、Bi 2 Te 3 、Sb 2 Te 3 和In 2 Se 3 ，由于其独特的电子性质而受到越来越多的关注。 [2] 例如，半导体In 2 Se 3 表现出厚度相关的带隙（从块状晶体的1.3 eV到单层的2.8 eV）。 [3] 与无间隙石墨烯和过渡金属二硫属化合物相比，In 2 Se 3 的电子性质显示出明显的优势，后两者仅在单层中表现出相对较大的带隙（1.5–2.5 eV）。 [4] 当用作光学材料时，In 2 Se 3 表现出高吸收系数、宽范围响应度（从紫外线（325 nm）到短波长红外（1800 nm））和高灵敏度。 [5] 与其他对空气敏感的直接带隙二维材料（如黑磷（BP）[1c]）不同，完整的 In 2 Se 3 薄片在空气中非常稳定。最近，基于单个 In 2 Se 3 纳米片的光电探测器具有高光敏性（10 5 AW − 1 ）和快速、可逆和稳定的光响应特性。[5] In 2 Se 3 的优异性能优于许多其他二维材料（如石墨烯、BP 和 MoS 2 ），为大面积光电探测器提供了重要的基础。[6] 尽管如此，具有大晶畴的无缺陷 In 2 Se 3 薄片的可扩展生产仍然是其实际应用的障碍。微机械剥离是生产高质量薄 In 2 Se 3 纳米片的最著名方法。[5,7] 然而，它的剥离产率极低，仅适用于基础研究。 [8] 克服这一限制的潜在方案包括化学气相沉积、[2c] 液相剥离 [9] 和湿化学合成。[10] 然而，这些方法制备的 In 2 Se 3 薄片通常具有大量缺陷和较差的光电性能。[9,11] 例如，通过气相沉积获得的 In 2 Se 3 纳米片的光响应度（3.95 × 10 2 AW − 1）明显低于透明胶带剥离薄片（10 5 AW − 1）。[8] 从基本角度来看，In 2 Se 3 是一种由弱范德华力连接的层状材料，层间距离为 0.98 nm，比许多其他层状化合物（0.3–0.7 nm；图 1 a、b；图 S1，支持信息）大得多。因此，插入客体分子或离子，特别是在溶液中电流的驱动下，可以成为将二维晶体分层成单个薄片的合理策略。[12]
低温加热银介导的 MoS2 剥离
进入门槛低。虽然经典的基于胶带的剥离方法易于学习，但在扩展方面受到严重限制。[1,2] 理想情况下，不仅应保持起始晶体的高质量，而且其横向尺寸也应反映在剥离产率中。在这里，金介导的剥离开始大放异彩，[3–8] 其中干净光滑的金表面提供了必要的相互作用，以剥离整个层状材料阵列。[4,5] 所得单层区域主要受母晶区域限制，接近 1 的剥离产率，从而允许大规模单层作用。[3,9–11] 这种相互作用本质上是非共价的，并且高度依赖于金表面的状况，即使是轻微的污染也会降低剥离产率。 [5] 最近，界面应变被认为是金介导剥离成功的另一个关键因素，通过破坏层间堆叠促进单层剥离。[12,13] 如前所述，将金的成功剥离扩展到其他贵金属被证明是困难的。[12] 以 MoS 2 为例，按照纯结合能论证，其他几种贵金属应该能够实现类似的性能。然而，金仍然无人能及，与下一个最佳竞争对手银相差两个数量级。[12] 其他金属（如铂、钯和铜）的表现甚至更差。[12] 这些金属性能不佳的原因是缺乏抗氧化性和金属贵重性降低。[12] 然而，银的表现优于铂和钯，使其成为所述趋势的异常值。这一例外是由于晶格失配导致 MoS 2 /Ag 界面处应变过大。不过，较大的应变分散暗示了应变不均匀，这是由于银界面的氧化造成的。很明显，成功的金属介导剥离的两个关键因素是均匀施加在界面上的大界面应变和无氧化物金属表面的清洁度。[5,12] 平衡这两个因素是高单层剥离产量的关键，迄今为止这对银来说很难做到。金通过高抗氧化性和在剥离前精心准备新鲜表面来实现这一点。获得适合此任务的金属表面的一种方法是模板剥离。[14,15] 使用热蒸发在光滑的模板（例如抛光硅晶片）上覆盖一层薄薄的金属层（≈ 200 纳米）。该膜可以通过
低温加热银介导的 MoS 2 剥离
进入门槛低。虽然经典的基于胶带的剥离方法易于学习，但在扩展方面受到严重限制。[1,2] 理想情况下，不仅应保持起始晶体的高质量，而且其横向尺寸也应反映在剥离产率中。在这里，金介导的剥离开始大放异彩，[3–8] 其中干净光滑的金表面提供了必要的相互作用，以剥离整个层状材料阵列。[4,5] 所得单层区域主要受母晶区域限制，接近 1 的剥离产率，从而允许大规模单层作用。[3,9–11] 这种相互作用本质上是非共价的，并且高度依赖于金表面的状况，即使是轻微的污染也会降低剥离产率。 [5] 最近，界面应变被认为是金介导剥离成功的另一个关键因素，通过破坏层间堆叠促进单层剥离。[12,13] 如前所述，将金的成功剥离扩展到其他贵金属被证明是困难的。[12] 以 MoS 2 为例，按照纯结合能论证，其他几种贵金属应该能够实现类似的性能。然而，金仍然无人能及，与下一个最佳竞争对手银相差两个数量级。[12] 其他金属（如铂、钯和铜）的表现甚至更差。[12] 这些金属性能不佳的原因是缺乏抗氧化性和金属贵重性降低。[12] 然而，银的表现优于铂和钯，使其成为所述趋势的异常值。这一例外是由于晶格失配导致 MoS 2 /Ag 界面处应变过大。不过，较大的应变分散暗示了应变不均匀，这是由于银界面的氧化造成的。很明显，成功的金属介导剥离的两个关键因素是均匀施加在界面上的大界面应变和无氧化物金属表面的清洁度。[5,12] 平衡这两个因素是高单层剥离产量的关键，迄今为止这对银来说很难做到。金通过高抗氧化性和在剥离前精心准备新鲜表面来实现这一点。获得适合此任务的金属表面的一种方法是模板剥离。[14,15] 使用热蒸发在光滑的模板（例如抛光硅晶片）上覆盖一层薄薄的金属层（≈ 200 纳米）。该膜可以通过
“范德华相互作用的密度泛函模型：用非局部泛函统一多体原子方法”的补充材料
稿件的所有计算资源均可在 Git 存储库 [1] 和相关数据文件 [2] 中找到。其中包括用于生成输入文件、运行计算、处理和分析数据以及生成图形的脚本。文件组织在存储库中的 README.md 文件中描述。所有 DFT 计算均使用 FHI-aims [3] 完成，其使用原子中心基组和数值径向部分。我们使用严格的默认基组和网格设置，这可确保本文研究的范德华 (vdW) 体系的结合能数值收敛到 0.1 kcal/mol。MBD 计算借助于集成到 FHI-aims 中的 Libmbd 库 [4] 执行，并且可使用当前开发版本在 FHI-aims 中直接执行 MBD-NL 计算。我们目前的实现不包括函数导数δαVV'[n]/δn，因此本文在自洽PBE密度上评估MBD-NL，而导数的实现仍在进行中。重要的是，已发现由范德华相互作用引起的电子密度变化对相互作用能和核力的影响可忽略不计[5]。S66、X23和S12L集的PBE、PBE0和VV10能量取自[6]，其使用与本文相同的数值设置。对于分子晶体，所有DFT和MBD计算均使用逆空间中密度至少为0.8˚A的k点网格。对于硬固体，我们使用了[7]中的k点密度。所有分子和晶体几何形状均直接取自各自的基准集，未进行任何松弛。表 I 报告了 MBD-NL、MBD@rsSCS 和 VV10 与 PBE 和 PBE0 函数结合对一组有机分子晶体（X23，[11]）、一组超分子复合物（S12L，[12]）和一组 26 种层状材料（称为“26”，[10]）的性能。在标准范德华数据集中，S12L 是唯一一个 MBD-NL 与 PBE 和 PBE0 函数结合时实现不同性能的数据集。这主要是因为 PBE 与 π – π 复合物的结合力比 PBE0 略强。对于大型 π – π 复合物，半局部 DFT 和长程范德华模型之间的适当平衡尚不清楚 [6]。在“26”集中，MBD@rsSCS 哈密顿量对 26 种化合物中的 20 种具有负特征值。然而，为了获得有限能量，我们使用了 Gould 等人提出的特征值重标度 [9]。图 1 比较了由 PBE-NL 计算的混合有机/无机界面的结合能曲线以及 Ruiz 等人的 MBD@rsSCS 和 TS 方法的表面变体 [13]。表 II 列出了 DFT+MBD 的时序示例