尽管BBTD是NIR-II发射荧光团中的一个良好的受体,但仍然需要找到D – A – D化合物的替代电子接受部分。潜在的替代天然是噻硫代二唑(TTD),它是BBTD的一种类型的受体类型,但没有像一个小分子荧光团那样广泛研究,通常降级为有机电子领域。23,24尽管迄今为止其合成的可及性更为有利,但只有一个出版物已使用TTD作为受体部分,从而导致了NIR-II发射的D – A-D荧光团。25荧光菌的NIR-II发射特性是由延长的共轭长度产生的,因此是狭窄的Homo-Lumo间隙。25尽管共轭框架的延伸是将光学特性延伸到NIR-II中的有效方法,但它可以导致分子间相互作用增加,并减少生物成像目的的光物理表现。26先前,我们合并了一系列基于TTD的荧光团,这些荧光团利用芳基胺氨基甲唑作为供体单元,其发射最大为900 nm,发射带延伸到NIR-II。27我们利用电子顺磁共振光谱(EPR)来合理化量子屈服值的差异,并提供了基于TTD的基于TTD的小分子荧光团上的激进物种的证据。尽管拥有出色的受体和捐助者,但这些研究强调了集体,竞争过渡和有效的P-贡献对NIR -II荧光团设计和应用的影响。
摘要:铅卤化物钙钛矿材料和光学谐振器之间的强耦合使这些新兴半导体的光物理特性既可以控制,又可以观察基本物理现象。然而,实现光学定义明确的激子跃迁的光学质量钙钛矿量子点(PQD)膜的困难阻止了这些材料中强光耦合的研究,这是光电领域的核心。在本文中,我们证明了在金属谐振器中多腔激素极化子的室温下形成,它们嵌入了高度透明的邻苯二颗元素量子点(CSPBBR 3 -QD)固体,这通过对系统的吸收和发射特性的重新配置来揭示。我们的结果表明,在CSPBBR 3 -QD光腔中,似乎不存在或补偿Biexciton相互作用或大型极性形成(通常被调用以解释PQD的特性)的影响。我们观察到,强耦合可以显着降低光发射线宽度,以及光吸收的超快调制,可通过激发通量来控制。我们发现,北极星与深色态储层的相互作用在确定杂交光量子点固体系统的发射动力和瞬时吸收特性方面起着决定性的作用。我们的结果应作为将来对PQD固体作为极化材料进行研究的基础。关键字:量子点固体,钙钛矿,强烈的激子 - 光子耦合,偏振子,光学微腔
混合有机无机卤化物钙钛矿因其出色的光电特性和便捷的制造工艺而闻名,使其成为下一代光伏和光电设备的主要候选者。通过在A位置结合较大的有机阳离子,已经开发出一种新型的“ 3D空心钙钛矿”类,表现出增强的稳定性和可调的光电特性。这项研究系统地探讨了{en}mapbi₃薄膜具有不同乙二醇(EN 2+)含量的薄膜的结构,相变和光物理特征。较小极性EN 2+的掺入会扩大钙钛矿单元细胞,延长载体寿命并破坏Ma⁺偶极 - 偶极相互作用,从而降低了四方到四方的骨相变温度。温度依赖性的光致发光研究表明,EN 2+掺入降低了在低温下自捕获激子发射的强度和Stokes变化,这归因于Ma⁺阳离子的集体旋转动力学的减少。这些发现强调了A-位阳离子动力学在调节混合卤化物钙钛矿中调节相位稳定性和激素行为中的关键作用,从而加深了我们对有机阳离子和无机框架之间相互作用的理解,并突出了3D空心perovskites的潜在稳定且可调的光学光合型应用程序的潜力。
摘要:铅卤化物钙钛矿材料和光学谐振器之间的强耦合使这些新兴半导体的光物理特性既可以控制,又可以观察基本物理现象。然而,实现光学定义明确的激子跃迁的光学质量钙钛矿量子点(PQD)膜的困难阻止了这些材料中强光耦合的研究,这是光电领域的核心。在本文中,我们证明了在金属谐振器中多腔激素极化子的室温下形成,它们嵌入了高度透明的邻苯二颗元素量子点(CSPBBR 3 -QD)固体,这通过对系统的吸收和发射特性的重新配置来揭示。我们的结果表明,在CSPBBR 3 -QD光腔中,似乎不存在或补偿Biexciton相互作用或大型极性形成(通常被调用以解释PQD的特性)的影响。我们观察到,强耦合可以显着降低光发射线宽度,以及光吸收的超快调制,可通过激发通量来控制。我们发现,北极星与深色态储层的相互作用在确定杂交光量子点固体系统的发射动力和瞬时吸收特性方面起着决定性的作用。我们的结果应作为将来对PQD固体作为极化材料进行研究的基础。关键字:量子点固体,钙钛矿,强烈的激子 - 光子耦合,偏振子,光学微腔
摘要:甲基铵铅三纤维胺钙钛矿(Mapbbr 3)是重要的材料,例如,用于发光应用和串联太阳能电池。相关的光物理特性受激发态以激发态的复杂且相对较少理解的相互作用和自由电荷载体的相互作用而产生的许多现象。在这项研究中,我们在可见光和Terahertz范围内结合了瞬态光谱镜,以在各种光子能量和密度下激发时在超快时在超消极时段研究激发子和自由载体的存在。对于上述和谐振带隙激发,我们发现自由电荷和激发子共存,并且两者主要是在我们的50 - 100 fs实验时间分辨率中迅速生成的。然而,随着对谐振带隙激发的调子能量降低,激子与无电荷比增加。自由电荷签名主导了瞬时启动激发和低激发密度的瞬时吸收响应,从而掩盖了激发型特征。具有谐振带隙激发和低激发密度,我们发现尽管激发子密度增加,但仍保留自由电荷。我们表明,激子将其定位到浅陷阱和/或Urbach尾部状态中形成局部激子(在Picseconds的数十个内部),后来被逐渐降低。使用高激发密度,我们证明了多体相互作用变得明显,诸如苔藓 - 爆发的偏移,带隙重新归一化,兴奋能源排斥和Mahan激子的形成之类的作用显而易见。■简介在超快时间尺度上,我们在此处证明的激发型Mapbbr 3的激子和自由电荷的共存证实了材料对发光二极管和串联太阳能电池应用的高潜力。
在这项工作中,在介孔TiO 2层(宿主)的敏化中研究了脱氧胆酸(DCA)作为coadsorbent的作用,其对称的羧基硫胺氰胺染料(来宾)。不同的方法,旨在减少H-聚集并最大程度地减少宿主活性位点的氰氨酸分子和DCA之间的竞争,从而改善太阳能电池的效率。含有羧基锚固组的亨氏丁胺的产量良好。氰烷在甲醇和二甲醇和二甲基甲酰胺溶液中的紫外线吸收归因于完全允许的电子跃迁(1ππ∗),以及NIR地区的荧光发射,在地面和激发状态下都有任何聚集的证据。TD-DFT计算,以研究这些化合物在其地面和激发电子状态中的几何和电荷分布。固态光体物理学表明,氰基在TIO 2上表现出极好的吸附,这可以通过结构中的-COOH部分的存在来证明。光物理测量结果表明,染料和DCA的最佳浓度,这导致了TiO 2表面上氰氨基H-聚集的有效抑制,此外还允许大染料负荷。通过循环伏安法鉴定染料的同性恋和Lumo能级,在染料敏化太阳能电池(DSSC)中,基于TIO 2介孔光阳极在染料敏化的太阳能电池(DSSC)中,在可接受的限制内显示氧化和还原电位。组装的DSSC已显示出电气参数和效率的大幅度改善。
摘要:Singlet Pission(SF)已被探索为通过产生更多激子来改善光伏性能的可行途径。通过高度的鸡际耦合实现了有效的SF,从而有助于电子超级交换以产生三重态。然而,强烈耦合的发色团通常会形成准分子,可以用作SF中间体或低能陷阱位点。然而,随后的破坏性过程需要最佳的电子耦合,以促进最初准备的相关三重态对孤立的三重态生产。构象柔韧性和介电调节可以通过调节鸡际表的电子相互作用来提供调整SF机制和效率的方法。在密集堆叠的传统有机固体中,这种策略不能轻易采用。在这里,我们表明SF活性发色团的组装周围定义明确的溶液稳定金属 - 有机框架(MOF)可以是模块化SF工艺的绝佳平台。一系列三个新的MOF,由9,10-双(乙烯烯基)蒽衍生的支柱建立,显示了拓扑定义的堆积密度和炭疽核的构象柔韧性,以决定SF机制。各种稳态和瞬态光谱数据表明,最初制备的单线种群可以偏爱准分子介导的SF或直接SF(均通过虚拟电荷转移(CT)状态)。这些溶液稳定的框架提供了介电环境的可调性,以通过稳定CT状态来促进SF过程。鉴于MOF是各种光物理和光化学发展的理想平台,因此产生大量长寿三胞胎可以在各种光子能量转换方案中扩展其实用程序。
有机染料和颜料是被排入水源的污染物的常见例子。随后,化学家搜索了新颖和有效的吸附剂,以从着色化合物中处理污水。偶联的微孔聚合物(CMP),在其他独特的优点旁边显示出高毛埃米特和柜员(BET)表面积和多孔形态,通过将染料分子摄入其大型且永久的毛孔,并在光线下消除它们,从而解决了这种挑战的情况。在本文中,我们采用了新的硫烷基链接的CMP的设计合成,其中含有bicarbazole,bi-fureenylidene和二苯甲基乙烯构建块,即:BC-TT,BF-TT和BIPE-TT CMP。对AS合成的CMP进行了所有常见的特征,包括化学,物理和光物理。除了其显着的表面区域达到522 m 2 /g和最大孔隙量(最大0.50 cm 3 /g)之外,它们还具有良好的热稳定性,具有最高值(降解温度¼460c; char tart fars yart yart yart yart yart yart hart yart hart hart hart hart¼67wt%)。更重要的是,已证明产生的聚合物具有吸附能力,并且具有若丹明B(RHB)和亚甲基蓝色(MB)染料的光催化降解。bc-tt CMP表现出最高的吸附效率,其容量为228.83 mg/g,以及MB染料摄取的最大性能(高达232.02 mg/g)。©2023 Elsevier Ltd.保留所有权利。使用这些CMP测量染料的光催化降解后,BC-TT-CMP也完全显示出催化效率的最高值,即用于RHB(速率常数:2.5 10 2 min 1)或MB染料(速率常数)(速率常数:3.5 10 2 min 1)。
摘要 金属卤化物钙钛矿基纳米结构、纳米片和纳米颗粒处于最前沿,具有吸引人的光电特性,适用于光伏和发光应用。因此,全面了解这些基本的电子和光学特性是充分利用此类半导体技术的关键一步。迅速发展的化学工程及其不同寻常的结构多样性令人着迷,但对于与传统半导体相媲美的合理描述也具有挑战性。从这个意义上说,基于群论的对称性分析提供了一种通用而严格的方法来理解各种块体钙钛矿和钙钛矿基纳米结构的性质。在本文中,我们使用群论中的对称性分析回顾了金属卤化物钙钛矿半导体的电子和光学响应,回顾了 AMX 3 块体钙钛矿的典型立方 Pm-3m 晶格的主要结果(其中 A 为阳离子,M 为金属,X 为卤化物),然后将分析扩展到三种技术感兴趣的情况:AMX 3 纳米粒子、A 4 MX 6 孤立八面体、A 2 MX 4 层状系统和最近引入的缺陷卤化物钙钛矿 (d-HP)。基于对称性论证,我们将强调这些材料的电子和光学特性的相似性和差异性,这是由空间限制和维数引起的。同时,我们将利用这种分析来讨论文献中的最新结果和争论,如钙钛矿纳米粒子和纳米片的带边激子精细结构中暗/亮态的能量学。从目前的工作中,我们还预测 d-HP 的带边激子精细结构不会呈现光学暗状态,与 AMX 3 纳米粒子和层状钙钛矿形成鲜明对比,这一事实可能对这些新型钙钛矿的光物理产生重要影响。
蛋白质聚集是主要神经退行性疾病的标志。增加的数据表明,较小的聚集体会导致毒性反应高于纤维骨料(纤维)。但是,小骨料的大小对它们在生物逻辑相关的环境中的检测提出了质疑。在这里,我们报告了在活细胞和离体脑组织中定量超级分解的方法。我们表明,Amytracker 630(AT630)是一种商业聚集的流体载体,具有出色的光物理特性,可实现α-羟基核蛋白,tau和淀粉样蛋白β骨料的超分辨率成像,实现〜4 nm nm precision。将AT630应用于App NL-G-F小鼠脑部或从帕金森氏病供体中提取的聚集体,我们与特定于淀粉样β或α-突触核蛋白的抗体表现出了极好的一致性,并证实了特定于630的特定城市。随后,我们使用AT630揭示了α-突触核蛋白骨料大小和细胞毒性之间的线性关系,并发现小于450±60 nm的聚集体很容易穿透质膜。我们确定六种帕金森氏病和痴呆症中的450nm浓度,并带有路易体供体样品,并表明在不同的突触核苷酸中的聚集体在毒性上表现出明显的效力。我们进一步表明细胞渗透聚集体被蛋白酶体包围,这些蛋白酶体将蛋白酶体包含在焦点中,以逐渐形成骨料。我们的结果表明,质膜有效地填充了纤维,但容易受到450±60 nm骨料的渗透。一起,我们的发现提出了一种令人兴奋的策略,以确定异质样本中总体毒性的特定毒性。我们在生物环境中定量测量这些有毒骨料的方法为生理条件下的疾病机制的分子检查打开了可能性。