摘要:最近,我们小组报告称,烯酮和酮官能团在光激发下可指导萜类衍生物中的位点选择性 sp 3 C − H 氟化。这种转变究竟是如何发生的仍然是个谜,因为人们想到了大量的机制可能性。在此,我们报告了一项全面的研究,通过动力学研究、同位素标记实验、19 F NMR、电化学研究、合成探针和计算实验描述了反应机制。令我们惊讶的是,该机制表明分子间氢原子转移 (HAT) 化学在起作用,而不是最初设想的经典诺里什氢原子抽象。更重要的是,我们发现了苯偶酰和相关化合物等光促进剂的独特作用,即它们必须通过氟化进行化学转化才能有效。我们的研究结果提供了一种不寻常的定向 HAT 形式的记录,对于定义未来方法开发的必要参数至关重要。■ 简介
摘要:低维碳纳米结构的化学处理对于它们在未来的设备中的整合至关重要。在这里,我们通过结合N型分子石墨烯纳米丝带(GNR)的多步溶液合成与质量选择的超高真空电喷雾控制的离子光束在表面上通过扫描型触发显微镜在表面上和实际空间上的质量上的超高真空束沉积相结合,在原子上精确的工程中应用了一种新方法。我们演示了该方法如何仅在平面Ag(111)表面上的2.9 nm长度的GNR中仅产生可控数量的单个单个单一的GNR。这种方法可以通过采用地下合成协议并利用基板的反应性来进一步处理。在多次化学转化后,GNR提供了反应性的构建块,形成了延长的金属和有机坐标聚合物。
在电子到化学品研究线(使用可再生电力作为能源来驱动化学反应)中,一种全新的 CO 2 电解工艺概念已被添加到正在探索的概念集中:使用未分割电池的概念。通过这种“单室电解”证明了可行的甲酸生产。该概念导致了专利申请。为了进一步发展,它被纳入今年提交的 Horizon 2020 提案中。在光子到化学品研究线(使用阳光作为能源来驱动化学反应)中,已经开发出商业上可行的 CO 2 光(电)化学转化为甲醇的策略。此外,还开发了针对活性/时空产率优化的 CO 2 等离子体光转化为甲烷的催化剂,这项工作已经发表。用于将二氧化碳转化为甲烷和合成气的完整实验室规模微型工厂的首个设计已经完成,该装置将于 2021 年交付。今年已提交并批准了“地平线 2020”提案。
维生素E是使用最广泛的维生素之一。在经典的维生素E(A-生育酚)的经典商业合成中,Isophytol的化学合成是关键的技术障碍。在这里,我们从微生物发酵法尼烯中建立了一个新的iSophytol合成过程。为了实现Farneene生产的有效途径,酿酒酵母被选为宿主菌株。首先,筛选了来自不同来源的B-氟尼烯合酶基因,并通过蛋白质工程和系统代谢工程,实现了酿酒酵母中的b -farnesene高产量(55.4 g/l)。这种法尼烯可以分为三个步骤,分为92%,在经济上与最佳的总化学合成相等,可以将其化学转化为Isophytol。此外,我们共同制作了番茄红素和法尼烯,以降低Farnesene的成本。基于这一新计划的工厂于2017年在中国湖北省成功运营,每年产量为30,000吨维生素E。这一新过程由于其低成本和安全性而彻底改变了维生素E市场。
术语“前药”或“前体药物”最早由 Albert 于 1958 年提出。前药是无活性化合物,在体内代谢时,可通过化学或酶促方式产生活性母体药物。前药被定义为在发挥治疗作用之前经历生物转化的化合物 (1)。实际上,这些是药物分子的生物可逆衍生物,它们在体内经历酶促和/或化学转化以释放活性母体药物,然后发挥所需的药理作用。其中活性部分与无活性部分连接,必须在体内通过酶的作用将其分解。重要的是,无活性部分应无毒,最好能迅速从体内消除 (2)。因此,前药可被视为含有专门的无毒保护基的药物,以短暂的方式使用,以改变或消除母体药物中的不良特性。前药设计需要克服许多配方、药代动力学或药效学缺点。突出的缺点包括
摘要:对称性破裂在化学转化中无处不在,并影响材料和分子的各种物理化学特性。 Jahn- teller(JT)六a型过渡金属 - 配体配合物的变形属于该范式。退化的3D轨道的不均匀占用迫使复合物采用轴向拉长或压缩的几何形状,从而降低系统的对称性并提升退化。已知Cu 2+的配位复合物表现出轴向伸长,而压缩却不那么普遍,尽管这可能是由于缺乏严格的实验验证。在这里,我们介绍了原型[Cu(2,2'-Bipyridine)3] 2+离子复合物的气相振动光谱,该复合物是通过使用广泛可调的IR ir Freectron Laser Laser Laser Laser Laser Laser Laser Felix获得的红外多光子分离(IRMPD)光谱。在理论的密度功能水平上预测的振动光谱几乎但对于两个JT延伸的几何形状而言并不完全相同。我们比较了实验和理论光谱,并解决了气态离子种群中复合物或其混合物的轴向拉长或压缩几何形状的问题。■简介
尽管对二维(2D)材料的痕迹进行了几十年的研究,但可以确定其文艺复兴时期,即何时由Geim和Novoselov隔离并鉴于单层石墨烯,后者被授予诺贝尔物理学的发现。1,2从那时起,石墨烯的令人难以置信的特性启发了许多研究者,研究了广泛的可能应用。认识到,这种不同的特性与2D布置齐头并进,并加速了对其他2D材料的探索,其中包括金属基材料和无金属材料。近年来,由于无金属材料的材料成本较低,因此对2D金属材料的研究变得越来越宽。在此类材料的各种应用中,光催化是一个非常有吸引力的领域,它融入了“绿色化学”现代哲学的大多数方面,在该哲学中,将可持续性标准整合到化学生产中是核心使命。在这种情况下,利用太阳能的能量来触发化学转化,以代替更多能源密集型和较少的生态生产方案,这是迈向可持续性的重要一步。3,4尽管有希望的发现和对使用2D金属材料作为有机转化的光催化剂的高期望,但这些有趣的结构的全部潜力尚未被发现,并且了解结构/活动关系仍然需要
摘要:药物药代动力学和药效学管理是个性化药物治疗的一种方法。这可以通过控制外来化合物代谢来实现。本研究旨在研究通过靶向调节细胞内信号转导来控制体内物质生物转化的可能性。通过UPLC-MS/MS,研究了JNK抑制剂对肝细胞文拉法辛外来化合物代谢的影响。含有抗抑郁药的肝匀浆细胞中JNK的阻断伴随着其生物转化强度的增加。细胞悬浮液中O-去甲基文拉法辛单一药理活性代谢物的形成及其进一步的化学转化显著增加。实验数据表明JNK抑制剂显著诱导文拉法辛代谢。JNK抑制剂的这些特性可用于开发一种表征抗抑郁治疗的新方法。此外,研究结果还表明,研究细胞内信号分子(特别是丝裂原活化蛋白激酶)的活性调节剂有望开发出控制外来化合物转化过程的方法,并创造出一类新型药物——靶向药物代谢调节剂。
我们加速了多样化的石油和天然气供应系统的建设,在石油和天然气勘探方面取得了许多新的突破,石油和天然气储备储备储备替换率稳定和反弹。国内和外国的石油和天然气产量达到了创纪录的,天然气的份额增加了,超过了七年行动计划的目标。我们还加大了在国内外建立“ 3亿吨”模式的努力。在精炼化学转化和升级中取得了重大突破。广东石化的世界一流的炼油基和化学基础成功地投入了商业运营。Jilin和Guangxi的两个乙烯项目继续前进,塔里姆·乙烷至乙烯项目的第二阶段被批准并开始建设。主要的生产和运营指标,例如原油运行,精致的产品生产和销售,乙烯生产,帕氧基生产,化学产品销售以及天然气生产和销售都达到了历史上最佳水平。营销能力得到了显着提高。市场份额超过60%,我们在关键时期和关键区域提供了优质的天然气,从而增强了我们确保安全和稳定供应的能力。
摘要:纳米级材料的结构,形态和性能特征恰恰取决于纳米填料的分散状态,而纳米级材料的结构,形态和性能特征又取决于纳米填料的分散状态,而纳米填料的分散状态又取决于制备方案。在本报告中,我们审查了在聚合物材料上和内部的原位产生的纳米颗粒的合成策略,这种方法依赖于合适的前体与纳米杂交系统堆积同步的功能性纳米颗粒的化学转化。与标准制备方法相比,这种方法是明显不同的,该方法利用了大分子宿主内预形成的纳米颗粒的分散,并且在时间和成本效益,环境友好性以及所得复合材料的统一性方面具有优势。值得注意的是,原位生成的纳米颗粒倾向于在大分子链的活跃部位成核和生长,在聚合物宿主上显示出强粘附。到目前为止,该策略已在包含金属纳米颗粒(银,金,铂,铜等)的织物和膜中进行了探索。与其抗菌和防污应用有关,而概念概念概念示范以及氧化钛 - 氧化钛,分层的双羟化氢氧化物,hector-,hector-,hector-,木质素 - 木质素和羟基磷灰石基于基于氧化氢的含量。这样制备的纳米复合材料是多种应用,例如水纯化,环境修复,抗菌治疗,机械加固,光学设备等的理想候选者。