过去十年,钙钛矿 (HP) 因其在光伏 (PV) 和发光二极管 (LED) 领域的优异光电特性而备受关注。1、2 其中,基于钙钛矿的发光二极管 (PeLED) 显示出超过 20% 的外部量子效率 (EQE)。3、4 最近,大量的研究集中在无铅 HP,主要是在 PV 中,作为解决毒性问题最有前途的策略。然而,无铅 PeLED 的开发受到的关注较少,主要是因为与含铅 PeLED 相比,它们固有的稳定性较低。因此,开发采用工业友好型技术制造的无铅 PeLED 是该领域的一个重要里程碑。3D HP 具有低激子结合能,使用低维结构(如 2D HP)是制造 PeLED 的首选。 5、6 与无铅 HP PV 的情况一样,Sn-HP 是开发 PeLED 最有希望的家族。尽管如此,尽管在性能(EQE 和亮度)方面取得了长足的进步,3、7、8 Sn 2+ 在其氧化状态下容易在环境条件下发生氧化,形成四价态 Sn 4+ 。这一事实导致了 ap 型自掺杂过程,留下不需要的 Sn 2+ 空位,这些空位充当非辐射复合中心,从而猝灭了钙钛矿发射。已经提出了几种方法和努力来克服 Sn 2+ 氧化。9 一些研究证实 SnF 2 是一种广泛用作太阳能电池中 Sn 补偿剂的添加剂,10、11 引入 Cl 掺杂,10 或使用适量的金属锡。10 使用 NaBH 4
铅卤化物钙钛矿表现出一系列对光电应用尤其是光伏应用具有吸引力的性质。这些性质包括易于制造钙钛矿薄膜,该薄膜具有极长的载流子寿命和陡峭的吸收起始点,导致吸收系数 > 10 4 cm − 1 ,仅比带隙高出几个 meV。[1] 在铅卤化物钙钛矿家族中,最佳光电性能出现在约 1.5 至 1.8 eV 的带隙范围内,这对于用作串联或三结太阳能电池中的高带隙吸收剂来说是一个非常有用的范围。[2] 在这个带隙范围内,钙钛矿只有 III − V 半导体可以与之竞争,[3] 但其优势是制造成本明显较低。虽然有许多直接半导体具有良好的吸收率和适合光伏应用的带隙 [4],但很少有半导体像铅卤化物钙钛矿一样具有如此低的非辐射复合损失和如此高的发光量子效率。 [5–7] 这不仅可以在单晶中实现,而且也可以在多晶薄膜中实现。 [8] 这些多晶材料性能良好的一个具体原因是铅卤化物钙钛矿的反键价带会导致浅的本征缺陷 [9],并使铅卤化物钙钛矿家族获得了“缺陷容忍半导体”的称号。 [10,11] 目前该技术有两个主要缺点阻碍其商业化:[12] 一是材料的长期稳定性,二是使用有毒元素铅,但铅对于理解优越的光电特性至关重要 [11] 因此很难替代。目前有各种策略可以替代铅、减少铅或将其安全地包含在薄膜内。[13] 在提高稳定性方面,业界越来越重要的一种主要方法是用无机元素(如铯)取代迄今为止通常使用的有机阳离子甲铵或甲脒。[14] 这里的关键挑战是如图 1a 所示的钙钛矿结构(ABX 3 )必须包含适当大小的 A 位阳离子,以稳定钙钛矿结构核心的 BX 6 八聚体。鉴于 Pb 和 I 或(在较小程度上)Br 的尺寸相对较大,A 位阳离子必须足够大。
这意味着载流子在费米能级上完全 (100%) 自旋极化,使磁性 HM 在先进自旋电子器件中具有极好的实际应用前景。[1–6] 然而,开发适用于接近室温 (RT) 温度的实用自旋电子器件需要同时考虑 HM 材料的某些合成性能。首先,FM 或 FiM 居里温度 ( TC ) 应明显高于 RT。其次,绝缘自旋通道的能隙 ( E g ) 应足够宽以抑制由载流子热激发引起的自旋翻转转变,确保在工作温度区域内 100% 自旋极化。[7,8] 此外,与磁矩成正比的电子自旋极化必须足够高才能有效地注入极化自旋。[4,9–12] 钙钛矿氧化物是半金属研究的最重要系统之一。迄今为止,钙钛矿中实验实现的最高 TC 约为 635 K。[13] 尽管实验中已经报道了各种各样的磁性 HM,但开发同时满足上述三个要求的单相材料仍然是一个关键挑战。例如,尽管在 NiMnSb、[3] Co 2 FeSi、[14] 中观察到较高的居里温度
神经形态计算,又称受脑启发的计算,由于其构建模块能够同时记忆和处理数据,因此能耗较低。[2] 目前,人工神经网络在图像识别、[3] 音频识别、[4] 蛋白质结构揭示和材料发现等复杂的计算机器学习任务中展现出优势。[5] 这些机器学习任务依赖于大量数据和高速数据分析。因此,与传统的冯·诺依曼架构相比,模仿生物大脑基本要素——神经元和突触的受脑启发的计算架构正在成为复杂机器学习任务的计算解决方案。在实现神经形态计算的元器件中,可以作为光电神经形态计算机构建模块的光电子器件需要新型材料来制作电路级和纳米级的器件。碳纳米管 (CNT) 因其优异的机械和电学性能而常用于电子设备。[6] 与以单层或多层膜形式用于设备的二维石墨烯材料不同,一维 CNT 在电路级和纳米级设备应用中具有更好的潜力。作为一种具有高载流子迁移率的电气材料,CNT 用于构建场效应晶体管和计算机。[7] 尽管 CNT(包括多壁 CNT (MWCNT))具有优异的电学性能,但它们对光的响应较弱,不适合
摘要:半导体纳米晶体中的载体旋转是量子信息处理的有前途的候选者。使用时间分辨的法拉第旋转和光致发光光谱的组合,我们证明了胶体CSPBBR 3纳米晶体中的光学自旋极化和相干自旋进液,这些纳米晶体一直持续到室温。通过抑制具有少量施加的磁场的不均匀性高纤维的影响,我们证明了接近纳米晶光发光生命周期的不均匀孔横向旋转旋转时间(T 2 *),从而几乎所有发射的光子都来自colent colehent colent colent colent spins spins spins spins。热激活的LO声子在升高温度下驱动额外的自旋去向,但在室温下仍观察到连贯的自旋进动。这些数据揭示了纳米晶和散装CSPBBR 3中的自旋之间的几个主要区别,并为在基于自旋的量子技术中使用金属 - 甲基钙钛矿纳米晶体打开了门。关键字:钙钛矿纳米晶体,旋转dephasing,t 2 *,时间分辨的法拉第旋转,旋转式,量子信息
第一代和第三代之间有了显著的改善,在保持功率效率的同时降低了制造成本。[2] 最近,高效低成本的混合有机-无机卤化物钙钛矿材料已经成为新一代光伏电池最有前途的光吸收剂,取代了商业上占主导地位的多晶硅材料。[3–8] 在 2012 年展示固态钙钛矿太阳能电池 (PSC) 之后 [9],对 PSC 的研究量大幅增加。因此,PSC 的功率转换效率迅速发展,目前已超过 25%,超过了 Cu(In,Ga)Se 2 (CIGS) 和碲化镉 (CdTe),接近单晶硅太阳能电池。[10] 尽管 PSC 具有很高的功率效率,但由于其稳定性低和可扩展性差,距离商业化还有很长的路要走。 [11,12] 在提高 PSC 效率的同时,研究人员还在尝试增强器件稳定性和开发大面积兼容的制造方法。 [13,14] 尽管做出了这些努力,但最先进的 PSC 在加速测试条件下只能保持几千小时的性能,相当于一年或更短的典型运行时间,[15–17] 而商业化至少需要 20 年的稳定性。 同时,PSC 模块的面积相对较小(800–6500 cm 2 ),仅表现出 16% 的能量转换效率 (PCE),而商业化的硅太阳能电池在大模块尺寸(> 14 000 cm 2 )下可实现超过 22% 的 PCE。 [18] 为确保长期稳定性和可扩展性,需要对钙钛矿材料进行准确表征。为了了解钙钛矿材料效率高、降解机制差、可扩展性差的根本原因,对吸收层和器件进行了广泛的表征。[19–22] 图 1 总结了常用于评估钙钛矿化学、形态、结构、光电特性的表征工具,表 1 总结了它们的分辨率极限。在化学范围内,钙钛矿材料的电子能带结构和化学组成已通过各种光谱学和测量方法阐明,包括紫外-可见光谱 (UV-vis)、紫外光电子能谱 (UPS)、开尔文探针强制显微镜 (KPFM)、X 射线光电子
第一代和第三代之间有了显著的改善,在保持功率效率的同时降低了制造成本。[2] 最近,高效低成本的混合有机-无机卤化物钙钛矿材料已经成为新一代光伏电池最有前途的光吸收剂,取代了商业上占主导地位的多晶硅材料。[3–8] 在 2012 年展示固态钙钛矿太阳能电池 (PSC) 之后 [9],对 PSC 的研究量大幅增加。因此,PSC 的功率转换效率迅速发展,目前已超过 25%,超过了 Cu(In,Ga)Se 2 (CIGS) 和碲化镉 (CdTe),接近单晶硅太阳能电池。[10] 尽管 PSC 具有很高的功率效率,但由于其稳定性低和可扩展性差,距离商业化还有很长的路要走。 [11,12] 在提高 PSC 效率的同时,研究人员还在尝试增强器件稳定性和开发大面积兼容的制造方法。 [13,14] 尽管做出了这些努力,但最先进的 PSC 在加速测试条件下只能保持几千小时的性能,相当于一年或更短的典型运行时间,[15–17] 而商业化至少需要 20 年的稳定性。 同时,PSC 模块的面积相对较小(800–6500 cm 2 ),仅表现出 16% 的能量转换效率 (PCE),而商业化的硅太阳能电池在大模块尺寸(> 14 000 cm 2 )下可实现超过 22% 的 PCE。 [18] 为确保长期稳定性和可扩展性,需要对钙钛矿材料进行准确表征。为了了解钙钛矿材料效率高、降解机制差、可扩展性差的根本原因,对吸收层和器件进行了广泛的表征。[19–22] 图 1 总结了常用于评估钙钛矿化学、形态、结构、光电特性的表征工具,表 1 总结了它们的分辨率极限。在化学范围内,钙钛矿材料的电子能带结构和化学组成已通过各种光谱学和测量方法阐明,包括紫外-可见光谱 (UV-vis)、紫外光电子能谱 (UPS)、开尔文探针强制显微镜 (KPFM)、X 射线光电子
第一代和第三代之间有了显著的改善,在保持功率效率的同时降低了制造成本。[2] 最近,高效低成本的混合有机-无机卤化物钙钛矿材料已经成为新一代光伏电池最有前途的光吸收剂,取代了商业上占主导地位的多晶硅材料。[3–8] 在 2012 年展示固态钙钛矿太阳能电池 (PSC) 之后 [9],对 PSC 的研究量大幅增加。因此,PSC 的功率转换效率迅速发展,目前已超过 25%,超过了 Cu(In,Ga)Se 2 (CIGS) 和碲化镉 (CdTe),接近单晶硅太阳能电池。[10] 尽管 PSC 具有很高的功率效率,但由于其稳定性低和可扩展性差,距离商业化还有很长的路要走。 [11,12] 在提高 PSC 效率的同时,研究人员还在尝试增强器件稳定性和开发大面积兼容的制造方法。 [13,14] 尽管做出了这些努力,但最先进的 PSC 在加速测试条件下只能保持几千小时的性能,相当于一年或更短的典型运行时间,[15–17] 而商业化至少需要 20 年的稳定性。 同时,PSC 模块的面积相对较小(800–6500 cm 2 ),仅表现出 16% 的能量转换效率 (PCE),而商业化的硅太阳能电池在大模块尺寸(> 14 000 cm 2 )下可实现超过 22% 的 PCE。 [18] 为确保长期稳定性和可扩展性,需要对钙钛矿材料进行准确表征。为了了解钙钛矿材料效率高、降解机制差、可扩展性差的根本原因,对吸收层和器件进行了广泛的表征。[19–22] 图 1 总结了常用于评估钙钛矿化学、形态、结构、光电特性的表征工具,表 1 总结了它们的分辨率极限。在化学范围内,钙钛矿材料的电子能带结构和化学组成已通过各种光谱学和测量方法阐明,包括紫外-可见光谱 (UV-vis)、紫外光电子能谱 (UPS)、开尔文探针强制显微镜 (KPFM)、X 射线光电子
有效的光伏设备必须是有效的光发射器,才能达到热力学效率极限。在这里,我们通过利用光子回收的显着益处来展示钙钛矿光伏作为明亮的发射器的前景,这实际上可以通过杀戮的界面淬灭来实现。我们通过设计具有长(〜3 nm)有机垫片的多量子井结构的辐射和稳定的钙钛矿光伏设备,并在钙钛矿顶部接口处具有烯烃分子。我们的L位点交换过程(L:屏障分子阳离子)可以形成稳定的界面结构,尽管屏障较厚,但仍具有中等构造的性能。与流行的短(约1 nm)LS相比,我们的方法通过光子回收的递归过程提高了辐射效率。这导致了具有高光伏效率的辐射性光伏的实现(LAB 26.0%,证明为25.2%)和电致发光量子效率(峰值为19.7%)(峰值为19.7%,17.8%,在1-拟合等效量)。此外,基于烯铵的量子井的稳定晶体能够使我们的设备具有高效的高效性,以超过1000 h的运行和> 2年的存储空间。
摘要:在辐射下对钙钛矿设备中的界面特性的理解对于其工程至关重要。在这项研究中,我们展示了CSPBBR 3钙钛矿纳米晶体(PNC)和AU之间界面的电子结构如何受X射线,近红外(NIR)和紫外线(UV)光的照射的影响。可以通过使用低剂量X射线光电子光谱(XPS)来区分X射线和光线暴露的影响。除了金属铅(PB 0)的常见降解产物外,在暴露于高强度X射线或紫外线后,在PB 4F XPS光谱中鉴定出了新的中间分量(PB INT)。pb int分量被确定为单层金属Pb,是由钙钛矿结构破裂引起的pb诱导的pb的无电位沉积(upd)的单层金属Pb,允许PB 2+迁移。
