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World File Search System催化效率
通过用过渡金属对铜泡沫进行表面修饰，设计高级自支撑电极，以有效的氢进化反应
随着世界快速发展的经济，天然气，石油和煤炭等不可再生的自然资源的征收日益增加。这些不可再生的资源是环境污染的主要来源，它对减少污染和环境保护的需求构成压力。为了克服这些问题，搜索者正在专注于未来的替代性清洁能源，低成本和环保资源[1 E 7]。氢是能量载体的合适候选者之一，通过光催化和电化学水分裂方法对此进行了广泛研究[8 E 13]。与大规模生产的光催化相比，电解具有较高的效率[14 E 17]。elec- trocatalysts在电解过程中起着至关重要的作用，在电解过程中，由于阴极氢进化反应（HER）和氧作为阳极氧进化反应（OER）而产生氢。到目前为止，她的铂（PT）和OER的氧化偶氮被认为是最好的电催化剂，但稀缺性和高成本限制了它们的大规模生产[18，19]。氢被认为是在不久的将来可以将能量从化学能量转化为燃料电池中的电能的主要来源。用于氢生产，通常使用碱性电解方法。在碱性水电中，强大的碱性培养基被用作电解质，而hy- droxide阴离子则通过这种强的碱性培养基传递到阳极表面，它们会在其中失去电子。像镍之类的过渡金属是贵族金属的良好替代品，因为低成本，高催化性能和地球丰富的材料。应在细胞中使用具有高离子迁移率的电解质，以扩大有合并性。氢氧化钾（KOH）通常用于碱性水电解中，以避免酸性电解质发生的腐蚀问题[20，21]。通过电催化水分裂方法生产氢非常昂贵，而且碳氢化合物的产生中有96％的氢生产[22]。研究人员正在专注于开发具有较高电催化效率且对她的较低电势的新材料的新策略[23]。在电化学中，她是一个广泛调查的行动。为了增强反应动力学，阴极材料必须具有高催化效率，低成本，高表面积和高化学稳定性的特殊组合[24]。除了这些特征外，催化剂的受控形态和表面结构是
化学合成和水的酶工程...
酶工程是增强生物催化性能并优化基于蛋白质的材料的强大方法。本研究采用祖先序列重建（ASR），合理设计和过程条件优化，以提高酶稳定性，催化效率和功能特性。探索了四个关键领域：用于手性胺合成，酶促酰胺键的形成，Baeyer-Villiger氧化选择性控制和基于蛋白质的含水材料的跨激酶工程。 为了增强来自硅杆菌pomeroyi（SP -ATA）的ω-转氨酸酶的热稳定性和底物范围，使用ASR来识别稳定突变，从而提高其工业适合性。 为酰胺键的形成，有理设计优化了铜绿假单胞菌N-酰基转移酶（PA AT），并与氯瓜羧酸还原酶还原酶（CAR SR -A）的蛋白质rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus的腺苷酸化结构域相结合。 工程的Y72S/F206N变体显着提高了与药物相关的羧酸的转化率，为化学合成提供了可持续的替代品。 在Baeyer-Villiger氧化中，研究了过程优化以控制区域选择性。 从杆菌和节肢动物物种中工程的Baeyer-Villiger单加氧酶（BVMO）通过增加氧气的可用性，将产品分布转移到了“正常”的内酯。 用于基于蛋白质的吸水材料，patatin诱变改变了带电的氨基酸组成。探索了四个关键领域：用于手性胺合成，酶促酰胺键的形成，Baeyer-Villiger氧化选择性控制和基于蛋白质的含水材料的跨激酶工程。为了增强来自硅杆菌pomeroyi（SP -ATA）的ω-转氨酸酶的热稳定性和底物范围，使用ASR来识别稳定突变，从而提高其工业适合性。为酰胺键的形成，有理设计优化了铜绿假单胞菌N-酰基转移酶（PA AT），并与氯瓜羧酸还原酶还原酶（CAR SR -A）的蛋白质rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus rugosus的腺苷酸化结构域相结合。工程的Y72S/F206N变体显着提高了与药物相关的羧酸的转化率，为化学合成提供了可持续的替代品。在Baeyer-Villiger氧化中，研究了过程优化以控制区域选择性。从杆菌和节肢动物物种中工程的Baeyer-Villiger单加氧酶（BVMO）通过增加氧气的可用性，将产品分布转移到了“正常”的内酯。用于基于蛋白质的吸水材料，patatin诱变改变了带电的氨基酸组成。如分子动力学模拟所证明的那样，富含LYS和ASP的变体增加了吸收吸水，这证明了酶工程在可持续吸收材料开发中的潜力。这项研究整合了计算和实验酶工程策略，以改善化学合成和功能性生物材料的生物催化，为工业生物技术和可持续材料科学提供新颖的解决方案。
人工酶中远端突变的计算引导的工程
需要特定的c c类型的转换类型，这些转换不是天然发生的。5为了利用这些过程中的巨大酶良好的益处，已经设计了人工酶来产生新的催化反应性。6 - 8个促酶，从而产生基本的酶，然后可能会受到定向进化的能力，以实现通常与酶催化相关的高活性和选择性。9,10然而，尽管有明显的进展，但大多数人促酶的催化效率尚未与天然酶相媲美。11迄今为止，使用人工酶的大多数定向进化运动仅针对催化中心近距离的残留物，以直接影响其化学环境。越来越清楚的是，就像天然酶一样，整个蛋白质的12个结构合作也需要与人工酶促进酶进行催化。例如，刘易斯和同事观察到在模型环丙烷化反应中，在引入脱离活性位点的突变后，由人工hodios的模型环化反应提高了对映选择性。13 o s，远端突变的引入产生由蛋白质的先天结构动力学决定的细微结构重排，该结构动力学已在天然酶的进化中被逐渐构成。18,19是Hilvert等人设计的KEMP消除酶HG3.17的局部示例。14,15那些可以间接地通过调节结构动力学的催化活性的残基称为动力学的远端位点或热点。16,17针对定向演化算法中这些热点的16,17可以将构象动力归为催化生产构象，从而导致高度效率高的设计师酶。能够通过开发具有催化能力的构象合奏的速率加速度提高10 8倍。20当前，它们的鉴定阳离子o cen依赖于广泛的分子动力学（MD）模拟，这对工作的吞吐量构成了显着的限制。21尽管最近已经描述了基于机器的新策略并保持了大大减轻计算费用的希望，但对大型培训数据集的需求阻碍了他们在鲜为人知的系统中的应用。为了确定远端突变和远距离网络在人工酶中的作用，我们以23,24的lactocococococcal多药耐药性调节剂（LMRR）为示例，是探讨了以较广泛的新型到Nature Adectivitivitivities量身定制的混杂蛋白SCA效率的示例。该蛋白质属于padr遗传因素的PADR家族，并调节乳酸乳酸菌中LMR操纵子的表达。lMRR的特征是独特的构象thimational质量和结构可塑性25,26，在其大型恐惧孔中引起了宽阔的配体滥交。然后将这些基本酶定向进化，从而导致专业酶显着增加活性和（对映）的选择性。引入各种人工催化部分，金属复合物，27个非典型氨基酸（NCAA），28甚至两者均为29个具有多种新型催化性活性的endow LMRR。但是，迄今为止，迄今为止，定向进化仅集中在孔内的残基上，以优化新创建的活性位点的结构。在这里，我们展示了如何通过利用LMRR的构象动力学来进一步增加这些设计师酶之一的活性。