催化剂设计策略提高绿色尿素合成效率

中国科学院合肥物质科学研究院的研究团队构建了一种具有氮配位结构的铜(Cu)单原子催化剂(Cu-N3 SAs)。他们利用三聚氰胺热解衍生的二维g-C3N4作为载体,在温和条件下实现了高效的电催化尿素合成。

来源:英国物理学家网首页
图片来源:Angewandte Chemie 国际版 (2025)。 DOI:10.1002/ani.202509385
应用化学国际版

中国科学院合肥物质科学研究院的研究团队构建了一种具有氮配位结构的铜(Cu)单原子催化剂(Cu-N3 SAs)。他们利用三聚氰胺热解衍生的二维g-C3N4作为载体,在温和条件下实现了高效的电催化尿素合成。

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结果发表在《Angewandte Chemie 国际版》上。

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尿素主要通过能源密集型、高污染的Bosch-Meiser工艺合成。因此,开发清洁能源驱动的可持续尿素合成方法至关重要。然而,通过电催化CO2和NO3共还原合成尿素仍然面临许多挑战,包括多电子反应过程、复杂的C-N偶联反应机制和竞争性副反应。这些因素大大降低了尿素合成的效率。

尿素 清洁能源 2

在这项研究中,研究人员使用源自三聚氰胺热解的二维 g-C3N4 载体来稳定 Cu-N3 配位结构中的铜原子。他们使用串联浸渍-热解方法构建了铜单原子电催化剂(Cu-N3 SA)。先进的表征技术,包括X射线吸收精细结构(XAFS)和X射线光电子能谱(XPS),证实了催化剂的精确原子结构和电子状态。

Cu-N3 SA 表现出卓越的活性,尿素产量达到 19,598 ± 1,821 mg h-1 mgCu-1,-0.9 V 时的法拉第效率为 55.4%(相对于 RHE)。原位红外光谱、质谱和 X 射线吸收光谱的进一步研究表明,在反应条件下,Cu-N3 位点动态重构为 N2-Cu-Cu-N2 构型,从而显着提高尿素合成性能。

质谱