理论计算

根据光学斯塔克效应和多体微扰理论计算 n = 1、2 和 3 钙钛矿量子阱的跃迁偶极矩

摘要：金属卤化物钙钛矿量子阱 (PQW) 是表现出强束缚激子的量子和介电约束材料。激子跃迁偶极矩决定吸收强度并影响偶极介导能量转移中的阱间耦合，该过程影响 PQW 光电器件的性能。在这里，我们使用圆偏振激光脉冲的瞬态反射光谱来研究 n = 1、2 和 3 Ruddlesden − Popper PQW 的尺寸纯单晶中的光学斯塔克效应。从这些测量中，我们分别提取了 n = 1、2 和 3 的平面内跃迁偶极矩 11.1 (± 0.4)、9.6 (± 0.6) 和 13.0 (± 0.8) D。我们用密度泛函和多体微扰理论计算证实了实验结果，发现能带边缘轨道和激子波函数离域的性质取决于 PQW“奇偶”对称性。这解释了 n = 1 - 3 范围内跃迁偶极矩和 PQW 维数之间的非单调关系。