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研究人员揭示金属碳化物团簇双模式固氮竞争机制
当代工业固氮很大程度上依赖于能源密集型的哈伯-博世工艺，该工艺在极高的温度和压力下运行。
来源:英国物理学家网首页当代工业固氮很大程度上依赖于能源密集型的哈伯-博世工艺，该工艺在极高的温度和压力下运行。
金属碳化物作为一类很有前景的催化材料，近年来在多相催化研究中引起了人们的关注。在分子和电子水平上了解它们的氮活化机制对于开发下一代催化剂和先进的单原子材料至关重要。
在《Chemical Science》发表的一项研究中，中国科学院大连化学物理研究所蒋凌研究员和谢华研究员领导的研究小组揭示了带负电的金属三碳团簇MC3–（M = Os、Ir、Pt）中双模式固氮的竞争机制。
已发布 固氮 簇 –将光电子能谱与量子化学计算相结合，研究人员研究了 MC3- 团簇在活化氮分子中的反应性。他们证明这些簇表现出两种相互竞争的氮活化途径：N−N三键断裂并形成稳定的C-N键，以及氮化学吸附到金属中心上。
光电子能谱 三键研究人员发现，在所研究的团簇中，OsC3− 主要促进 N−N 键断裂，IrC3− 显示出双重氮活化机制的共存，而 PtC3− 主要通过化学吸附促进固氮。
此外，理论分析表明，随着金属原子5d轨道能量的降低，MC3–对氮的活化作用减弱，而化学吸附的优势相应增强。
理论分析 更多信息： DOI：10.1039/d5sc04467g期刊信息：化学科学