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纳米结构材料中计算振动光谱的批判性评估
摘要：振动光谱是一种无处不在的光谱技术，可表征功能性纳米结构材料，例如沸石，金属 - 有机框架（MOF）和金属 - 卤化物 - 卤化物perov-Skyites（MHP）。所得的实验光谱通常很复杂，具有低频框架模式和高频功能组振动。因此，理论上计算的光谱通常是阐明振动指纹的重要元素。原则上，有两种可能的方法来计算振动光谱：（i）一种静态方法，将势能表面（PES）近似为一组独立的谐波振荡器，以及（ii）一种动态方法，通过整合牛顿运动的方程来将PES围绕PES明确采样。动态方法考虑了Anharmonic和温度效应，并在真正的工作条件下提供了更真实的材料的代表；但是，此类模拟的计算成本大大增加。在量子机械水平上执行力和能量评估时，这肯定是正确的。分子动力学（MD）技术在计算化学领域已变得更加建立。然而，为了预测纳米结构材料的红外（IR）和拉曼光谱，其用法的探索程度较低，并且仅限于一些孤立的成功。因此，目前尚不清楚哪种方法应使用哪种方法来准确预测给定系统的振动光谱。■简介迄今为止缺乏一系列广泛的纳米结构材料的各种理论方法与实验光谱之间的全面比较研究。为了填补这一空白，我们在本文中提出了一个简洁的概述，该方法适用于准确预测各种纳米结构材料的振动光谱，并为此目的制定一系列理论指南。为此，考虑了四个不同的案例研究，每个案例研究都治疗了特定的物质方面，即柔性MOF的呼吸，刚性MOF UIO-66中缺陷的表征，金属 - 卤化物 - 卤化物perovskite CSPBBR 3中的Anharmonic振动以及对访客的吸附以及对Zeolite H-Ssz-ssz-13的孔的吸附。对于所有四种材料，在其宾客和无缺陷状态以及在足够低温下的所有四种材料中，静态和动态方法在定性上与实验结果一致。当温度升高时，由于存在Anharmonic语音子模式，CSPBBR 3的谐波近似开始失败。此外，缺陷和来宾物种的光谱指纹通过简单的谐波模型很好地预测。两种现象都弄平了势能表面（PES），这促进了亚稳态状态之间的过渡，因此需要动态采样。（ii）当材料在较高的温度下评估或额外的复杂性进入系统时，例如，强烈的非谐度，缺陷或客人物种，谐波制度分解，并且需要动态抽样才能正确预测声子频谱。在本综述中处理的四个案例研究的基础上，我们可以提出以下理论指南，以模拟功能固态材料的准确振动光谱：（i）对于低温下的纳米结构的晶体框架材料，可以使用静态方法在低温下的洞察力，可以使用几个点依靠point of the points of points of point of point of points of point of points points points and points and points and points and points and pote。这些准则及其针对原型材料类别的插图可以帮助实验和理论研究人员增强从晶格动力学研究中获得的知识。
发现难以捉摸的镁二聚体振动状态 简称
镁二聚体 (Mg 2 ) 的高能级振动态已被公认为超冷和碰撞现象研究中的重要系统，半个世纪以来，它的高能级一直未能通过实验表征。到目前为止，只有 Mg 2 的前 14 个振动态得到了实验解决，尽管有人提出基态势可能支持另外 5 个能级。在这里，我们基于最先进的耦合团簇和全组态相互作用计算，给出了 Mg 2 实验研究中涉及的基态和激发态电子态的高精度从头算势能曲线 20。我们的基态势明确证实了 19 个振动能级的存在，计算出的振转项值与可用的实验数据以及实验得出的数据之间的均方根偏差约为 1 cm −1。我们的计算重现了最新的激光诱导荧光光谱，并为实验检测以前未解析的振动能级提供了指导。一句话总结
在具有双量子相干性光谱的振动极性子中解开集体耦合
振动极性子是通过光腔中分子振动和光子模式的强耦合形成的。实验表明，振动强耦合可以改变分子特性，甚至会影响化学反应性。然而，分子集合中的相互作用是复杂的，并且尚未完全了解导致修饰的确切机制。我们基于双量子相干技术模拟了分子振动极化子的二维红外光谱，以进一步深入了解这些混合光 - 制成状态的复杂多体结构。双重量子相干性独特地分辨出杂交光 - 偏振子的激发，并允许人们直接探测所得状态的非谐度。通过将腔体出生的腔体 - oppenheimer hartree -fock ansatz与相应特征状态的完整量子动力学模拟结合在一起，我们超越了简化的模型系统。这使我们能够研究自动极化的影响以及电子结构对腔体相互作用在光谱特征上的响应，甚至超出了单分子情况。
Goos -hänchen换档，用于半导体结构中的振动模式
摘要我们提出了对戈斯 - 汉宁转移（GHS）的理论研究，该示波器和光学振动模式反映并从半导体薄膜的表面反映和传播，这些薄膜夹在两个半无限培养基之间。考虑到纵向模式和横向模式之间的耦合，我们的研究集中于入射角对GHS的影响。对于声学振动，我们的发现表明，GHS的幅度可能比薄膜的厚度大7倍，并且比入射波长大20倍。此外，还表明，GHS的这种显着扩增突出了入射角的强大影响和所涉及的模式的频率。在光学振动的情况下，我们观察到更明显的GHS值，超过入射波长的30倍。这证明了GHS在声学系统中的潜力，这为在声学设备设计中应用开辟了可能性。
水的弯曲模式的振动耦合和能量传递途径
记录版本：该预印本的一个版本于 2020 年 11 月 25 日在《自然通讯》上发表。已发布的版本请参阅 https://doi.org/10.1038/s41467-020-19759-w 。
使用机器学习力场固体解决方案中的低成本振动自由能
摘要：合金和实心溶液的合理设计依赖于相图的准确计算预测。群集扩展方法已被证明是研究无序晶体的宝贵工具。但是，由于计算成本，振动熵的影响通常被忽略。在这里，我们设计了一种方法，可以通过将机器学习力场（MLFF）拟合到群集扩展结构可用的松弛轨迹中，以低计算成本在集群扩展中包括振动自由能。我们演示了两个（伪）二进制系统的方法，Na 1 -x k x cl和ag 1 -x pd x，为此，准确的声子分散剂和振动自由能来自MLFF。对于两个系统，振动效应的包含导致在实验相图中与可见性差距明显更好地吻合。这种方法可以使振动效应在计算的相图中常规包含，从而更准确地预测了材料混合物的性能和稳定性。
从集体振动强耦合
摘要：我们证明，热平衡中分子的集体振动强耦合可以在热力学极限下引起明显的局部电子极化。我们首先表明稀释型分子在稀 - 加仑限制中强烈耦合分子的整体的全部非遗传性Pauli- Fierz问题降低了出生的 - Oppenheimer近似 - 对电子结构的空腔 - Hartree方程。因此，每个分子都与所有其他分子的偶极子偶联体验，这在热力学极限（大集合）中等于不可忽略的值。因此，集体振动强耦合可以强烈改变单个分子在整体内的局部“热点”。此外，发现的腔诱导的极化模式具有零净极化，类似于自旋玻璃（或更好的极化玻璃）的连续形式。我们的发现表明，对极化化学的彻底理解需要对穿着的电子结构进行自洽处理，这可能会引起众多，迄今为止被忽视的物理机制。
卤化物和硫属化物钙钛矿半导体的不同振动特性及其对光电性能的影响
1 麻省理工学院材料科学与工程系，美国马萨诸塞州剑桥 02139 2 魏茨曼科学研究所化学与生物物理系，以色列雷霍沃特 76100 3 博洛尼亚 INSTM-UdR 工业化学系“Toso Montanari”，意大利博洛尼亚 40129 4 林雪平大学物理、化学和生物系（IFM），瑞典林雪平 SE-581 83。 5 Mork Family 南加州大学化学工程与材料科学系，美国加利福尼亚州洛杉矶 90089 6 魏茨曼科学研究所分子化学与材料科学系，以色列雷霍沃特 76100 7 Ming Hsieh 南加州大学电气与计算机工程系，美国加利福尼亚州洛杉矶 90089 8 南加州大学纳米成像核心卓越中心 (CNI)，美国加利福尼亚州洛杉矶 90089（日期：2024 年 10 月 11 日）
为高谐波生成和振动光谱量身定制的多功能高平均值超快红外驱动器
高重复利率高平均值薄盘，平板和基于纤维的激光器由于其稳健的紧凑设计，出色的梁质量和可靠的功率稳定性1-8而变得越来越受欢迎。提供足够的峰值功率来触发各种非线性感兴趣的过程，但这些激光源提供了改善的信号噪声比和快速数据采集时间尺度。这对于打击凝结相光发射过程中的空间充电效应，改善低收益重合测量值或具有自然可降解样品9 - 17的实验至关重要。在这里，我们说明了由200-W泵源（来自Trumpf Scientific的Dira）驱动的超快红外OPCPA（来自Fastlite的Twinstarzz）的性能，以100 kHz的重复速度运行。OPCPA设计旨在满足一套超级光谱技术的一系列标准，从基于HHG的瞬态角度分辨光发射光谱（TR-ARPES）和X射线吸收光谱（TR-XAS）到时光液质式和Raman Spectrared和Raman spectrared和Raman Spectrrasepoppy。在带有固态样品的Tr-Apres中，每个脉冲发射的光电子数量受到空间电荷效应的约束，这限制了驱动脉冲的能量并影响数据统计数据。因此，更高的重复率激光器是有益的。同样，在TR-XAS中，从HHG驱动器18的中红外波长中访问元素X射线吸收边缘的利润。但是，该过程的转化效率低，因此得到了高度重复速率的平均HHG光子通量的帮助。振动光谱法通常需要激光的光谱可调性，以选择性地激发分子振动。在这方面，OPCPA设计的吸引力是可以调整激光光谱带宽，而无需诉诸复杂的脉冲拉伸和压缩，以适应实验的目的。虽然广泛的光谱覆盖范围允许在吸收光谱中访问扩展光谱过渡，但它限制了频率分辨技术中的能量分辨率，例如，在拉曼光谱中。另一方面，当不需要宽光谱覆盖时，减少光谱带宽的能力可以通过将激光能将激光能量浓缩到“有用”带宽中来增加光谱亮度。为了满足不同的实验要求，OPCPA旨在在（1）可调的红外光谱模式之间互换操作，（2）可调的拉曼光谱模式和（3-4）两个