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摘要：振动光谱是一种无处不在的光谱技术，可表征功能性纳米结构材料，例如沸石，金属 - 有机框架（MOF）和金属 - 卤化物 - 卤化物perov-Skyites（MHP）。所得的实验光谱通常很复杂，具有低频框架模式和高频功能组振动。因此，理论上计算的光谱通常是阐明振动指纹的重要元素。原则上，有两种可能的方法来计算振动光谱：（i）一种静态方法，将势能表面（PES）近似为一组独立的谐波振荡器，以及（ii）一种动态方法，通过整合牛顿运动的方程来将PES围绕PES明确采样。动态方法考虑了Anharmonic和温度效应，并在真正的工作条件下提供了更真实的材料的代表；但是，此类模拟的计算成本大大增加。在量子机械水平上执行力和能量评估时，这肯定是正确的。分子动力学（MD）技术在计算化学领域已变得更加建立。然而，为了预测纳米结构材料的红外（IR）和拉曼光谱，其用法的探索程度较低，并且仅限于一些孤立的成功。因此，目前尚不清楚哪种方法应使用哪种方法来准确预测给定系统的振动光谱。■简介迄今为止缺乏一系列广泛的纳米结构材料的各种理论方法与实验光谱之间的全面比较研究。为了填补这一空白，我们在本文中提出了一个简洁的概述，该方法适用于准确预测各种纳米结构材料的振动光谱，并为此目的制定一系列理论指南。为此，考虑了四个不同的案例研究，每个案例研究都治疗了特定的物质方面，即柔性MOF的呼吸，刚性MOF UIO-66中缺陷的表征，金属 - 卤化物 - 卤化物perovskite CSPBBR 3中的Anharmonic振动以及对访客的吸附以及对Zeolite H-Ssz-ssz-13的孔的吸附。对于所有四种材料，在其宾客和无缺陷状态以及在足够低温下的所有四种材料中，静态和动态方法在定性上与实验结果一致。当温度升高时，由于存在Anharmonic语音子模式，CSPBBR 3的谐波近似开始失败。此外，缺陷和来宾物种的光谱指纹通过简单的谐波模型很好地预测。两种现象都弄平了势能表面（PES），这促进了亚稳态状态之间的过渡，因此需要动态采样。（ii）当材料在较高的温度下评估或额外的复杂性进入系统时，例如，强烈的非谐度，缺陷或客人物种，谐波制度分解，并且需要动态抽样才能正确预测声子频谱。在本综述中处理的四个案例研究的基础上，我们可以提出以下理论指南，以模拟功能固态材料的准确振动光谱：（i）对于低温下的纳米结构的晶体框架材料，可以使用静态方法在低温下的洞察力，可以使用几个点依靠point of the points of points of point of point of points of point of points points points and points and points and points and points and pote。这些准则及其针对原型材料类别的插图可以帮助实验和理论研究人员增强从晶格动力学研究中获得的知识。
纳米结构材料中计算振动光谱的批判性评估
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