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纳米结构材料中计算振动光谱的批判性评估
摘要：振动光谱是一种无处不在的光谱技术，可表征功能性纳米结构材料，例如沸石，金属 - 有机框架（MOF）和金属 - 卤化物 - 卤化物perov-Skyites（MHP）。所得的实验光谱通常很复杂，具有低频框架模式和高频功能组振动。因此，理论上计算的光谱通常是阐明振动指纹的重要元素。原则上，有两种可能的方法来计算振动光谱：（i）一种静态方法，将势能表面（PES）近似为一组独立的谐波振荡器，以及（ii）一种动态方法，通过整合牛顿运动的方程来将PES围绕PES明确采样。动态方法考虑了Anharmonic和温度效应，并在真正的工作条件下提供了更真实的材料的代表；但是，此类模拟的计算成本大大增加。在量子机械水平上执行力和能量评估时，这肯定是正确的。分子动力学（MD）技术在计算化学领域已变得更加建立。然而，为了预测纳米结构材料的红外（IR）和拉曼光谱，其用法的探索程度较低，并且仅限于一些孤立的成功。因此，目前尚不清楚哪种方法应使用哪种方法来准确预测给定系统的振动光谱。■简介迄今为止缺乏一系列广泛的纳米结构材料的各种理论方法与实验光谱之间的全面比较研究。为了填补这一空白，我们在本文中提出了一个简洁的概述，该方法适用于准确预测各种纳米结构材料的振动光谱，并为此目的制定一系列理论指南。为此，考虑了四个不同的案例研究，每个案例研究都治疗了特定的物质方面，即柔性MOF的呼吸，刚性MOF UIO-66中缺陷的表征，金属 - 卤化物 - 卤化物perovskite CSPBBR 3中的Anharmonic振动以及对访客的吸附以及对Zeolite H-Ssz-ssz-13的孔的吸附。对于所有四种材料，在其宾客和无缺陷状态以及在足够低温下的所有四种材料中，静态和动态方法在定性上与实验结果一致。当温度升高时，由于存在Anharmonic语音子模式，CSPBBR 3的谐波近似开始失败。此外，缺陷和来宾物种的光谱指纹通过简单的谐波模型很好地预测。两种现象都弄平了势能表面（PES），这促进了亚稳态状态之间的过渡，因此需要动态采样。（ii）当材料在较高的温度下评估或额外的复杂性进入系统时，例如，强烈的非谐度，缺陷或客人物种，谐波制度分解，并且需要动态抽样才能正确预测声子频谱。在本综述中处理的四个案例研究的基础上，我们可以提出以下理论指南，以模拟功能固态材料的准确振动光谱：（i）对于低温下的纳米结构的晶体框架材料，可以使用静态方法在低温下的洞察力，可以使用几个点依靠point of the points of points of point of point of points of point of points points points and points and points and points and points and pote。这些准则及其针对原型材料类别的插图可以帮助实验和理论研究人员增强从晶格动力学研究中获得的知识。
研究膜介导抗菌肽与同步辐射远红外光谱的相互作用
但是，AMP 也存在一些缺点，包括潜在的毒性、对蛋白酶的敏感性、自发或诱导的结构可塑性 [4,5] 和高生产成本，这些都限制了它们的商业化和临床的系统应用。虽然人们已经做出了广泛的尝试来克服这些障碍，但主要的研究方向集中在研究 AMP 的生物活性、其天然结构和在膜存在下的构象偏好之间的相互关系，以及它们有效的膜结合，[6] 以提供临床相关的配方。[7] 密度泛函理论模拟以及深度学习算法和分子动力学的结合构成了有前途的工具，可用于开发在特定条件下更快地发现有效和选择性 AMP 的理论依据，[8–10] 但这些方法仍然依赖实验数据来确定 AMP 和膜相互作用的结构与功能关系。因此，同时，开发分析工具的主要动力在于能够提供有关 AMP 结构、其分子特异性的详细信息，以及直接和快速探测其在生物适用环境中相互作用的性质和程度。[7,11,12] 必须应用互补方法来深入了解这些系统。[13,14]
研究膜介导抗菌肽与同步辐射远红外光谱的相互作用
但是，AMP 也存在一些缺点，包括潜在的毒性、对蛋白酶的敏感性、自发或诱导的结构可塑性 [4,5] 和高生产成本，这些都限制了它们的商业化和临床的系统应用。虽然人们已经做出了广泛的尝试来克服这些障碍，但主要的研究方向集中在研究 AMP 的生物活性、其天然结构和在膜存在下的构象偏好之间的相互关系，以及它们有效的膜结合，[6] 以提供临床相关的配方。[7] 密度泛函理论模拟以及深度学习算法和分子动力学的结合构成了有前途的工具，可用于开发在特定条件下更快地发现有效和选择性 AMP 的理论依据，[8–10] 但这些方法仍然依赖实验数据来确定 AMP 和膜相互作用的结构与功能关系。因此，同时，开发分析工具的主要动力在于能够提供有关 AMP 结构、其分子特异性的详细信息，以及直接和快速探测其在生物适用环境中相互作用的性质和程度。[7,11,12] 必须应用互补方法来深入了解这些系统。[13,14]
机器学习策略，用于对X射线光谱的准确有效分析
抽象的计算光谱已成为希望获得实验光谱定性和定量解释的研究人员的关键工具。在过去的十年中，实验与理论之间的相互作用增加创造了一个积极的反馈回路，该回路激发了两个领域的发展。特别是，计算的精度提高已导致它们成为分析电磁频谱光谱镜的必不可少的工具。对于短波长技术，例如核心孔（X射线）光谱镜，其流行率在现代X射线设施出现之后增加了，包括第三代同步激素和X射线自由电子激光器。基于建立的波功能或密度功能方法的计算继续主导文献中光谱分析的大部分，但机器学习算法的新兴发展正在开始为这些传统技术提供新的机会，以快速，准确，价格合理的“黑色盒子”接近这些传统技术。此局部评论叙述了计算X射线光谱的数据驱动/机器学习方法的最新进展。我们讨论了当前可用方法的成就和局限性，并回顾了这些技术必须扩大计算和实验X射线光谱研究的范围和范围的潜力。
基于激光驱动中子共振光谱的材料识别装置的开发
摘要。随着未来几年许多研究反应堆的逐步淘汰，小型和中型中子源的不足是可以预见的。激光驱动的中子源有可能填补这一空白，过去几年激光技术取得了巨大进步。即将推出的具有高达 10 Hz 重复率的拍瓦激光器有望大幅提高中子通量。本文开发并优化了一种装置，用于在激光驱动的中子源上进行中子共振光谱分析。然后在 PHELIX 激光系统的实验活动中对该装置进行了评估。激光强度高达 10 21 W/cm²，ns 预脉冲对比度为 10 -7，用于离子加速，结果为 (1.8±0.7)×10 8 N/sr/脉冲，相当于 4 当量的 (2.3±1.0)×10 9 N。这些脉冲经过调节、准直，并通过飞行时间法进行研究，以表征热中子谱以及信噪比。
来自光电子光谱的液体的绝对电子能量和定量工作函数
视频：液体喷射光电光谱（LJ-PES）在对液体水，水溶液和挥发性液体的电子结构的实验研究中取得了突破。这种技术的新颖性可以追溯到25年以上，其中在于在真空环境中稳定连续的微米直径LJ，以实现PES研究。PES中的关键数量是与电子垂直促进到真空中的最可能的能量：垂直电离能量，vie，for中性和阳离子，或垂直脱离能量VDE，用于阴离子。这些数量可用于鉴定物种，其化学状态和粘结环境及其在溶液中的结构特性。准确测量VIE和VDE的能力至关重要。相关的主要挑战是针对明确定义的能源参考的确定这些数量。仅采用最近开发的方法是通常的测量，通常对液体可行。实际上，这些方法涉及将凝结的概念应用于从液体样品中获取光电子（PE）光谱中，而不是仅依赖自第一个LJ-PES实验以来通常实施的分子 - 物理处理。这包括在自由电子检测之前明确考虑电子遍及液体表面的遍历。与精确的电离光子能量一起，此功能可以直接确定VIE或VDE，相对于液相真空水平，从任何感兴趣的PE特征中都可以直接确定。我们相对于液态真空水平的测量VIE和VDE的方法特别涉及检测样品中发出的最低能量电子，这些电子的能量勉强能够克服表面电势并积聚在液态光谱的低能尾巴中。通过将足够的偏置电位应用于液体样品，通常可以暴露出这种低能的光谱尾部，其尖锐，低的能量截止均显示出在测得的光谱中揭示真正的动力学零，而与实验中的任何扰动固有或外部电位无关。此外，通过还确定凝结物质中常见平衡能级的溶液 - 相VIE和VDE，费米水平可以量化固态PES溶液溶液工作功能，Eφ和液体可效应表面偶极效应中普遍实现的参考能。使用LJS，只能通过控制不良的表面充电和所有其他外部电势来正确访问费米水平，从而导致所有PE特征的能量移动，并排除准确的电子能量访问。更具体地说，必须设计条件以最大程度地减少所有不良电位，同时保持样品和设备之间的平衡，内在的（接触）的电位差。建立这些液相准确的能量引用方案，重要的是，可以从近偏差溶液中确定VIE和VDE，以及批量电子结构和界面效应之间的定量区别。■密钥参考我们将在此处审查和示例这些方案，并在此处审查这些方案，并在此处进行几种示例性水溶液，重点关注最低的离子化或最低能源 - 能源PE峰，这与水相种类的氧化稳定性有关。
天文光谱的积极和规模不变的高斯过程潜在变量模型
高斯流程（GPS）[1]是机器学习中的一种多功能工具，但对它们的构成诸如阳性，单调性或物理约束之类的约束是具有挑战性的[2]。过去的作品已考虑将GPS作为差异方程的解决方案[3]，时间和光谱重建问题[4]，或通过线性操作员注入域特异性约束[5]。其他作品与非线性函数相结合的GP输出[6，7]，通过约束边际可能性[8]或铸造线性约束作为截短的多变量高斯分布的条件期望，将输出结合到正值[9]。在这项工作中，我们旨在发现一个积极价值的天文光谱的潜在空间。在过去的降低谱图[10，11，12]的作品中，[13]独特地纳入了非阴性约束。，我们通过将其外部限制到正值来扩展高斯过程潜在变量模型（GPLVM）[14]。天文光谱的幅度不是本质的物理特性，不应在潜在空间中反映。我们引入了规模不变，并表明它会导致更好的重建。
基于广义修正大气光谱的湍流对高斯光束传输影响的分析与仿真
多年来，大气湍流一直是物理学和工程学领域的研究热点。当激光束在大气中传播时，它会受到散射、吸收和湍流等不同光学现象的影响。大气湍流效应是由折射率的变化引起的。不同大小的涡流会影响光波在大气中的传播。折射率的这些变化会导致传播的激光束产生不同的变化，如光束漂移、光束扩散和图像抖动。所有这些影响都会严重降低光束质量 (M 平方) 并降低系统在某些应用中的性能效率，包括自由空间光通信、激光雷达-激光雷达应用和定向能武器系统 [1- 5]。传统上，湍流由 Kolmogorov 模型类型定义。Kolmogorov 谱的幂律值为 11/3，用于描述高斯分布 [6]。许多光谱具有特定的内尺度和外尺度，如 Tatarskii 光谱、von Karman 光谱、Kolmogorov 光谱和广义修正光谱 [7]。本研究采用广义修正大气光谱模型。我们通过数值和分析方法执行高斯激光光束在不同传播距离下的传播行为。此外，我们还研究了一些参数对光束传播的影响。讨论了所有模拟结果，并将其与文献中的结果进行了比较。
来自重复slab带结构计算的角度分辨光发射光谱的计算方法
在光发射的一步模型中报告了一种用于角度分辨光发射光谱（ARPES）计算的多功能方法。初始状态是使用投影仪调节波（PAW）方法从重复slab计算获得的。arpes最终状态是通过将正能量的重复标记特征状态与满足时间转移的低能量电子衍射边界条件相匹配的。匹配方程的非物理解（不尊重频道保护）被丢弃。该方法应用于石墨烯的表面正常光发射，这是光子能量从阈值到100 eV的函数。将结果与独立执行的多个散射计算进行了比较，并获得了非常良好的一致性，前提是使用从爪子伪载体重建的全电子波来计算光发射矩阵元素。但是，如果直接使用了伪瓦，则通过数量级，σ-和π频带发射之间的相对强度是错误的。石墨烯ARPES强度具有强大的光子能依赖性，包括共振。来自π带的正常发射光谱在31 eV的光子能量下显示了迄今未报告的尖锐共振。共振是由于二维间互间跃迁引起的，并突出了最多的矩阵元素效应的重要性，而不是最终状态平面波近似。
生物圈对停滞的行星的宜居时间盆地的影响及其对大气光谱的影响
依赖温度的生物生产力控制硅酸盐风化，从而扩展了地球的潜在宜居时间。模型和理论考虑表明，地球样系外行星上的失控温室通常伴随着大气中的H 2 O和CO 2的急剧增加，这可能会随着即将到来的空间望远镜的生成而观察到。如果活性生物圈与地球类似地扩展了外部行星的可居住时间潘，则观察可居住区内边缘附近的系外行星的大气光谱可以使人深入了解地球是否居住。在这里，我们为地球状停滞的行星探索了这个想法。我们发现，尽管地幔减少，但表面生物圈将行星的可居住时间延伸约1 Gyr，对于更多的氧化条件，生物学上增强的风化速率越来越多，通过将CO 2的CO 2的供应率提高到大气中。从观察上，在宜居区的内边缘附近的大气CO 2中所产生的差异在具有活跃风化的生物行星和经历了失控的温室的生物行星之间可以区分。在有效的水文循环中，提高的生物生产力也导致JWST可观察到的CH 4生物签名。随着行星无法居住，H 2 O红外吸收带占主导地位，但是4.3- µm CO 2带仍然是CO 2丰度的清晰窗口。总而言之，虽然生命对碳酸盐 - 硅酸盐循环的作用在类似地球的停滞范围的大气谱中留下了记录，但尤其需要未来的工作才能确定构造状态和外部球星的组成，并推动下一代空间望远镜的发展。