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通过电化学方法将 CO2 还原 (CO2R) 为乙烯和乙醇,可以将可再生电能长期储存在有价值的多碳 (C2+) 化学品中。然而,碳 - 碳 (C - C) 偶联是 CO2R 转化为 C2+ 的速率决定步骤,其效率低下且稳定性差,尤其是在酸性条件下。在这里,我们发现,通过合金化策略,相邻的二元位点可以实现不对称的 CO 结合能,从而促进 CO2 到 C2+ 的电还原,超越单金属表面上由缩放关系决定的活性极限。我们通过实验制备了一系列 Zn 掺入 Cu 催化剂,这些催化剂表现出增强的不对称 CO* 结合和表面 CO* 覆盖率,可在电化学还原条件下实现快速的 C - C 偶联和随之而来的加氢。进一步优化纳米界面处的反应环境可抑制氢气的释放并提高酸性条件下的 CO2 利用率。结果,在弱酸性 pH 4 电解质中,我们实现了 31 ± 2% 的高单程 CO 2 到 C 2+ 产量,单程 CO 2 利用率 > 80%。在单个 CO 2 R 流电池电解槽中,我们实现了 91 ± 2% 的 C 2+ 法拉第效率,其中乙烯法拉第效率高达 73 ± 2%,全电池 C 2+ 能量效率为 31 ± 2%,在 150 小时内以商业相关电流密度 150 mA cm − 2 实现 24 ± 1% 的单程 CO 2 转化率。

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