在本研究中,严格分析了流动电解槽中高速率 CO 2 还原过程中的碳平衡。由于电化学还原和与电极-电解质界面处的 OH - 反应,气体扩散电极上的 CO 2 消耗导致流出电解槽的气体体积流量大幅降低,尤其是在使用高碱性电解质和高电流密度时,这主要是由于阴极/电解质界面处的 pH 值升高。如果不考虑 CO 2 消耗,在高电流密度 CO 2 还原条件下,特别是在高 pH 值电解质的情况下,主要气体产物的法拉第效率可能会被显著高估。此外,通过两步程序阐明了详细的碳平衡路径,即 CO 2 与阴极/电解质界面处的 OH - 反应,然后由于阳极附近 pH 值相对较低而在阳极/电解质界面处生成 CO 2。基于提出的两步碳平衡路径,对阳极电解液中释放的气体进行系统探索,揭示了 HCO 3 - 或 OH - 阴极电解液向 CO 3 2- 阴极电解液的转变,并通过 pH 测量进一步证实了这一点。
主要关键词