摘要:瞬态吸收(TA)光谱是确定激发态的能量和动力学的宝贵工具。当泵的强度足够高时,TA光谱包括通常所需的三阶响应和在现场幅度中较高顺序的响应。最近的工作表明,泵强度依赖性的TA测量值允许分开响应顺序,但尚未描述这些较高顺序中的信息内容。我们提供了一个一般框架来理解高阶TA光谱。我们扩展到高阶标准TA的基本过程:地面漂白剂(GSB),刺激发射(SE)和激发态吸收(ESA)。每个顺序介绍了两个新的过程:来自以前无法访问的高度激发态和低阶过程的负面的SE和ESA。我们在每个顺序上显示新的光谱和动态信息,并显示如何使用不同订单中信号的相对符号来识别哪些过程占主导地位。
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