摘要 石榴石型固态电解质 (SSE) 因其高离子电导率、宽电化学窗口和显著的 (电) 化学稳定性而成为全固态锂 (Li) 电池的首选。然而,正极/石榴石界面差和正极负载普遍较低等棘手问题阻碍了它们的实际应用。在此,我们展示了通过放电等离子烧结构建增强正极/石榴石界面的方法,通过将 Li 6.5 La 3 Zr 1.5 Ta 0.5 O 12 (LLZTO) 电解质粉末和 LiCoO 2 /LLZTO 复合正极粉末直接共烧结成致密的双层,并以 5 wt% 的 Li 3 BO 3 作为烧结添加剂。具有 LiCoO 2 /LLZTO 交联结构的块状复合正极牢固地焊接到 LLZTO 层上,从而优化了锂离子和电子的传输。因此,一步集成烧结工艺实现了 3.9 Ω cm 2 (100 ◦ C) 的超低正极/石榴石界面电阻和高达 2.02 mAh cm −2 的高正极负载。此外,Li 3 BO 3 增强的 LiCoO 2 /LLZTO 界面还能有效减轻 LiCoO 2 的应变/应力,从而有助于实现卓越的循环稳定性。面积容量为 0.73 mAh cm −2 的块体型 Li|LLZTO|LiCoO 2 -LLZTO 全电池在 100 µ A cm −2 下经过 50 次循环后的容量保持率为 81.7%。此外,我们发现不均匀的锂沉积/剥离会导致间隙的形成,最终导致长期循环过程中锂和 LLZTO 电解质的分离,这成为大容量全电池中的主要容量衰减机制。这项工作深入了解了 Li/SSE 界面的退化,并提出了从根本上改善石榴石基全固态锂电池电化学性能的策略。
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