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分子在强或超长的光耦合下构成了一种有趣的途径,以改变化学结构,性质和反应性。对此类系统的严格理论处理需要在相同的量子机械基础上处理物质和光子自由度。在分子电子强或超长耦合到一个或几个分子的状态下,希望使用量子量子化学的工具来处理分子电子度自由度,从而产生一种方法,该方法被称为Ab Initio量子量子量子量动力量动力(AI-QED),在该量子量子量子量子(AI-QED)中,该方法是光子的自由度。在这封信中,我们分析了AI-AQED的两种互补方法:(1)参数化的CQED(PQED),这是一种两步的方法,其中使用现有的电子结构理论计算了自由度,从而实现了严格的AI-QED Hamiltonians在许多基础上的构建,以多种电子方式来构建(2)cqsent efersonics selfsissics cqQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQQESENT cq QQQQQQQQESEND cq QQQQQQESENT SERVENSINS(2)CQQQQQQQQQQQQESENT(2)CQQQQQQQQQQESENT(2)结构方法被推广为包括电子自由度和光子自由度之间的耦合。尽管这些方法在它们的确切限制上是等效的,但我们确定了在PQED方法中出现的两体偶极子自动能源运算符的投影与SCQED方法中的确切对应物之间的差异。我们提供了一个理论上的论点,即这种差异仅在完整的轨道基础和完整的多电子基础的限制下解决。我们提出的数值结果突出了这种差异及其在简单分子系统中的分辨率,在那里可以同时接近这两个完整的基础限制。此外,我们检查并比较了将每种方法融合到完整轨道和多电子基础所需的计算成本的实际问题。

比较参数化和自由敏感的诉讼 -

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