在过去的十年中,人们对 DNA 激发态动力学的认识取得了很大进展。[1] 在此背景下,理论研究既集中于单个核碱基的光物理性质,也集中于两个或多个碱基组装体中的相关相互作用,这些研究已成为探索 DNA 激发态衰变机制的有力工具。与单重态激发态相比,我们对三重态激发态的能量和动力学的认识仍然主要局限于单个碱基的性质。[2] 因此,尽管三重态-三重态电子能量转移 (TET) 可以引发 DNA 中的光毒性反应 [3-4],例如胸腺嘧啶环丁烷二聚体的形成 [5],但人们对决定天然 DNA 中三重态命运的核碱基 p 堆叠中 TET 的电子相互作用强度和时间尺度知之甚少。因此,由于三重态激发态的离域程度及其迁移的大致时间尺度存在根本的不确定性,通过超快光谱实验测量的衰变组分的分配仍然是一项艰巨的任务。 [1]
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