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解构木质素时的主要目标是实现有用的产品或中间体的高收益,同时使不良副产品的形成成立,事实证明这是具有挑战性的。11要实现木质素向低分子量化合物的高转化,因此必须打破C - C键。12,13,例如,还原性催化分数(RCF)在很大程度上切割了C-C键完整14,芳香族单体的产量限制为15-30%。可以通过在高温和高压下的催化来实现木质素中的C - C键,但成本相对高。这激发了对替代方法的探索。在先前的工作中,我们报告了一种在环境温度或接近木质素中断裂C - C键的替代方法。这种方法将硫化与芬顿化学的解构结合在一起。在芬顿反应中,Fe 2+与过氧化氢反应,产生Fe 3+和高效的羟基自由基。17 - 19个先前的工作表明,芬顿反应产生的羟基自由基有效地裂解C - C键在磺酸聚合物(如木质磺酸盐)中,20,21种磺化聚乙烯,22和聚苯乙烯硫酸盐。23 - 25通过将硫基团添加到固定铁中,将氧化量反应定位于底物,从而导致这些聚合物有效分解至低分子量产物。Fenton反应在环境温度和大气压下进行。与需要能源密集型过程和高压反应器的方法相比,这是一个优势。此外,由于芬顿反应发生在水中,少量生物相容性铁作为催化剂,因此在生物转化之前几乎不需要后期处理。可以通过调整反应条件和试剂量(铁和H 2 O 2)来控制芬顿反应中实现的解构程度。可以对低分子量产物产物进行广泛的解剖,但是在解构的程度与通过过度氧化对挥发性化合物(例如CO 2)损失的碳量之间存在贸易。过度氧化还通过更大的氧化剂H 2 O 2的消耗导致成本增加。在这里,我们探索了来自Poplar的木质素的解构,Poplar是一种相关的生物能源原料,与用离子液体过程产生的富含糖流相关的26 a a e er分离。27我们先前的工作后,我们首先将杨树木质素磺化。28接下来,我们使用Fenton反应将磺化的木质素解散,表明我们可以通过不同的试剂浓度来控制解结和重聚的程度。然后,我们探索了分解产物的生物学可用性,并证明了分解产物向喷射燃料前体Bisabolene的转化。这项工作的目标是在整个过程中展示原理证明,包括转换为产品。下面我们报告结果并讨论了几个想法,以提高过程中每个步骤的收率。

通过插环的分解去聚合的聚芬蛋白化学回收

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