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摘要：吸附CO是CO 2对燃料的电催化还原的关键中间体。CO 2 RR电催化剂的定向设计集中在策略上，以了解和优化跨表面的CO吸附焓差异。然而，这种方法在很大程度上忽略了竞争性电解质吸附在定义与催化相关的CO表面种群中的作用。使用原位红外光谱电子化学，我们揭示了电子竞争对可逆CO与AU和CU催化剂结合的对比影响。虽然可逆的CO与AU表面的结合是由吸附水的取代和重新定向驱动的，但CO与Cu表面的结合需要还需要还原吸附的碳酸盐阴离子的位移。电解质竞争在AU和Cu上的电解质竞争的不同作用在CO在两个表面上积累的潜在区域中导致约600 mV的差异。AU和CU上的对比鲜明的CO吸附化学测定法还解释了它们的不同反应性：水吸附驱动从AU表面中释放，从而进一步削弱了碳酸盐脱附，而碳酸盐解吸动力驱动CO在Cu表面上积累，从而进一步减少了氢键。这些研究提供了直接洞察电解质成分如何用作对CO表面种群进行微调的强大设计参数，从而将CO 2-to-fuels反应性的反应性。
电解质竞争 - 控制 - 表面界面 - ...
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