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摘要：等离子体驱动的光催化可实现无法通过其他方式实现的反应选择性。热载流子（即金属纳米结构中等离子体衰变产生的电子和空穴）起着根本性的作用，它们与分子物种相互作用。了解这种选择性背后难以捉摸的微观机制是合理设计热载流子反应的关键步骤。为了实现这一点，我们提出了最先进的多尺度模拟，超越了密度泛函理论，对光催化反应速率决定步骤的热载流子注入进行了模拟。我们专注于二氧化碳还原，实验表明，在光照下存在铑纳米立方体会导致选择性地生成甲烷而不是一氧化碳。我们表明，选择性是由于铑向反应中间体 CHO 直接注入空穴（主要是）。出乎意料的是，这种注入并不是通过有利于适当的键断裂来促进选择性反应路径，而是通过促进适当的分子片段与表面结合来促进选择性反应路径。 ■ 简介
探究飞秒热载流子动力学揭示等离子体光催化中的意外机制
主要关键词
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